导读:本文包含了疏水性有机污染物论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:疏水性有机污染物,吸附,鼠李糖酯,玉米秸秆
疏水性有机污染物论文文献综述
童乐[1](2017)在《鼠李糖酯改性玉米秸秆对水中疏水性有机污染物的去除特性和机理研究》一文中研究指出随着社会经济的飞速发展,环境中的疏水性有机污染物的污染越来越严重。由于疏水性有机污染物具有较强的毒性、难生物降解和生物蓄积性,对人类健康造成严重威胁,水体中疏水性有机物的污染受到了国内外学者广泛的关注。结合我国大量农业废弃物亟待资源利用的现状,利用廉价或环境友好材料吸附去除疏水性污染物,是目前环境修复和农业领域的研究热点之一。研发环境友好、成本低且效果好的吸附剂是开发吸附剂的重点,本论文研究了生物表面活性剂鼠李糖脂改性农业废弃物玉米秸秆对水中疏水性有机污染物的去除,以菲和邻苯二甲酸二丁酯为例,探讨了改性吸附材料吸附特性及可能机理。主要研究结果如下:(1)以玉米秸秆为原材料制备出一种环境友好、成本较低和吸附性能较好的生物吸附材料(rhamnolipid modified corn stalk,RL-CS):确定了改性最佳的条件,最佳的预处理试剂为2%HCl。RL-CS对疏水性有机污染物的吸附性能比原材料有了明显的提高,其对菲的饱和吸附量由1.675 mg/g提高为7.846 mg/g,对邻苯二甲酸二丁酯的饱和吸附量由4.746 mg/g提高为24.89 mg/g。(2)对改性后的RL-CS进行表征:RL-CS表面更加粗糙,比表面积增大,极性下降,结晶度上升,氧元素含量增加,引入了更多的含氧基团,改性后秸秆提高了其对疏水性污染物的亲附性和材料表面有更多的吸附位点,促进其对疏水性污染物的吸附。(3)RL-CS对菲和邻苯二甲酸二丁酯的吸附动力学研究表明吸附过程均符合伪二级动力学模型。RL-CS对菲的吸附为膜扩散和颗粒内扩散共同控制的过程;对邻苯二甲酸二丁酯吸附过程表现为以膜扩散作为主要限制速率步骤。RL-CS对菲吸附过程是自发且放热的,属于物理性吸附;菲的吸附等温线是非线性的,表明吸附过程可能是多环芳烃分子和玉米秸秆芳香核之间的π-π电子相互作用的结果。RL-CS对菲的吸附由表面吸附作用和分配作用共同作用。RL-CS对邻苯二甲酸二丁酯的吸附等温线是线性的,表明吸附过程主要由分配作用决定。(本文来源于《华南理工大学》期刊2017-06-02)
裴媛媛[2](2017)在《应用聚二甲基硅氧烷平衡被动采样技术预测疏水性有机污染物的生物积累》一文中研究指出环境中疏水性有机污染物(HOCs)由于具有持久性、生物积累性和毒性被广泛关注,研究者们对其环境行为和生物积累过程进行了大量研究。污染物的生物积累浓度对评价其生态健康风险具有重要作用,但是通过实验室生物测试或者采集野外生物样品来定量生物体内HOCs浓度需要较高的实验成本,因此有必要发展新兴测试技术,通过监测环境介质浓度来准确估算生物积累浓度。近年来以聚二甲基硅氧烷(PDMS)为吸收相的平衡被动采样器被广泛用于监测环境中HOCs,在达到热力学平衡的状态下,HOCs在环境介质、采样器和生物体之间的逸度相同,此时可以直接由HOCs在采样器中的浓度结合其在生物相和PDMS之间的平衡分配常数来估算生物体内平衡积累浓度。然而,目前HOCs在生物相和PDMS之间平衡分配常数的数据较为缺乏,特别是高疏水性有机污染物。此外,虽然脂肪是HOCs在生物体内的主要分配相,对于部分蛋白质含量较高的生物体,污染物在其体内蛋白质中的分配可能影响污染物的生物积累,而有关HOCs在蛋白质相和PDMS的平衡分配常数的数据也相当匮乏。最后,现有研究多集中在水环境中HOCs的生物积累,相对缺少大气污染暴露下的生物体积累浓度数据。因此,本研究从测定生物相和PDMS之间的平衡分配常数入手,将沉积物的平衡被动采样浓度用于估算底栖无脊椎动物的生物积累浓度,探究蛋白质相对HOCs生物积累的影响,然后选择信鸽作为大气中HOCs的监测物种,测定信鸽体内污染物的积累浓度,探究其与信鸽年龄和大气浓度的关系,最后,研究PDMS平衡被动采样估算生物组织中高疏水性有机污染物的生物积累量的适用性。首先,本论文建立了预加载PDMS解吸的方法,测定了21种多氯联苯、14种多溴联苯醚、德克隆和十溴二苯乙烷在PDMS和储存性脂肪、膜脂肪和蛋白质间的平衡分配常数(KSL,PDMS、KML,PDMS和Kpro,PDMS)。