Lu-Hf同位素地球化学方法及其在华南古元古代变质岩和中生代花岗岩研究中的应用

论文摘要

本文回顾了Lu-Hf同位素地球化学研究进展、报道了MC-ICPMS（多接受器电感耦合等离子体质谱）技术下的岩石与锆石（ZrSiO4）的Hf分离纯化和176Hf／177Hf比值测定方法、以及Lu-Hf同位素体系在华南古元古代变质岩和中生代花岗岩成因研究中的应用。具体包括：1、Lu-Hf同位素地球化学研究进展。MC-ICPMS技术的出现后，Hf同位素比值分析技术瓶颈（高电离能带来的难电离问题）被打破，Lu和Hf分离纯化流程日趋简化，样品用量显著减少。该部分综述Lu-Hf同位素体系基本地质地球化学特征、岩石矿物现有分离纯化以及测定方法、以及Lu-Hf同位素体系在地质年代学和地球化学示踪上的应用。研究表明，MC-ICPMS的出现导致了可供分析的地质样品种类显著增多且Hf分离纯化条件显著降低。Lu-Hf体系现在已逐步成为了进行定年和地球化学示踪体系的重要手段。2、报道一个改进的单柱Ln-spec提取色谱萃取分离Hf方法。用该方法可以有效地分离出岩石样品的基体元素、REE和干扰元素等，并使Hf的回收率＞90％、本底＜5×10-11g。用该方法对一些国际和国家岩石标样进行了Hf分离，采用单聚焦和双聚焦两种型号的MC-ICPMS测定了Hf同位素组成，国际标样的结果与文献值在误差范围内完全一致，国家标样具有的Hf同位素结果具有很好的外部重现性。3、报道一个锆石Hf分离纯化方法及锆石标样的176Hf／177Hf比值的测定结果。Hf分离纯化采用改进的高温高压氢氟酸溶解和其后的一个离子交换分离流程实现，整个流程Hf的回收率高于90％。标准样91500、Temora和We-1176Hf／177Hf比值测定的平均值分别为0.282310±0.000034、0.282706±0.000020和0.281534±0.000009。上述每个结果包括至少7组独立的锆石样晶的溶解、分离和测定，表明标准样91500、Temora和We-1是Hf同位素组成均一的，可作为LAM-MC-ICPMS（激光剥蚀多接受器电感耦合等离子体质谱）的原位微区锆石176Hf／177Hf比值分析过程中外部校正及监控标准样。4、报道中国东南部华夏板块1.77Ga的斜长角闪岩的Lu-Hf同位素分析结果。这些斜长角闪岩有异常高的εHf（t）比值（+15.2～+23.3），且εHf（t）比值与已发表的εNd（t）比值表现出良好的正相关（r2=0.81）。这表明这些斜长角闪岩的Sm-Nd同位素体系没有受到后期变质作用影响，形成过程中受到少量地壳物质混染。混染程度最低的样品（拥有最高Nb／La比值～13）有全球同时期岩石最高的εNd（t）比值（约+8.5）和εHf（t）比值（+22），意味着在古元古晚期华夏古陆下部存在一个极度亏损地幔。该地幔可能形成于晚太古代大规模壳幔分异事件中。Lu-Hf和Sm-Nd的联合调查表明该地幔组成为含少量石榴石（～1％）的尖晶石橄榄岩。新形成岩石圈地幔在冷却过程中，位于石榴石-尖晶石相过渡带的石榴石将周围橄榄岩中的Lu运移到晶格中，导致了华夏斜长角闪岩非常高的Lu／Hf和高放射成因的Hf同位素组成。5、报道桂东南大容山-十万大山花岗岩带浦北岩体（东北带）、旧州岩体（中部带）和台马岩体（西南带）全岩的主、微量元素、Sr-Nd同位素和锆石的LAM-MC-ICPMS原位Hf同位素分析结果。岩石学及元素地球化学结果显示：上述三个岩体为典型S型花岗岩；高ⅠSr（＞0.721）和低εnd（t）（-9.9～-13.0）意味着它们可能来自古老地壳的重熔。岩浆结晶（～230 Ma）锆石的εHf（t）主要集中在-11～-9，相应TDM2为1.9～1.8 Ga，少数结晶锆石的εHf（t）逐渐升高到-4.5，相应地TDM2降低到1.5 Ga。捕获锆石（1681～384 Ma）的的εHf（t）分布在-17.1～+3.4，TDM2主要集中在2.4 Ga、1.9 Ga和1.5 Ga。岩浆结晶锆石εHf（t）值与根据全岩εNd（t）和“地壳Hf-Nd相关”预测值基本一致，表明TDM2为1.9 Ga的地壳为最重要的物源区。部分岩浆锆石与捕获锆石具有相同的TDM2～1.5Ga，表明平均地壳存留年龄为1.5Ga的物源区参与了该花岗岩带的形成；由于缺少TDM2＞2.0Ga的岩浆锆石，少量平均地壳存留年龄为2.4Ga的再循环地壳物质参与了该花岗岩带的形成。因为缺少显著幔源特征的高εHf（t）值锆石，本文认为地幔物质基本没有参与该S型花岗岩带的形成。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 前言
• 第一章 Lu-Hf同位素地球化学
• 第一节 Lu-Hf同位素体系基本地质地球化学特征
• 第二节 Lu和Hf的分离纯化及质谱测定
• 一、岩石矿物中Hf和Lu的分离纯化
• 二、Lu和Hf的MC-ICPMS精确测定
• 第三节 Lu-Hf同位素地质年代学
• 第四节 Hf同位素示踪
• 一、太古代早期高级变质岩的Sm-Nd体系扰动问题
• 二、MORB"Hf矛盾"及其解释
• 三、岛弧火山岩（IAV）Hf同位素地球化学
• 四、锆石Hf同位素研究及其意义
• 1.LAM-MC-ICPMS锆石原位Hf同位素测定方法
• 2.锆石Hf同位素初值的地质应用
• 第五节 总结
• 第二章 岩石样品单柱提取色谱法Hf分离与MC-ICPMS同位素分析
• 第一节 引言
• 第二节 Hf分离方法
• 第三节 岩石标样的Hf同位素分析结果
• 第四节 讨论和结论
• 176Hf/¹⁷⁷Hf比值的MC-ICPMS测定'>第三章 U-Pb定年锆石标准¹⁷⁶Hf/¹⁷⁷Hf比值的MC-ICPMS测定
• 第一节 引言
• 第二节 实验部分
• 第三节 结果与讨论
• 第四节 小结
• 第四章 华夏古陆古元古代斜长角闪岩的Lu-Hf同位素研究
• 第一节 引言
• 第二节 地质背景和斜长角闪岩样品
• 第三节 分析方法
• 第四节 结果
• 第五节 讨论
• 第六节 结论
• 第五章 桂东南大容山-十万大山S型花岗岩带成因的地球化学和Sr-Nd-Hf同位素制约
• 第一节 引言
• 第二节 区域地质概况和样品岩相学特征
• 第三节 分析方法
• 第四节 实验结果
• 第五节 讨论
• 第六节 结论
• 参考文献
• 硕-博联读期间已发表和正在评审的论文
• 致谢