介质阻挡放电等离子体降解甲基橙的实验研究

论文摘要

本文以介质阻挡放电等离子体为手段,以甲基橙溶液为研究对象,研究了介质阻挡放电等离子体的降解效果、分析了介质阻挡放电过程产生的活性物种的种类及其在甲基橙降解过程中作用、检测了甲基橙降解的中间产物、分析了介质阻挡放电等离子体的降解甲基橙溶液的机理。1、以100 mg/L甲基橙溶液为基准,在22.0 kV、10.5 kHz、常温常压下,介质阻挡放电等离子体降解10 min后甲基橙的降解率达到60 %;降解30 min时甲基橙的降解率达到98 %,TOC降解率达到30.4 %,COD降解率达到45.2 %;放电35 min时,甲基橙的紫外可见分光光谱图上已不出现甲基橙的特征吸收峰,甲基橙已完全降解,此时反应液清澈透明。2、介质阻挡放电降解甲基橙过程中,电导率的增加不利于甲基橙的降解,酸性条件下甲基橙的降解率明显高于中性和碱性;SO42-和CO32-的存在会降低甲基橙的降解率,而Cl-和Fe2+的存在则会提高甲基橙的降解率。3、通过对介质阻挡放电过程气相活性物种发射光谱的检测发现,在气相中产生的活性物种主要有O3、O2、OH+、N2、Hα、H2O+、OH等,分析了活性物种的能级跃迁,以及其在降解甲基橙过程中的作用规律。4、分析了介质阻挡放电过程中臭氧的产生过程和自分解的机理,以纯水为放电介质的条件下臭氧在液相中的最高浓度为0.231 mmol/L,以甲基橙为放电条件下臭氧在液相中最高浓度为0.15 mmol/L,分析臭氧的物理吸收过程和化学吸收过程发现,臭氧的化学吸收过程强化了臭氧向液相主体的传递。5、通过对甲基橙放电产物以及甲基橙分子结构的键能分析可知,甲基橙分子降解过程可以分为开环氧化、深度氧化以及彻底降解等三个阶段,各个阶段的划分是根据甲基橙分子键氧化的难易程度划分;并对反应机理进行推测,结果表明在反应中活性物种在分子键的断裂及苯环的氧化等方面起到重要的作用。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 印染废水的来源及特点
• 1.3 印染废水的处理方法
• 1.3.1 生物处理法
• 1.3.2 化学氧化法
• 1.3.3 吸附法
• 1.3.4 电化学法
• 1.3.5 超临界水氧化技术
• 1.3.6 膜分离技术
• 1.3.7 超声波技术
• 1.4 介质阻挡放电等离子体技术
• 1.4.1 等离子体技术
• 1.4.2 介质阻挡放电技术
• 1.4.3 放电等离子体的水处理技术原理
• 1.4.4 放电等离子体的水处理技术研究现状
• 1.5 论文研究内容和创新点
• 1.5.1 研究内容
• 1.5.2 本论文研究的创新点
• 第二章 实验器材与方法
• 2.1 实验流程图
• 2.2 实验装置图
• 2.3 实验中所用到的仪器和试剂
• 2.4 测试方法
• 2.4.1 甲基橙浓度的测定
• 2.4.2 COD的测定
• 2.4.3 溶液pH值的测定
• 2.4.4 溶液电导率的测定
• 2.4.5 臭氧浓度的测定
• 2.4.6 反应产物的检测
• 2.4.7 其它活性物种的检测
• 2.5 本章小结
• 第三章 介质阻挡放电降解甲基橙废水
• 3.1 放电时间对甲基橙降解率的影响
• 3.2 初始浓度对甲基橙降解率的影响
• 3.3 PH对甲基橙降解率的影响
• 3.3.1 初始pH对甲基橙降解率的影响
• 3.3.2 恒定pH对甲基橙降解率的影响
• 3.4 电导率对甲基橙降解率的影响
• 3.5 添加不同无机盐对甲基橙降解率的影响
• 2SO₄ 对甲基橙降解率的影响'>3.5.1 添加Na₂SO₄对甲基橙降解率的影响
• 3.5.2 添加NaCl对甲基橙降解率的影响
• 2CO₃ 对甲基橙降解率的影响'>3.5.3 添加Na₂CO₃对甲基橙降解率的影响
• 2+对甲基橙降解率的影响'>3.5.4 添加Fe²⁺对甲基橙降解率的影响
• 3.6 反应的COD降解率
• 3.7 反应的TOC去除率
• 3.8 DBD降解甲基橙的反应动力学分析
• 3.9 本章小结
• 第四章 甲基橙降解产物及历程分析
• 4.1 介质阻挡放电过程中臭氧的分析
• 4.1.1 臭氧的传递分析
• 4.1.1.1 臭氧的物理吸收过程
• 4.1.1.2 臭氧的化学吸收过程
• 4.1.2 臭氧的浓度测定
• 4.1.2.1 臭氧物理吸收过程浓度的测定
• 4.1.2.2 臭氧化学吸收过程浓度的测定
• 4.2 等离子体发射光谱检测
• 4.2.1 纯水DBD发射光谱检测
• 4.2.2 甲基橙溶液DBD发射光谱检测
• 4.2.3 DBD发射光谱活性离子分析
• 4.3 反应液相产物检测
• 4.3.1 空白甲基橙溶液
• 4.3.2 甲基橙溶液反应5 min的产物
• 4.3.3 甲基橙溶液反应20 min的产物
• 4.4 DBD降解甲基橙的反应历程
• 4.5 本章小结
• 结论与展望
• 结论
• 展望
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果
• 致谢