虽然目标化合物的疏水性范围很广,辛醇-水平衡分配常数(log KOW)从5.07到11.6,但是测得的KSL,PDMS、KML,PDMS和Kpro,PDMS值范围相对稳定,分别为5.36–52.5、0.286–11.8和0.067–2.62g/g。储存性脂肪的相对吸收能力最强,膜脂肪次之,蛋白质最弱。对于log KOW<9的目标化合物,kpdms,pro值范围为0.382–14.9g/g,而且不受预加载pdms膜片厚度影响,但是对于高疏水性有机污染物,由于其在pdms中扩散速率较慢,显着受pdms厚度影响,当分配体系中预加载pdms膜片厚度由209μm减小到58μm,其kpdms,pro值随之降低。由最薄的58μm厚pdms膜片测得的高疏水性有机污染物的kpdms,pro范围为1.78–6.85g/g,和logkow<9的目标化合物保持一致。结果说明了hocs在pdms和生物相间的分配不受疏水性的影响,有利于pdms被动采样器对hocs生物积累的预测。接着,选用夹杂带丝蚓作为底栖无脊椎动物的模式生物,使用沉积物pdms平衡被动采样对夹杂带丝蚓体内hocs的积累浓度进行估算。检索收集文献中pdms平衡浓度和夹杂带丝蚓的积累浓度数据,使用文献中pdms平衡浓度以及本研究测得的ksl,pdms、kml,pdms和kpro,pdms,对夹杂带丝蚓的平衡生物积累浓度进行估算。只考虑储存性脂肪的估算积累浓度与实测的积累浓度相关性关系良好,对数值线性拟合斜率为1.06,r2=0.931,所有化合物估算值和实测值的差异在10倍范围以内,说明该预测有效可行。进一步,比较了只考虑储存性脂肪作为分配相的单项预测模型和同时考虑储存性脂肪、膜脂肪和蛋白质叁种生物相的多相预测模型的估算结果,发现考虑膜脂肪和蛋白质的积累贡献未显着提高预测的准确度,说明目前使用的单相预测模型可以满足底栖无脊椎动物体内hocs积累量的估算。其次,在广州市区采集了29只信鸽对城市大气中多环芳烃、多氯联苯、有机氯农药和卤代阻燃剂进行生物监测,测定了信鸽肺、肝脏和脂肪组织中的积累浓度。发现这些hocs在信鸽体内的积累未呈现显着的性别差异。肺中积累浓度显着高于肝脏和脂肪,而且信鸽食物和饮用水中只检测到低浓度的多环芳烃,说明呼吸作用是hocs在信鸽体内的主要积累途径。信鸽体内积累浓度由高到低为多环芳烃>多溴联苯醚>有机氯农药>多氯联苯>德克隆,同一类化合物中叁环多环芳烃、高溴代多溴联苯醚、p,p’-dde、低氯代多氯联苯和反式德克隆的相对丰度较高,总浓度和组成均与大气中污染物一致。对比不同年龄的信鸽体内hocs浓度发现,1年的信鸽体内多环芳烃和多氯联苯浓度显着高于5年和10年的浓度高,可能是由于高强度的飞翔训练增加了污染物在肺和肝脏中的积累,但是由于两类污染物的代谢差异,导致其在脂肪组织中的积累量随着年龄变化趋势正好相反。信鸽体内有机氯农药展现出随着年龄增加降低的趋势。多溴联苯醚和十溴二苯乙烷在信鸽肺中观察到明显的随暴露时间增长积累增加的趋势,但是肝脏和脂肪组织中未观察到类似趋势,推测是由于这些高疏水性阻燃剂大部分附着在大气颗粒相,通过呼吸进入信鸽肺部,由于其生物可利用性较低,难以迁移到其他器官,主要以附着于颗粒物的形式沉积在肺组织中。野生鸟类对HOCs的积累存在多种途径,而信鸽主要是通过呼吸作用积累大气中的HOCs,体内积累浓度要显着低于野生鸟类。因此,信鸽作为单纯暴露于大气污染的监测物种,其体内HOCs积累数据可以为评估城市居民的呼吸暴露风险提供参考。最后,对信鸽脂肪组织进行PDMS平衡被动采样,发现滴滴涕和多溴联苯醚的估算浓度与实测值呈现良好的线性关系,斜率为0.885,r2=0.868,说明平衡被动采样方法可以取代溶剂萃取方法测定脂肪组织中HOCs的生物积累浓度。研究中可测定的最高疏水性化合物为BDE-209,反映PDMS平衡被动采样可以用于生物组织中高疏水性有机污染物的定量。总而言之,本论文结合生物相-PDMS平衡分配常数的测定和PDMS平衡被动采样,对不同类型生物体内HOCs的积累浓度进行预测,为PDMS平衡被动采样在生物积累浓度估算中的应用提供了基础数据和系统方法。通过将环境被动采样与生物积累过程相联系,可以建立环境监测浓度和生物效应浓度的关联,为环境基准的制定和生态风险评价提供了新方法。(本文来源于《中国科学院大学(中国科学院广州地球化学研究所)》期刊2017-06-01)
