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瓜环诱导稠环芳烃类有机污染物室温磷光研究

2020-11-27阅读(368)

瓜环诱导稠环芳烃类有机污染物室温磷光研究

论文摘要

超分子化学是目前新兴交叉学科，是研究有关两个或者两个以上的化学物种通过分子间作用力缔合而形成具有更高复杂性的有组织实体的学科，其中主体对客体的分子识别和组装是超分子化学的核心研究内容。瓜环（cucurbit[n]urils n=6～8）及其系列同系物是一类新型笼状化合物，因其具有良好的刚性和疏水空腔，使瓜环成为能装载各种大小和性质各异分子的容器，或使客体分子覆于瓜环端口自组装形成分子胶囊或分子胶囊壳，受到主客体化学、环境化学、材料化学等相关学科研究者的关注，已发展为一个重要的研究领域。稠环芳香烃类化合物是毒性较大的环境污染物之一，大多为剧毒且具有生物毒性和致敏、致癌作用的化合物，是一类非常值得关注的有机污染物。这些物质在环境中的存在状态、对环境的影响机制、高效的去除方法及机理、灵敏的检测方法等一直受到环境化学的关注。基于以上研究背景，本文利用了荧光光谱法、紫外吸收光谱法和磷光光谱法考察了瓜环与环境有机污染物萘乙二胺、萘、萘氧乙酸的相互作用。八元瓜环与萘乙二胺发生相互作用，形成1：1的包结配合物，计算了包结物的稳定常数，考察了pH值对包结行为的影响。六、七元瓜环与萘乙二胺不发生包结作用。六元、七元、八元瓜环均能诱导萘产生室温磷光发射。Q[6]、Q[7]体系的相对磷光强度较大、校正曲线的线性范围达两个数量级，检测限为2.6～6.3×10-8mol/L。均具有良好的分析特性，有可能作为一种新型的、具有分析应用意义的RTP体系。六元瓜环能诱导α-萘氧乙酸、八元瓜环能诱导β-萘氧乙酸室温磷光发射。在最佳实验条件下，两体系均有较宽的线性范围和较低的检测限，适于微量物质的分析测定。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 前言与综述
  • 1.1 瓜环及其衍生物
  • 1.2 瓜环作为主体的分子识别
  • 1.2.1 金属离子
  • 1.2.2 有机客体
  • 1.3 流体室温磷光
  • 1.3.1 室温磷光的产生和发展
  • 1.3.2 磷光和三重态
  • 1.3.3 各种室温磷光分析法介绍
  • 1.3.3.1 固体表面室温磷光法
  • 1.3.3.2 有序介质增稳室温磷光法
  • 1.3.3.3 环糊精诱导室温磷光分析法
  • 1.3.3.4 胶态/微晶室温磷光法
  • 1.3.3.5 敏化/猝灭室温磷光法
  • 1.4 本文的工作
  • 第二章 瓜环诱导萘的室温磷光
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 仪器和试剂
  • 2.2.2 实验方法
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 萘的室温磷光光谱
  • 2.3.2 实验条件选择
  • 2.3.2.1 重原子种类和用量对RTP的影响
  • 2.3.2.2 Q[n]用量对RTP的影响
  • 2.3.2.3 亚硫酸钠用量对RTP的影响
  • 2.3.2.4 pH对RTP的影响
  • 2.3.3 各体系的分析性能
  • 2.3.4 各体系的磷光寿命
  • 2.3.5 相互作用模式
  • 2.4 本章小结
  • 第三章 瓜环诱导萘氧乙酸的室温磷光
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 仪器和试剂
  • 3.2.2 实验方法
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 g1的流体室温磷光光谱
  • 3.3.2 g1的实验条件选择
  • 3.3.2.1 Q[6]用量对RTP的影响
  • 3.3.2.2 碘化钾用量对RTP的影响
  • 3.3.2.3 亚硫酸钠用量对RTP的影响
  • 3.3.2.4 pH对RTP的影响
  • 2SO3和g1/Q[6]/KI/Na2SO3体系的分析性能'>3.3.3 g1/KI/Na2SO3和g1/Q[6]/KI/Na2SO3体系的分析性能
  • 2SO3和g1/Q[6]/KI/Na2SO3体系的磷光寿命'>3.3.4 g1/KI/Na2SO3和g1/Q[6]/KI/Na2SO3体系的磷光寿命
  • 3.3.5 g2的流体室温磷光光谱
  • 3.3.6.g2的实验条件选择
  • 3.3.6.1 Q[8]用量对RTP的影响
  • 3.3.6.2 碘化钾用量对RTP的影响
  • 3.3.6.3 亚硫酸钠用量对RTP的影响
  • 3.3.6.4 pH对RTP的影响
  • 2SO3和g2/Q[8]/KI/Na2SO3体系的分析性能'>3.3.7 g2/KI/Na2SO3和g2/Q[8]/KI/Na2SO3体系的分析性能
  • 2SO3和g2/Q[8]/KI/Na2SO3体系的磷光寿命'>3.3.8 g2/KI/Na2SO3和g2/Q[8]/KI/Na2SO3体系的磷光寿命
  • 3.4 本章小结
  • 第四章 萘乙二胺与瓜环的相互作用
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 仪器和试剂
  • 4.2.2 实验方法
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 Q[8]-g相互作用的荧光光谱研究
  • 4.3.2 Q[8]-g相互作用的紫外-可见光谱研究
  • 4.3.3 体系pH对Q[8]-g相互作用影响的荧光光谱、紫外-可见光谱研究
  • 1H NMR研究包结配合物的稳定常数'>4.3.4 Q[8]-g相互作用的1H NMR研究包结配合物的稳定常数
  • 4.3.5 包结配合物的稳定常数
  • 4.3.6 溶剂对Q[8]-g相互作用影响的荧光光谱研究
  • 4.3.7 体系的分析性能
  • 4.4 本章小结
  • 第五章 结论
  • 致谢
  • 参考文献
  • 研究生学习期间发表文章和参加研究的课题

    • 相关论文文献

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