论文摘要
偶氮染料主要应用于纺织品、食品和皮革制品等。大量的偶氮染料随着废水排入环境,由于其具有结构复杂,可生化性差,传统物理化学方法难降解而成为越来越严重的环境问题。因此,寻求有效的处理这类毒性高降解难废水的方法具有重-要--的理论意义和现实意义。光催化氧化技术能够有效破坏许多结构稳定的生物难降解的有机污染物,且具有高效、无害和快速等优点而受到广泛关注。本文主要研究单独施氏矿物和施氏矿物与小分子有机酸(草酸、柠檬酸或酒石酸)共同存在下光催化降解偶氮染料甲基橙的影响因素及反应机理。本论文分为两部分:第一部分:在pH4.0-8.0条件下,通过批量试验研究了单独施氏矿物光催化降解甲基橙的影响因素及其机理。结果表明在500W紫外光照射下,施氏矿物对光催化降解甲基橙有一定的效果,且单独施氏矿物降解甲基橙的反应呈准零级反应速率方程。酸性条件有利于甲基橙的降解,当pH=4.0时,施氏矿物降解甲基橙的速率常数为甲基橙自身降解速率常数的2倍。反应液的pH和施氏矿物量是影响施氏矿物光催化降解甲基橙的重要影响因素。通过对反应中间产物Fe2+浓度的监测,发现施氏矿物主要是提供了铁的来源,通过光激发反应,使Fe3’和Fe2+形成了一个循环,为羟基自由基(·OH)的产生创造了有利条件,从而促进施氏矿物光催化降解甲基橙。第二部分:在pH4.0-8.0条件下,通过批量试验研究了在小分子有机酸(草酸、柠檬酸或酒石酸)存在下施氏矿物光催化降解甲基橙的影响因素及其机理。结果表明在100w紫外光照射下施氏矿物或小分子有机酸单独存在时,甲基橙降解可以忽略。然而,施氏矿物与有机酸共同存在时,紫外光照下甲基橙降解反应的速率得到显著提高。重点研究草酸和施氏矿物光催化体系,体系中甲基橙降解反应动力学服从准一级规律。通过对反应中间产物Fe2+浓度的监测,发现Fe2’生成浓度大致分两个阶段,即快速增加阶段和趋于稳定阶段,这与光催化甲基橙降解过程一致。另外,测定了体系中产生的羟基自由基(·OH),发现其是甲基橙降解的主要原因。
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