夏星辉,翟亚威,李雅媛,林慧,王昊天[3](2016)在《水体疏水性有机污染物的形态和生物有效性》一文中研究指出水体疏水性有机污染物的形态和生物有效性是当前环境领域研究的重点和热点之一.本文概括了水体疏水性有机污染物的存在形态,将其分为自由溶解态、溶解性有机质结合态和颗粒物结合态,并提出可根据有机质的相对分子质量和结构组成以及颗粒物的粒径和组成进一步细分.总结了水体有机污染物生物有效性的研究方法,包括化学方法和生物方法.分析了各种存在形态污染物生物有效性的研究进展,最后探讨了水体有机污染物形态和生物有效性的影响因素,并提出研究展望.(本文来源于《北京师范大学学报(自然科学版)》期刊2016年06期)
肖健,段璐淳[4](2016)在《利用二次纳米离子质谱(NanoSIMS)和同步辐射技术原位研究土壤有机-无机复合体及其在疏水性有机污染物生物有效性研究中的应用》一文中研究指出自然界中土壤的矿物微粒对其有机质的固定和累积起到了重要作用。而疏水性有机污染常常吸附在土壤中的有机质中。以往的许多实验表明,疏水性有机污染物在有机质含量较高的土壤中表现出较低的溶解度。近期,我们对土壤中多环芳烃(polycyclic arom atic hydrocarbons,PAHs)的生物有效性的研究发现苯并芘(一种代表性PAH)在动物实验(猪)中经口摄入被肠胃吸收进入血液循环的量(生物有效性)与土壤中与细微矿物(黏粒与粘土)结合的有机质占土壤中有机质总量的比例密切相关。土壤中细微颗粒越多,苯并芘的生物有效性越低。该结果指出此类污染物的潜在危害可能受到土壤质地的影响而非仅由污染物在土壤中的总量决定。本文介绍了同步辐射技术和二次纳米离子质谱技术在对土壤微粒进行原位观察及表征的应用,包括研究矿质元素与有机碳结合的空间分布,主要活性矿物(铁、铝)的价态等。并且由此探讨了有机-无机复合体(mineral-organo associations,MO As)影响污染生物有效性影响的机理。(本文来源于《2016国际棕地治理大会暨首届中国棕地污染与环境治理大会论文摘要集》期刊2016-10-25)
胡谦[5](2016)在《固相微萃取模拟生物法用于监测养殖区疏水性有机污染物的研究》一文中研究指出本文以菲律宾蛤仔(Ruditapes philippinarum)和河蚬(Corbicula fluminea)为受试生物,以7种多环芳烃(PAHs)和9种有机氯农药(OCPs)为目标化合物,利用在加标老化沉积物中进行生物累积实验和以PDMS(聚二甲基硅氧烷)为材料的固相微萃取实验(solid-phase microextraction,SPME)评价固相微萃取技模拟生物法用于监测养殖区疏水性有机污染物(HOCs)的能力。研究结果如下:(1)分别建立了沉积物样品中多环芳烃和有机氯农药两种典型HOCs类污染物的检测方法。沉积物样品中多环芳烃的前处理方法和测定方法:微波萃取法进行萃取,萃取溶剂为10m L丙酮/正己烷(V/V,1:1)混合液,萃取温度为80℃,萃取时间为50min,功率为1000W,硅胶用作净化柱填料,20m L二氯甲烷的淋洗液洗脱净化柱;利用高效液相色谱仪检测沉积物样品中菲、蒽、荧蒽、芘、苯并[a]蒽、苯并[k]荧蒽和苯并[a]芘7种多环芳烃。沉积物样品中有机氯农药的前处理方法和测定方法:索氏提取法100 m L丙酮/正己烷(V/V=1:1)混合液连续萃取24h,铜粉、无水硫酸钠和Florisil硅土用作净化柱填料,30m L正己烷/二氯甲烷(V/V=1:1)的淋洗液洗脱净化柱;利用气相-色谱质谱联用仪检测的沉积物样品中α-六六六、β-六六六、γ-六六六、δ-六六六、p,p'-DDD、p,p'-DDE、六氯苯、环氧七氯和狄氏剂9种有机氯农药。分别在5、20、50和10、50、100μg/kg(干重)的加标浓度下,沉积物样品中多环芳烃和有机氯农药的回收率均在70%以上,相对标准偏差均在15%以下,符合多环芳烃和有机氯农药检测要求。沉积物样品的方法检出限分别为0.63~2.70和0.10~0.50ng/g dw,可用于实际沉积物样品中多环芳烃和有机氯农药的检测。(2)菲律宾蛤仔对PAHs累积动力学:分别在暴露4d、10d、16d、22d、28d、36d、45d和56d时取出菲律宾蛤仔进行体内PAHs化学分析,发现菲律宾蛤仔体内PAHs于暴露56d时趋于平衡,趋势为先上升后下降随后趋于平衡。