介孔SiO2微球的合成及其吸附降解亚甲基蓝的研究

论文摘要

染料废水具有高的COD值、高色度、高含盐量、难于生物降解等特点。进入自然水体中,会阻止水生植物的光合作用,从而破坏生态平衡:当释放到土壤中,在微生物的作用下会产生致癌、致畸、致变的芳香胺类中间产物,因此很有必要进行治理。最常用的处理不可降解染料的方法是吸附法。有序介孔材料具有大的比表面积和孔容积,尤其是介孔二氧化硅表面含有许多硅氧基,可与很多极性有机物作用。同时,它还具有规则的孔道结构,孔径在纳米范围内可调,被认为是纳米粒子组装的理想载体,因此吸附性能较好。TiO2是一种具有光催化性能的半导体化合物,具有比表面积大、无毒、催化活性高、氧化能力强、稳定性好和使用寿命长等优点,在去除有机污染物中有广阔前景。并且,将TiO2负载在介孔材料上,可有效改善分散性,增强亲合力,从而提高吸附性。首先,本实验通过水热合成法并添加无机盐来合成不同孔结构的介孔二氧化硅微球（mesoporous silica microspheres, MSM）。不同孔结构意味着比表面积、孔容积、孔径三个参数都有所变化。在吸附实验中表明,比表面积、孔容积、孔径都是决定MSM吸附性能的因素,而不同尺寸的介孔材料对亚甲基蓝的吸附贡献不同,较大尺寸的介孔比较小尺寸的更有利于吸附,因此,单一的大孔径并不一定能增加吸附量。其次,先以正硅酸乙酯为硅源,以十六烷基三甲基溴化铵为结构模板剂,用水热合成法合成介孔二氧化硅微球,以钛酸正四丁酯为前驱体预先制备TiO2溶胶,再以介孔二氧化硅微球的介孔孔道为模板,制备TiO2/MSM复合材料。在吸附降解实验中,结果显示:较多的催化剂用量,较高的溶液pH和温度,以及较低的浓度都有利于对亚甲基蓝的脱色。TiO2/MSM由于既具有MSM的高吸附性能又具有TiO2的光催化降解性能,因此普遍表现出比MSM具有更佳的脱色性能。光照条件对MSM的脱色作用无明显影响,但对较低浓度下TiO2/MSM的脱色作用影响明显。最后,先以上述同样的方法合成介孔二氧化硅微球作为载体,然后对其进行铜（Ⅱ）的修饰。吸附降解实验结果表明,含铜量越大,吸附率就越高,而且比MSM高很多。当加入10 mg Cu-MSM,15 mg/L的亚甲基蓝溶液的吸附率就可以达到95.31 %,浓度为105 mg/L的吸附率也高达90.55 %.。其它因素如pH、加入量、溶液浓度等对吸附率的影响都和MSM的一样——碱性有利于吸附;样品加入量越多,溶液浓度越低,吸附效果越好。

论文目录

• 中文摘要
• 英文摘要
• 1 绪论
• 1.1 介孔材料的简介
• 1.1.1 介孔材料的定义与特点
• 1.1.2 介孔材料的制备
• 1.1.3 介孔材料的表征
• 1.1.4 介孔材料的分类
• 1.2 介孔材料在吸附中的应用
• 1.3 课题的研究意义及内容
• 1.3.1 课题的学术及应用意义
• 1.3.2 课题的研究内容
• 2 不同结构的介孔二氧化硅微球吸附亚甲基蓝
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 试剂及仪器
• 2.2.2 制备方法
• 2.2.3 亚甲基蓝溶液的配制与标定（1.5 g/L）
• 2.2.4 亚甲基蓝标准曲线的绘制
• 2.3 不同结构的介孔二氧化硅微球的表征
• 2 吸附脱附'>2.3.1 N₂吸附脱附
• 2.3.2 SEM
• 2.3.3 红外光谱分析
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 添加量
• 2.4.2 pH
• 2.4.3 吸附时间
• 2.4.4 朗格缪尔等温吸附方程
• 2.5 本章小结
• 2 微球负载 Ti0₂ 吸附亚甲基蓝'>3 介孔 Si0₂ 微球负载 Ti0₂吸附亚甲基蓝
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 试剂及仪器
• 3.2.2 制备方法
• 2微球负载Ti0₂ 的表征'>3.3 介孔Si0₂微球负载Ti0₂的表征
• 3.3.1 XRD
• 2 吸附脱附'>3.3.2 N₂吸附脱附
• 3.3.3 SEM
• 3.3.4 红外光谱分析
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 添加量
• 3.4.2 pH
• 3.4.3 温度
• 3.4.4 紫外光照与可见光照
• 3.4.5 吸附等温线
• 3.4.6 吸附动力学
• 3.5 结果与讨论
• 4 Cu 修饰的介孔二氧化硅微球吸附亚甲基蓝
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 试剂及仪器
• 4.2.2 制备方法
• 4.3 Cu-MSM 的表征
• 4.3.1 XRD
• 2 吸附脱附'>4.3.2 N₂吸附脱附
• 4.3.3 SEM
• 4.3.4 红外光谱分析
• 4.3.5 原子吸收光谱法（AAS）
• 4.4 结果与讨论
• 4.4.1 添加量
• 4.4.2 时间
• 4.4.3 浓度
• 4.5 本章小结
• 5 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录
• A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录