首页> 正文

分子束外延Gd2O3、Nd2O3高介电纳米薄膜的结构研究

2020-12-07阅读(641)

分子束外延Gd2O3、Nd2O3高介电纳米薄膜的结构研究

论文摘要

随着晶体管的进一步小型化,由于存在漏电流,传统的SiO2已经无法满足下一代金属氧化物半导体场效应管（MOSFET）的栅介质要求。为了继续维持摩尔定律预测的发展速度,人们迫切需要找到一种更加合适的高介电材料（即High-k材料）,以取代SiO2作为晶体管的栅介质。可以说,将来理想的High-k介质的成功研究与应用必将极大地推动半导体技术的快速发展。正因为如此,这些年来有关High-k介质的研究已经成为微电子领域里最关键的热门课题。本课题为德国教育科学研究部（BMBF）的MEGAEPOS科研项目的分支课题,主要目的为寻找合适的、用于下一代晶体管的栅介质材料。在本论文的工作中,我们利用先进的超高真空分子束外延技术（UHV-MBE）成功地在Si基底上制备了三种氧化物纳米薄膜材料:Gd2O3、Nd2O3以及二者的复合体（GdxNd1-x）2O3。通过原位RHEED、同步辐射光源衍射（GIXD掠角衍射倒易图扫描和线扫描、θ-2θ扫描等）、HRXRD（θ-2θ扫描、Φ扫描、摇摆曲线扫描等）、HRTEM （HRTEM观察、EDX分析、电子衍射分析等）、XRR等手段深入地研究了这些薄膜的生长情况,研究结果表明:（1）Gd2O3可以以高质量的晶体结构外延生长在4o斜切的Si（100）表面上。通过对比分析发现,Gd2O3薄膜在Si（100）基底上的生长与基底表面的台阶结构有很大关系。干净的、未处理的Si（100）基底表面上存在单原子层台阶结构,而经过1150K/15min热处理后的Si（100）基底表面则转变为单一的双原子层台阶结构。在这两种台阶结构上,生长的Gd2O3薄膜均为立方相的方铁锰矿晶体结构,空间群为Ia-3,且均以[110]为面外方向。但是不同的是,在未处理的Si（100）表面上,Gd2O3以互相垂直的双晶畴结构生长,而在热处理后的Si（100）表面上,Gd2O3以单晶畴结构生长。前者与基底的匹配关系为:面外[110]Gd2O3//[100]Si,面内[001]Gd2O3//[011]Si和[110]Gd2O3//[011]Si;后者与基底的匹配关系为:面外[110]Gd2O3//[100]Si,面内[001]Gd2O3//[011]Si。（2）Gd2O3可以以高质量的单晶结构外延生长在S（i111）表面上。在S（i111）-（7×7）再构表面上,生长的异质结构的各界面和表面的粗糙度均小于0.6 nm,生长的Gd2O3薄膜为立方相的方铁锰矿结构,空间群为Ia-3,且是以[111]为面外方向生长的。非常重要的是,生长的薄膜中未出现多个晶畴,而是显示出高质量的（111）单晶性能。薄膜立方晶格与Si立方晶格在面内方向存在180°旋转,为A/B匹配结构,匹配关系为:面外[111]Gd2O3//[111]Si,面内[110]Gd2O3//[110]Si。在本课题中还利用同步辐射掠角衍射（GIXD）绘制了Gd2O3（111）在面内方向的360o倒易空间图,详细直观地解释了其立方单晶体结构。薄膜和基底匹配非常好,在面内[110]Si和倾斜[113]Si方向的失配率分别为-0.1%和-0.2%（相对于2aSi）,这证明了利用MBE外延生长的Gd2O3晶格比Si晶格略小的结论。10.89 nm厚的Gd2O3薄膜的晶格在面内方向产生了拉伸应变,在面外方向产生了压缩应变,薄膜晶格中发生了部分应变弛豫现象。（3）Nd2O3可以以高质量的单晶结构外延生长在Si（111）表面上。在同样的Si（111）-（7×7）再构表面上,生长的异质结构的各界面和表面粗糙度均小于0.7 nm。与Gd2O3相同,生长的Nd2O3薄膜也为立方相的方铁锰矿结构,空间群为Ia-3,以[111]为面外方向,Nd2O3薄膜也具有高质量的（111）单晶性能,与基底的匹配关系也与Gd2O3/Si（111）完全相同。