论文摘要
本文基于J-103H催化剂开展了合成气甲烷化实验研究。研究了高浓度CO条件下甲烷化反应特性,以及各反应条件对甲烷化反应的影响,分析了J-103H催化剂失活的原因,并对催化剂进行了改进,在适宜的条件下进行了J-103H催化剂的本征动力学研究。研究发现温度、压力、空速、CO浓度、水蒸汽、CH4等均对合成气甲烷化反应有影响。在一定的条件下（温度300-500℃,CO浓度5-20%）,温度、压力、空速、CO浓度升高均有利于甲烷化反应,但CO浓度过高会导致催化剂积碳失活；水蒸汽的加入抑制了甲烷化反应并促进了变换反应的发生,但可以抑制积碳反应；CH4的加入促进了CH4分解反应,易造成催化剂失活。积碳的研究表明甲烷化反应中的积碳主要来自CO的歧化和CH4的分解,积碳主要有碳化物和石墨碳两种类型,石墨碳活性较差是造成催化剂失活的主要原因。镍浓度降低50%的改性催化剂抗积碳能力较好,但甲烷化选择性差,副反应较多。甲烷化本征动力学实验研究表明,经过拟合及模型检验证明所选双曲动力学模型合理可靠,能够很好地反映甲烷化反应特性,可用于甲烷化反应的数值计算。
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摘要Abstract第1章 前言1.1 研究背景1.2 研究内容第2章 文献综述2.1 煤制天然气的市场、技术分析2.1.1 煤制天然气的市场分析2.1.2 煤制天然气的技术分析2.1.3 煤制天然气项目2.2 合成气的甲烷化2.2.1 合成气甲烷化反应2.2.2 城市煤气甲烷化2.2.3 甲烷化在其他化工领域的应用2.3 甲烷化催化剂2.3.1 非耐硫甲烷化催化剂2.3.2 耐硫甲烷化催化剂2.3.3 国内外常见的甲烷化催化剂2.4 甲烷化工艺2.4.1 城市煤气甲烷化工艺TM工艺'>2.4.2 托普索制备代用天然气的TREMPTM工艺2.5 甲烷化过程中催化剂的积碳2.5.1 甲烷化、部分氧化、重整反应过程中的积碳2.5.2 稀土等助剂的作用第3章 J-103H催化剂的表征及活性测试3.1 J-103H催化剂的表征3.1.1 颗粒度、密度、外观等3.1.2 J-103H催化剂的EDS分析3.1.3 J-103H催化剂的XRD分析3.1.4 J-103H催化剂的BET分析3.1.5 催化剂的SEM分析3.1.6 催化剂的程序升温还原实验（TPR）3.2 J-103H催化剂用于实验室甲烷化的研究3.2.1 J-103H催化剂用于实验室高浓度CO甲烷化的活性测试3.2.2 J-103H催化剂与J-105催化剂的活性对比3.3 各因素对合成气甲烷化的的影响3.3.1 温度的影响3.3.2 压力的影响3.3.3 空速的影响3.3.4 CO浓度的影响2O的影响'>3.3.5 H2O的影响4的影响'>3.3.6 CH4的影响3.4 本章小结第4章 催化剂的积碳研究4.1 J-103H催化剂的稳定性实验4.2 积碳催化剂的制备4.3 积碳催化剂的EDS、BET、XRD、SEM表征4.3.1 积碳催化剂的EDS分析4.3.2 积碳催化剂的BET分析4.3.3 积碳催化剂的XRD分析4.3.4 积碳催化剂的SEM分析4.4 积碳催化剂的TPR表征4.5 积碳催化剂的活性与再生2积碳催化剂的再生及活性测试'>4.5.1 CO/N2积碳催化剂的再生及活性测试4/N2积碳催化剂的再生及活性测试'>4.5.2 CH4/N2积碳催化剂的再生及活性测试4.6 J-103H的改性催化剂4.6.1 改进催化剂的制备4.6.2 改进催化剂的活性测试4.6.3 BET表征4.6.4 抗积碳实验4.7 本章小结第5章 本征动力学研究5.1 甲烷化反应机理与动力学研究5.2 实验研究5.2.1 实验设计5.2.2 实验流程5.2.3 实验测试及结果5.3 本征动力学模型及参数估值5.3.1 动力学模型5.3.2 参数估值5.3.3 模型检验5.4 本章小结第6章 结论与展望参考文献致谢
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