两种双壳类底栖生物的累积实验:菲律宾蛤仔和河蚬对沉积物中的PAHs和OCPs均有一定程度的累积,其中菲律宾蛤仔分别对PAHs和OCPs的累积量达到263.6~3500和371.9~6832ng/g lipid;河蚬分别对PAHs和OCPs的累积量达到348.2~1667和64.2~3507 ng/g lipid。并且菲律宾蛤仔和河蚬对7种PAHs的生物富集系数(BCF)处于1603~2.81×105和1376~7.67×105之间;对9种OCPs生物富集系数(BCF)处于1632~3.41×105和669.7~7.28×105之间。(3)固相微萃取平衡时间的确定:分别在暴露7d、14d、21d和28d时取出PDMS进行PAHs和OCPs化学分析,发现PDMS膜内PAHs和OCPs浓度皆于暴露28d时趋于稳定,达到分配平衡状态。以PDMS的固相微萃取法测定加标老化海水和淡水沉积物孔隙水中7种PAHs和9种OCPs自由溶解态浓度:其中海水沉积物中PAHs和OCPs的Cfree分别为2.4ng/L~1791ng/L和5.7ng/L~1341ng/L,淡水沉积物中PAHs和OCPs的Cfree分别为4.7ng/L~690.6ng/L和1.1ng/L~1714ng/L。并且孔隙水中HOCs自由溶解态浓度(Cfree)显着低于孔隙水中HOCs的总浓度(Cwater),且随着化合物疏水性(Kow)增加,两者间的差异越大,由于Cwater中与溶解性有机碳绑定的结合态污染物不能透过细胞膜被生物利用,因此Cwater忽视了生物有效性,而Cfree能更好地反映沉积物污染物的生物有效性,从而为使用固相微萃取技术预测沉积物中双壳类生物对HOCs的生物富集和生物累积奠定了理论基础。(4)分析PDMS中PAHs和OCPs的浓度(CPDMS)与两种生物体内PAHs和OCPs的浓度(Cb,lip),发现对于PAHs,CPDMS与Cb,lip呈显着线性相关,而对于OCPs,CPDMS与Cb,lip无显着线性相关关系。其中菲律宾蛤仔与PDMS累积PAHs浓度线性关系为CPDMS=0.122Cb,lip+0.518(r=0.857,p<0.001),河蚬与PDMS累积PAHs浓度线性关系为CPDMS=0.180Cb,lip+0.359(r=0.803,p<0.001)。表明可通过固相微萃取技术获得的CPDMS预测两种双壳贝类生物累积沉积物中PAHs的Cb,lip。两种生物对PAHs和OCPs的BCF及PCF均与辛醇-水分配系数(Kow)呈显着线性相关,且两者斜率相近,说明两种生物摄取PAHs和OCPs的主要途径与PDMS相似。菲律宾蛤仔和河蚬富集PAHs和OCPs的lg BCF与lg PCF均呈显着相关,其中,菲律宾蛤仔富集PAHs和OCPs的lg BCF与lg PCF的线性拟合方程分别为:lg PCF=0.930lg BCF+1.389(r=0.857,p<0.001)和lg PCF=0.775 lg BCF+1.433(r=0.956,p<0.001);河蚬富集PAHs和OCPs的lg BCF与lg PCF的线性拟合方程分别为:lg PCF=0.978 lg BCF-0.074(r=0.607,p=0.008)和lg PCF=0.837 lg BCF+0.710(r=0.839,p<0.001)。lg BCF与lg PCF的显着相关说明在相当程度上PCF可以反映双壳类生物富集PAHs和OCPs的BCF,表明可用固相微萃取技术模拟生物法可预测生物富集。PAHs和OCPs的PDMS-沉积物平衡分配因子(PSAF)和生物-沉积物累积因子(BSAF)的值均处于一定范围内,PSAF值比BSAF值略大,其中,两种生物累积PAHs的PSAF分别为BSAF的3倍和1.5倍;两种生物累积OCPs的PSAF分别为BSAF的0.9倍和1.1倍。BSAF与PSAF的值处于一定范围且较为接近,表明可用固相微萃取技术预测生物累积。综上所述,固相微萃取技术可模拟经济底栖双壳贝类生物用于预测生物体内PAHs和OCPs残留、生物富集系数和生物-沉积物累积因子,从而具有应用于养殖区中PAHs和OCPs监测的潜力。因此,本研究不仅可使用固相微萃取技术评价养殖区沉积物中HOCs的生物有效性,还可模拟生物用于监测养殖区HOCs污染,为基于固相微萃取的模拟生物法在养殖区域中有机污染物的监测提供理论基础。(本文来源于《上海海洋大学》期刊2016-06-10)