但是与Gd2O3不同的是,在面内和面外方向,外延生长的Nd2O3的晶格都明显比Si晶格大(2aSi)。8.13 nm厚的薄膜在面内和面外方向的失配率分别为0.66%和3.25%,Nd2O3晶格在面内方向产生了压缩应变,应变大小为-1.32%,在面外方向产生了拉伸应变,应变大小为1.22%,薄膜中发生了部分应变弛豫,弛豫度为33%。另外,Nd2O3薄膜在面内和面外的晶格常数分别为10.9339?和11.2153A。（4）（GdxNd1-x）2O3（简记为GNO）可以以高质量的单晶结构外延生长在Si（111）表面上。由于与Si相比,Gd2O3和Nd2O3的失配率一负一正,因此利用MBE外延生长GNO复合薄膜,以希望达到晶格互补、减小失配的目的。分析表明,在Si（111）-（7×7）再构表面上,复合生长获得成功,GNO薄膜晶格中约14%的Gd原子成功地被Nd原子所替代。生成的GNO薄膜的晶体结构与Gd2O3和Nd2O3薄膜完全相同,仍以[111]为面外方向。更重要的是,GNO表现出比Gd2O3和Nd2O3还要完美的单晶性能。相比Gd2O3和Nd2O3的负失配和正失配,约14%Nd原子替换Gd原子的GNO薄膜,在面外和面内方向的失配率甚至连强大的同步辐射光源都难以区分,因此认为该薄膜的晶格与Si晶格大小相等（2aSi）,失配率为零,晶格中也不存在失配应变!所有这些都证明,晶格互补的思路是可行的!另外,初步RTA快速退火研究发现,a-Si/GNO/Si结构即使经过1000℃/30s的退火,在XRR和面外HRXRDθ-2θ扫描手段下仍呈现出良好的热稳定性。本课题研究的三种纳米薄膜,生长在Si基底上均具有较好的晶体结构特性,因此均有希望成为下一代High-k栅介质的候选材料。GNO晶格互补的思路被证明是可行的,互补得到的完美晶体结构和零失配使得GNO极有可能成为最终的栅介质替代材料。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 1 绪论
  • 1.1 课题来源及意义
  • 1.2 研究现状
  • 1.2.1 High-k 纳米薄膜的探索
  • 2O3、Nd2O3 的晶体结构与特性'>1.2.2 Gd2O3、Nd2O3的晶体结构与特性
  • 2O3、Nd2O3 的研究现状'>1.2.3 Gd2O3、Nd2O3的研究现状
  • 1.2.4 薄膜生长理论
  • 1.3 论文研究的主要内容及研究手段
  • 1.3.1 论文研究的主要内容
  • 1.3.2 主要研究手段
  • 2 实验技术与装置
  • 2.1 分子束外延镀膜技术与实验装置（MBE）
  • 2.1.1 分子束外延镀膜技术
  • 2.1.2 分子束外延实验装置
  • 2.2 反射式高能电子衍射（RHEED）与表面再构
  • 2.2.1 反射式高能电子衍射（RHEED）
  • 2.2.2 表面再构
  • 2.3 同步辐射光衍射
  • 2.3.1 同步辐射光源理论
  • 2.3.2 柏林同步辐射中心
  • 2.4 高分辨率X 射线衍射（HRXRD）
  • 2.4.1 倒易空间基本理论
  • 2.4.2 X 射线衍射基本原理
  • 2.4.3 θ-2θ扫描
  • 2.4.4 ω-2θ扫描
  • 2.4.5 摇摆曲线扫描
  • 2.4.6 Φ扫描
  • 2.4.7 高分辨率衍射设备
  • 2.4.8 极射赤面投影
  • 2.5 掠角X 射线衍射技术（GIXD）
  • 2.5.1 GIXD 原理
  • 2.5.2 临界角计算
  • 2.5.3 入射深度计算
  • 2.6 高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）
  • 2.6.1 HRTEM 基本介绍
