密偶催化剂的研制

密偶催化剂的研制

论文摘要

本文对密偶型汽车尾气净化催化剂的关键性材料――耐高温高比表面积载体的制备规律及性能进行了深入的研究。在制备出新型耐高温高比表面积氧化铝载体的基础上,系统的研究了密偶型汽车尾气净化催化剂的制备方法、催化剂的组成、贵金属的种类、含量以及助剂的种类与催化剂性能的关系。同时研究了催化剂的温度特性、空燃比特性和抗老化性能,研制出了高性能的密偶型汽车尾气净化催化剂。在此基础上研究了密偶催化剂的单一反应,得出各个组分对HC转化性能的影响规律,并且初步探索了NO抑制烷烃转化的机理。在耐高温高比表面积载体材料的研制过程中,发现以碳酸铵为沉淀剂的氧化铝载体比以氨水为沉淀剂的载体具有更大的比表面积、孔容、平均孔径和更好的高温稳定性。这是由于以碳酸铵做沉淀剂得到的氧化铝前驱物是片钠铝石所致。在沉淀方法上使用并流法得到的载体性能优于滴加法制备的载体。沉淀的pH控制在8.5左右为宜。在沉淀的过程中加入高聚物能明显改善载体材料的织构性能及抗老化性能,发现聚合物分子量大小适中、添加量适当时效果最佳。助剂La的添加能显著提载体的比表面积和高温稳定性能。La的添加量以3wt%为最佳。用喷雾干燥法可得到颗粒均匀,大小适中,适宜用于催化剂的制备的耐高温高比表面材料。所研制的耐高温高比表面积氧化铝载体La-Al2O3经过1000℃老化后,比表面积为167.6

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 前言
  • 1 汽车尾气净化催化剂研究的意义
  • 1.1 汽车尾气污染物的危害
  • 1.2 汽车尾气净化催化剂的发展现状
  • 1.3 汽车尾气净化过程
  • 1.4 汽车尾气净化催化剂的贵金属使用状况
  • 2 密偶催化剂的研究现状
  • 2.1 密偶催化剂的组成
  • 2.2 密偶催化剂载体制备技术的研究
  • 2.2.1 添加物的使用
  • 2.2.2 改善制备过程
  • 2.3 贵金属负载方式的研究
  • 2.4 助剂的添加对催化剂活性的影响
  • 3 本文研究的目的与内容
  • 参考文献
  • 第二章 耐高温高比表面积载体的制备
  • 1 实验部分
  • 1.1 主要试剂及材料
  • 1.2 催化剂载体的制备及高温处理
  • 2O3)的制备'>1.2.1 镧稳定氧化铝(La-Al2O3)的制备
  • 2O3)的制备'>1.2.2 钇、锆稳定氧化铝(YSZ-Al2O3)的制备
  • 1.2.3 La 改性的氧化铝的处理
  • 1.3 催化剂载体的性能表征
  • 1.3.1 载体的 BET 表征
  • 1.3.2 载体的 XRD 表征
  • 1.3.3 SEM 表征
  • 1.3.4 TG/DTA 表征
  • 2 结果与讨论
  • 2.1 沉淀剂的影响
  • 2.1.1 不同沉淀剂制备的氧化铝的比表面积、孔容和平均孔径
  • 2.1.2 不同沉淀剂制备的氧化铝的 XRD 分析
  • 2.1.3 不同沉淀剂制备的氧化铝的前驱物的TG/DTA分析
  • 2.2 沉淀pH值的影响
  • 2.3 沉淀方法的影响
  • 2.4 干燥方法的影响
  • 2.5 高聚物的影响
  • 2.5.1 高聚物种类的影响
  • 2.5.2 高聚物含量的影响
  • 2.6 助剂含量的影响
  • 2.7 密偶催化剂载体的制备以及 BET 表征
  • 2.7.1 催化剂载体的制备
  • 2.7.2 催化剂载体的 BET 表征
  • 2O3 和 La-Al2O3的孔径分布'>2.7.3 载体 YSZ-Al2O3 和 La-Al2O3的孔径分布
  • 3 小结
  • 参考文献
  • 第三章 密偶催化剂的制备及催化性能评价
  • 1 实验部分
  • 1.1 主要试剂及材料
  • 1.2 密偶催化剂的制备及高温处理
  • 1.2.1 单金属Pd催化剂的制备
  • 1.2.2 Pt-Rh、Pd-Rh、Pd-Pt、Pd-Pt-Rh 催化剂的制备
  • 1.2.3 密偶催化剂的老化处理
  • 1.3 催化剂反应性能评价
  • 2-TPR 表征'>1.4 催化剂的 H2-TPR 表征
  • 2 结果与讨论
  • 2.1 载体对密偶催化剂反应性能的影响
  • 2.1.1 耐高温高比表面载体对催化剂反应性能的影响
  • 2.1.2 储氧材料(OSM)对催化剂反应性能的影响
  • 2.2 贵金属对催化剂性能的影响
  • 2.2.1 贵金属含量对催化剂反应性能的影响
  • 2.2.2 不同贵金属及贵金属组合催化剂的反应性能
  • 2.2.3 不同贵金属催化剂的空燃比特性
  • 2.3 助剂对催化剂性能的影响
  • 2.3.1 添加不同助剂对催化剂反应性能的影响
  • 2-TPR分析'>2.3.2 添加不同助剂的催化剂的H2-TPR分析
  • 2.4 单Pd催化剂的催化性能
  • 3 小结
  • 参考文献
  • 第四章 密偶催化剂单一反应研究
  • 1 实验
  • 2 密偶催化剂的单反应
  • 2.1 稀烃的加入对催化剂活性的影响
  • 2.2 催化剂对烃类氧化活性
  • 2.3 水对烃类氧化活性的影响
  • 2.4 CO 对烃类氧化活性的影响
  • 2.5 NO 对烃类氧化活性的影响
  • 3 小结
  • 参考文献
  • 第五章 结论
  • 博士期间论文发表情况
  • 致谢
  • 相关论文文献

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