于文文[6](2016)在《新型表面增强拉曼基底的合成及其对典型疏水性有机污染物的检测和降解性能的研究》一文中研究指出多溴联苯醚是典型的疏水性有机污染物,生物毒性很强,对生物体的免疫系统和神经系统能够产生很大的毒害。环境中的多溴联苯醚的来源主要有:电子器件和橡胶产品在使用和废弃过程中的泄漏、垃圾的焚烧以及汽车尾气的排放等。多溴联苯醚不易被分解,在环境中能够随着循环长时间迁移,最终进入大气圈、水圈、生物圈等。多溴联苯醚在环境中分布广泛,给环境生态系统带来严重的危害。因此,寻找合适的方法检测和处理环境中的多溴联苯醚显得尤为重要。目前,传统的检测多溴联苯醚的方法是液相色谱法和气相色谱法。但是复杂的前处理过程、昂贵的实验仪器造价、耗时长、回收率低等缺点阻碍了传统的检测方法的应用。表面增强拉曼技术(SERS)检测灵敏性高、选择性强,在环境分析检测疏水性有机污染物方面展现出独特的优势。本研究利用一步水热法以酵母菌作为还原剂首先在高温条件下得到金前驱体,然后将混合物煅烧得到碳骨架支撑的零价金纳米颗粒,即Yeast@Au。由于戊二醛的固定作用使得金纳米颗粒均匀的分布在碳骨架的表面,避免了金纳米颗粒间的团聚,利于SERS热点的形成。以固体Yeast@Au为基底,利用便携式拉曼仪,实现了对2,2’,4,4’-四溴联苯醚(简称BDE-47)、芴和芘等疏水性有机污染物的快速检测。同时本研究在Yeast@Au的基础上利用一步水热法合成了光催化材料Yeast@Au@TiO_2。由于酵母菌本身的吸附作用和戊二醛的固定作用能够将还原后的金纳米颗粒均匀的分布在二氧化钛孔道结构表面。结合分光光度计和便携式拉曼仪,分别实现了Yeast@Au@TiO_2对溶液和基底表面的BDE-47和R6G的降解。本研究将酵母菌还原的Yeast@Au作为SERS活性基底,实现了对典型疏水性有机污染物的定量定性分析。Yeast@Au基底对水中BDE-47、芴、芘的最低检测限分别为5×10~(-8) mol?L~(-1)、10~(-8) mol?L~(-1)、10~(-8)mol?L~(-1),说明该检测方法的灵敏度高。分别对叁种污染物的SERS峰与固体污染物纯品的拉曼峰进行对比和指认,并进一步分析特征峰峰强的变化特征。选取668 cm-1作为BDE-47的特征峰,以峰强度与BDE-47溶液浓度对数进行线性拟合,线性关系良好,R2=0.994,表明本方法可用于多溴联苯醚的定量分析。同时分析同一浓度下的BDE-47的50个SERS峰,五个浓度的标准偏差都低于18%,说明该方法重现性良好。钛酸四异丙酯(简称TTIP)水解后产生孔道状的二氧化钛,酵母菌还原的金纳米颗粒均匀的分布在孔道状二氧化钛的表面。由于TiO_2的存在,Yeast@Au@TiO_2展现出较好的光催化活性。以Yeast@Au@TiO_2为降解材料降解溶液中和基底表面的R6G与BDE-47时,反应进行到1 h左右,80%的污染物被降解。这说明,Yeast@Au@TiO_2具备较好降解R6G和BDE-47的能力,并且可回收利用。基于以上叁种方法,本研究建立了以Yeast@Au纳米颗粒为核心的,检测并降解水中的疏水性有机污染物和R6G的新方法。该方法不仅灵敏度高、重现性好,而且简单方便、耗时短,经济环保,有望成为污染现场应急分析的有效手段。(本文来源于《西安建筑科技大学》期刊2016-06-01)
王芝权[7](2016)在《表面活性剂作用下疏水性有机污染物生物可利用性的研究》一文中研究指出土壤及地下水体系中疏水性有机污染物的去除一直是环境修复领域研究的难点,其中疏水性有机污染物(HOCs)生物可利用性的研究一直以来也是其中的热点问题之一。表面活性剂具有优越的特性,其在环境修复中的作用越来越明显。目前可以确定的是表面活性剂能够增加污染物的生物可利用性,但具体的作用方式仍不清楚。因此本实验中以正十六烷为研究污染物,用不同的表面活性剂进行处理来获得不同形态的十六烷,将各形态的十六烷作为培养基对铜绿假单胞菌9027进行培养,看十六烷的降解及菌体的生长情况,以此来探究各形态下十六烷的生物可利用性。实验中选用了两种最常见的表面活性剂:阴离子表面活性剂SDBS和非离子表面活性剂Triton X-100。对于SDBS不同形态的十六烷培养基,SDBS完全增溶态十六烷的生物可利用性是降低的;当SDBS存在时且十六烷大量过量的情况下,十六烷的生物降解也受到了一定程度的延滞。对于Triton X-100不同形态的十六烷培养基,Triton X-100完全增溶态十六烷的生物可利用性也是有所降低的;当Triton X-100存在时且十六烷大量过量的情况下,十六烷的生物可利用性反而有一定程度的提高。