  • 2.6.2 HRTEM 试样的制备
  • 2.7 小角度X 射线反射（XRR）
  • 2.7.1 XRR 原理
  • 2.7.2 XRR 实验步骤
  • 2O3 纳米薄膜'>3 Si（100）基底外延生长Gd2O3纳米薄膜
  • 3.1 引言
  • 3.2 两种实验生长过程
  • 3.3 斜切基底台阶分析
  • 3.4 斜切角分析
  • 3.5 薄膜生长RHEED 原位监测
  • 3.6 HRXRD θ-2θ面外结构分析
  • 3.7 XRD Φ扫描
  • 3.8 掠角面内倒易空间图（GIXD In-plane RSM）
  • 3.9 小结
  • 2O3 纳米薄膜'>4 Si（111）基底外延生长Gd2O3纳米薄膜
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验过程
  • 4.2.1 MBE 沉积过程
  • 4.2.2 GIXD 实验过程
  • 4.3 基底表面再构分析
  • 4.4 薄膜生长RHEED 原位监测
  • 4.5 XRR 分析
  • 4.6 HRXRD θ-2θ面外结构分析
  • 4.6.1 峰位分析
  • 4.6.2 晶格大小思考
  • 4.6.3 Pendell?sung 峰分析
  • 4.7 XRD Φ扫描
  • 4.8 掠角面内倒易空间图（GIXD In-plane RSM）
  • 4.9 失配率
  • 4.10 应变分析
  • 4.11 小结
  • 2O3 纳米薄膜'>5 Si（111）基底外延生长Nd2O3纳米薄膜
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验过程
  • 5.3 基底表面再构分析
  • 5.4 薄膜生长RHEED 原位监测
  • 5.5 XRR 分析
  • 5.6 HRXRD θ-2θ面外结构分析
  • 5.7 HRXRD 摇摆曲线
  • 5.8 XRD Φ扫描
  • 5.9 掠角面内倒易空间图（GIXD In-plane RSM）
  • 5.10 失配率分析
  • 5.11 应变分析
  • 5.12 小结
  • 6 Si（111）基底外延生长（GdxNd1-x）203 纳米薄膜
  • 6.1 引言
  • 6.2 实验过程
  • 6.3 薄膜生长RHEED 原位监测
  • 6.4 化学成分分析
  • 6.5 同步辐射衍射θ-2θ面外结构分析
  • 6.5.1 薄膜晶体结构
  • 6.5.2 Pendell?sung 峰强度分析
  • 6.5.3 薄膜厚度分析
  • 6.6 掠角面内倒易空间图（GIXD In-plane RSM）
  • 6.7 失配率与应变分析
  • 6.7.1 失配率分析
  • 6.7.2 应变分析
  • 6.8 HRTEM 观察和电子衍射分析
  • 6.8.1 非晶硅表面HRTEM 观察
  • 6.8.2 GNO 表面HRTEM 观察
  • 6.8.3 GNO 横截面HRTEM 观察
  • 6.8.4 电子衍射分析
  • 6.9 快速热退火（RTA）研究
  • 6.9.1 RTA 实验过程
  • 6.9.2 XRR 分析
  • 6.9.3 HRXRD θ-2θ面外结构分析
  • 6.10 小结
  • 7 结论与展望
  • 7.1 主要结论
  • 7.2 后续研究工作的展望
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录
  • A. 散射因子（Dispersion factor）
  • （a） Gd 原子的散射因子
  • （b） Nd 原子的散射因子
  • （c） O 原子的散射因子
  • （d） Si 原子的散射因子
  • B. 作者在攻读博士学位期间发表的论文目录

    • 相关论文文献

    • [1].Gd_2O_3空心微球的制备及Gd_2O_3/丁基橡胶复合材料低频阻尼性能[J]. 复合材料学报 2016(01)
    • [2].Y_2O_3:Eu~(3+)@Gd_2O_3核壳结构发光材料的制备与浓度猝灭[J]. 硅酸盐学报 2011(09)
    • [3].氯化钆溶液浓度对核壳结构Gd_2O_3∶Tb~(3+)尺寸的影响[J]. 材料导报 2012(08)
    • [4].功能化超小Gd_2O_3纳米粒子的制备[J]. 锦州医科大学学报 2018(01)
    • [5].Gd_2O_3∶Er~(3+)上转换发光粉在染料敏化太阳电池中的应用[J]. 无机化学学报 2015(01)
    • [6].Y_2O_3和Gd_2O_3掺杂对硼硅酸盐玻璃耐海水性能的影响[J]. 材料科学与工程学报 2016(03)
    • [7].Gd_2O_3掺杂ZrO_2固体电解质材料的局域结构分析[J]. 硅酸盐学报 2011(08)
    • [8].Gd_2O_3掺杂对BZT基陶瓷结构和介电性能的影响[J]. 电子元件与材料 2016(03)
    • [9].水热法制备多层核壳结构Gd_2O_3∶Eu~(3+)空心微球[J]. 无机化学学报 2010(01)
    • [10].Gd_2O_3中掺杂Eu~(3+)和Yb~(3+)荧光粉的制备及荧光性能[J]. 信阳师范学院学报(自然科学版) 2015(03)
    • [11].10%摩尔分数Gd_2O_3掺杂CeO_2纳米粉体水系流延技术研究[J]. 人工晶体学报 2008(01)
    • [12].Li~+,Er~(3+)共掺杂Gd_2O_3半透明陶瓷的显微结构与上转换发光研究[J]. 中国稀土学报 2015(03)
    • [13].Gd_2O_3低维纳米结构的形貌可控合成研究[J]. 稀土 2012(04)
    • [14].不同介质里Gd_2O_3∶Eu~(3+)纳米晶中Eu~(3+)的自发辐射[J]. 发光学报 2008(06)
    • [15].弥散型燃料中Zr与Gd_2O_3的相容性研究[J]. 核科学与工程 2017(02)
    • [16].稀土助剂Gd_2O_3对W/Al_2O_3复合陶瓷烧结性能、力学性能和屏蔽性能的影响[J]. 硅酸盐通报 2016(08)
    • [17].蓝宝石衬底上Gd_2O_3掺杂CeO_2氧离子导体电解质薄膜的生长及电学性能[J]. 物理学报 2008(03)
    • [18].Gd_2O_3对O’-Sialon/Si_3N_4复相陶瓷结构与性能的影响[J]. 硅酸盐学报 2019(06)
    • [19].纳米单斜相Gd_2O_3∶Bi~(3+),Nd~(3+)的燃烧法制备和近红外发光[J]. 发光学报 2014(05)
    • [20].多巴胺修饰超小Gd_2O_3纳米粒子的制备及MRI评价[J]. 武汉大学学报(理学版) 2014(04)
    • [21].多元醇溶剂对纳米Gd_2O_3∶Tb~(3+)/SiO_x尺寸及发光性能的影响[J]. 化工新型材料 2017(03)
    • [22].电化学沉积法制备Gd_2O_3∶Eu~(3+)薄膜的发光特性研究[J]. 浙江理工大学学报 2013(03)
    • [23].单分散Gd_2O_3∶Eu~(3+)@SiO_2的合成及性能[J]. 现代技术陶瓷 2015(04)
    • [24].Y_2O_3与Gd_2O_3共掺杂SrZrO_3热障涂层材料的热物理性能[J]. 无机材料学报 2012(02)
    • [25].掺杂Gd_2O_3对ZrO_2薄膜负非均匀性的影响[J]. 光学仪器 2009(06)
    • [26].Gd_2O_3对手性液晶CB15衍射影响[J]. 兵器材料科学与工程 2019(06)
    • [27].Gd_2O_3掺杂ZrO_2电解质材料的制备和电性能的研究[J]. 上海有色金属 2008(04)
    • [28].Gd_2O_3掺杂量对Ce_(1-x)Gd_xO_(2-δ)电解质导电性能的影响[J]. 材料工程 2020(06)
    • [29].水热法微/纳米Gd_2(CO_3)_3·H_2O和Gd_2O_3的合成与表征[J]. 西安工程大学学报 2014(02)
    • [30].前驱液浓度对Gd_2O_3∶Tb~(3+)粒度及发光性能的影响[J]. 材料导报 2013(08)

    标签：;  ;  

    分子束外延Gd2O3、Nd2O3高介电纳米薄膜的结构研究
    下载Doc文档

    猜你喜欢

    © 2024 毕速过 版权所有 鄂ICP备12018319号-5