通过分析认为造成这种结果的主要原因是表面活性剂与十六烷形成胶束以及聚集体,这种聚集体的形式很难被打破,菌体与十六烷无法直接接触,导致增溶态十六烷的生物可利用性降低。同时由于Triton X-100是能被P.aeruginosa ATCC 9027菌体优先降解的,而SDBS是不能,Triton X-100作为优先碳源能够促进菌体的生长,从而促进菌体对十六烷的降解。根据上述结论,我们给出了可能的降解机理,并通过SEM电镜图片进行了验证,得出了非常好的契合度,证明了我们所给出降解机理的正确性。通过上述结论可以看出单纯的增溶作用对污染物生物可利用性的提高是无意义的,污染物生物可利用性的提高是依赖于表面活性剂、污染物和水的复杂系统,表面活性剂的乳化、分散、生物可降解性等因素可能都会对污染物的生物可利用性造成很大的影响。(本文来源于《湖南大学》期刊2016-05-25)
陈美娜[8](2016)在《基于脱附动力学评价养殖底泥中疏水性有机污染物生物有效性的研究》一文中研究指出养殖底泥中疏水性有机污染物(HOCs)因严重威胁着水产品质量和人类健康而备受关注。但是传统评估底泥质量的总量分析不能反映污染物的生物有效性,且大型底栖生物毒性实验耗时费力、实验结果可读性和重复性较差。本研究拟采用Tenax吸附材料,以底泥中有机氯农药和多环芳烃两种典型HOCs的脱附动力学过程为切入点,研究海水和淡水底泥中HOCs类污染物在底泥(或沉积物)中的迁移过程和生物有效性;并以底栖生活的大型经济水产动物菲律宾蛤仔(海水)和河蚬(淡水)作为校正生物,建立生物体内累积浓度与脱附动力学过程的相关性,验证基于脱附动力学过程评价底泥污染物生物有效性方法的准确性和可行性。研究结果如下:(1)分别建立了底栖生物样品中两种典型HOCs类污染物的检测方法,残留有机氯农药(OCPs)生物样品的前处理方法:索氏提取法100 mL丙酮/正己烷(V/V=1:1)的混合液连续萃取24 h,用乙腈饱和的石油醚进行脱脂,氧化铝和硅胶用作净化柱填料,30 m L正己烷/二氯甲烷(V/V=1:1)的淋洗液洗脱净化柱,以及利用气相-色谱质谱联用仪检测的生物样品中α-六六六、β-六六六、γ-六六六、δ-六六六、p,p'-DDD、p,p'-DDE、六氯苯、环氧七氯和狄氏剂9种有机氯农药残留的测定方法。残留多环芳烃(PAHs)生物样品的前处理方法:微波萃取法进行萃取,萃取溶剂为10 m L丙酮/正己烷(V/V=1:1)的混合液,萃取温度为80℃,萃取时间为50 min,功率为1 000 W;Florisil硅土和硅胶用作净化柱填料,20 m L二氯甲烷的淋洗液洗脱净化柱以及利用高效液相色谱仪检测生物样品中菲、蒽、荧蒽、芘、苯并[a]蒽、苯并[k]荧蒽和苯并[a]芘7种多环芳烃残留的测定方法。分别在5、20、50和10、50、100μg/kg(干重)的加标浓度下,生物样品中有机氯农药和多环芳烃的回收率均在70%以上,相对标准偏差基本上在20%以下,样品中两种HOCs都符合残留检测要求。生物样品的方法检出限分别为0.30~1.5和0.38~3.16μg/kg(干重),可用于实际生物样品中有机氯农药和多环芳烃残留量的检测。(2)底栖生物对有机氯农药的富集动力学:选择菲律宾蛤仔做为受试生物对有机氯农药进行富集动力学实验,分别在暴露4、10、16、22、28、36、45、56天时取出菲律宾蛤仔进行化学分析。发现菲律宾蛤仔体内有机氯农药随时间呈现逐渐升高的趋势,且暴露28天时趋向于平衡,可认为有机氯农药暴露28天时在菲律宾蛤仔体内基本达到了平衡状态。(3)通过两种经济底栖生物的累积实验得到,菲律宾蛤仔和河蚬对底泥中的ocps和pahs均有一定程度的累积,其中菲律宾蛤仔和河蚬分别对ocps的累积量达到371.9~6832和64.2~3507μg/kglipid;菲律宾蛤仔和河蚬分别对pahs的累积量达到263.6~3500和348.2~1667μg/kglipid。并且菲律宾蛤仔和河蚬对9种ocps的生物-底泥富集因子(bsaf)处于0.15~3.49和0.09~3.24之间;对7种pahs的生物-底泥富集因子(bsaf)处于0.010~0.088和0.016~0.210之间。另外发现底泥中有机碳(oc)标化的两种hocs类污染物浓度与生物体内脂肪标化的污染物浓度之间相关性不显着(p>0.05),说明用全底泥监测的方法忽视了底泥中污染物的生物有效性与生物吸收的影响。(4)tenax脱附动力学的结果表明,两种浓度梯度下海水和淡水底泥中ocps和pahs的快速脱附比例(frap)分别在50%和40%左右,说明底泥中约有40%-50%的hocs具有生物有效性,其快速、慢速和极慢速脱附速率常数数量级分别为10~(-1)、10-2和10-4。通过对frap与f6和f24进行相关性分析发现,f6、f24与frap相关性显着(p<0.0001),说明tenax6h和24h的单点萃取技术可以代替完整的脱附动力学评价生物有效性,f6和f24使得在评价上更加简单快速而有效,进一步为养殖领域的底泥污染状况提供生物有效性评价依据以及为相关水产品的质量安全和食用风险提供早期预警。(5)通过tenax脱附动力学与经济底栖生物累积的结果表明,tenax快速脱附组分与两种底栖生物累积结果之间具有显着的相关性,其中tenax萃取ocps结果与菲律宾蛤仔和河蚬累积ocps的相关性结果分别为r2=0.91,p<0.0001和r2=0.75,p<0.0001。tenax萃取pahs结果与菲律宾蛤仔和河蚬累积pahs的相关性结果分别为r2=0.66,p<0.001和r2=0.62,p<0.001;并且两种底栖生物对pahs的bsaf取对数即lgbsaf与frap也呈显着性相关(r2=0.53和79,p<0.001)。表明tenax萃取技术不仅可以简单、快速地评价养殖底泥中hocs的生物有效性,克服了大型底栖生物累积实验结果重复性和准确性较差的缺点,为养殖底泥的环境质量和风险评价提供可靠依据;而且还可以有效地预测经济底栖生物体内hocs类污染物的生物累积,为养殖领域的底泥环境风险评价及相关水产品的食品风险评价提供更为简单快捷的方法。综上所述,不同浓度下海水和淡水底泥中两种HOCs类污染物有机氯农药和多环芳烃,都可以用基于脱附动力学的Tenax萃取技术评价其生物有效性和预测其在海洋和淡水两种经济水产动物体内的累积量。因此本研究不仅可简化养殖水域底泥污染情况与生物累积的评价过程,而且也有助于养殖底泥沉积物中HOCs迁移转化和生物有效性的深入理解,同时为污染底泥环境管理、底泥质量标准优化与底泥修复提供理论依据以及为相关水产品的质量安全和食用风险提供早期预警。(本文来源于《上海海洋大学》期刊2016-05-24)
苏献伟[9](2016)在《表生地球化学作用对黑炭吸附疏水性有机污染物的影响》一文中研究指出吸附是控制疏水性有机污染物(hydrophobic organic contaminants,HOCs)在环境中迁移的主要机制之一。黑炭是土壤的常见成分,黑炭对HOCs的吸附是土壤吸附HOCs的重要过程,对土壤吸附总量的贡献不容忽视。在表生地球化学作用下,土壤等环境介质的组成结构和理化特性可能持续发生变化,从而影响土壤对HOCs的吸附-解吸行为,影响HOCs的迁移分布和环境健康风险。一般认为,表生地球化学作用在污染区域HOCs污染环境治理中起着正负两个方面的作用:有利的一面,表生地球化学作用可能导致吸附态HOCs污染物的可解吸性下降;另一方面,表生地球化学作用可能改变环境治理工程材料的理化性质,导致其对HOCs的吸附能力下降,给治理实践带来不利影响。但是,由于关键数据缺乏,准确定量评估表生地球化学作用对HOCs环境行为和生物可利用性等方面的影响还有待进一步的研究。本文在实验室中模拟表生地球化学作用与过程,研究其对黑炭表面形貌以及黑炭对菲和芘等HOCs吸附能力的影响。主要模拟的表生地球化学作用和过程包括:Fe(OH)3和CaCO3沉淀包裹,反复的冰冻与融解,土壤有机质(胡敏酸,HA)覆盖包裹以及长时间自然培养等。论文研究获得了以下的主要研究结果和结论:(1)实验模拟的表生地球化学作用与过程改变了黑炭的表面形貌和理化特性;(2)针筒式滤膜过滤装置可以解决黑炭颗粒悬浮导致HOCs溶液浓度难以准确测量的问题;(3)黑炭对菲和芘具有很强的吸附能力,污染土壤中添加额外的黑炭可以极大地降低HOCs污染物的迁移性风险;(4)黑炭表面形貌与理化特性的变性会使其吸附HOCs能力产生不同程度的减弱,减弱程度与所经历的表生地球化学过程的类型和强度密切相关,但经过土壤有机质(胡敏酸,HA)覆盖包裹的黑炭的吸附能力是增强的;(5)经过表生地球化学过程处理的黑炭对菲的吸附能力随着包裹矿物浓度的增加而降低,随冰冻融解次数的增多而变强,随着自然培养的时间变长而减弱。(本文来源于《中国地质大学(北京)》期刊2016-05-01)
王骏,陈宝梁[10](2016)在《石墨烯表面褶皱孔隙调控及其对疏水性有机污染物的吸附机理研究》一文中研究指出石墨烯具有高度疏水的平面大π键结构,对环境中的多环芳烃及其衍生物、PCBs、抗生素等疏水性有机污染物具有高效的吸附富集能力。然而,石墨烯层与层之间的强π-π作用会使其形成不可逆的团聚体,使许多表面吸附位点被隐藏,阻碍了其优异性能在污染修复中的发挥。表面官能团改性虽能增强石墨烯层间的静电斥力并缓解团聚,但是改变了石墨烯的疏水表面,导致吸附位点失效。研究表明,石墨烯上的褶皱和孔隙可以通过碱活化的方式调控,不仅能够减轻石墨烯团聚,同时也可能创造高能活性位点。因此,研究不同结构的活化石墨烯材料对疏水性有机污染物的吸附机理和构效关系对开发新型石墨烯环境功能材料提供理论参考。[1]本文以碱活化的方法对石墨烯进行处理,得到4种不同活化程度的石墨烯。叁种不同尺寸的有机污染物(对硝基甲苯,萘和菲)为代表,研究发现活化石墨烯对有机污染物具有快速、高效的吸附能力,其吸附能力与石墨烯的微孔体积成正相关。而且,石墨烯上的褶皱和孔隙位点对于不同尺寸的有机污染物具有筛分作用,说明石墨烯表面褶皱和缺陷调控可以有效地增加石墨烯表面吸附位点并实现选择性吸附。(本文来源于《全国环境纳米技术及生物效应学术研讨会摘要集》期刊2016-04-08)
疏水性有机污染物论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
环境中疏水性有机污染物(HOCs)由于具有持久性、生物积累性和毒性被广泛关注,研究者们对其环境行为和生物积累过程进行了大量研究。污染物的生物积累浓度对评价其生态健康风险具有重要作用,但是通过实验室生物测试或者采集野外生物样品来定量生物体内HOCs浓度需要较高的实验成本,因此有必要发展新兴测试技术,通过监测环境介质浓度来准确估算生物积累浓度。近年来以聚二甲基硅氧烷(PDMS)为吸收相的平衡被动采样器被广泛用于监测环境中HOCs,在达到热力学平衡的状态下,HOCs在环境介质、采样器和生物体之间的逸度相同,此时可以直接由HOCs在采样器中的浓度结合其在生物相和PDMS之间的平衡分配常数来估算生物体内平衡积累浓度。然而,目前HOCs在生物相和PDMS之间平衡分配常数的数据较为缺乏,特别是高疏水性有机污染物。此外,虽然脂肪是HOCs在生物体内的主要分配相,对于部分蛋白质含量较高的生物体,污染物在其体内蛋白质中的分配可能影响污染物的生物积累,而有关HOCs在蛋白质相和PDMS的平衡分配常数的数据也相当匮乏。最后,现有研究多集中在水环境中HOCs的生物积累,相对缺少大气污染暴露下的生物体积累浓度数据。因此,本研究从测定生物相和PDMS之间的平衡分配常数入手,将沉积物的平衡被动采样浓度用于估算底栖无脊椎动物的生物积累浓度,探究蛋白质相对HOCs生物积累的影响,然后选择信鸽作为大气中HOCs的监测物种,测定信鸽体内污染物的积累浓度,探究其与信鸽年龄和大气浓度的关系,最后,研究PDMS平衡被动采样估算生物组织中高疏水性有机污染物的生物积累量的适用性。首先,本论文建立了预加载PDMS解吸的方法,测定了21种多氯联苯、14种多溴联苯醚、德克隆和十溴二苯乙烷在PDMS和储存性脂肪、膜脂肪和蛋白质间的平衡分配常数(KSL,PDMS、KML,PDMS和Kpro,PDMS)。虽然目标化合物的疏水性范围很广,辛醇-水平衡分配常数(log KOW)从5.07到11.6,但是测得的KSL,PDMS、KML,PDMS和Kpro,PDMS值范围相对稳定,分别为5.36–52.5、0.286–11.8和0.067–2.62g/g。储存性脂肪的相对吸收能力最强,膜脂肪次之,蛋白质最弱。对于log KOW<9的目标化合物,kpdms,pro值范围为0.382–14.9g/g,而且不受预加载pdms膜片厚度影响,但是对于高疏水性有机污染物,由于其在pdms中扩散速率较慢,显着受pdms厚度影响,当分配体系中预加载pdms膜片厚度由209μm减小到58μm,其kpdms,pro值随之降低。由最薄的58μm厚pdms膜片测得的高疏水性有机污染物的kpdms,pro范围为1.78–6.85g/g,和logkow<9的目标化合物保持一致。结果说明了hocs在pdms和生物相间的分配不受疏水性的影响,有利于pdms被动采样器对hocs生物积累的预测。接着,选用夹杂带丝蚓作为底栖无脊椎动物的模式生物,使用沉积物pdms平衡被动采样对夹杂带丝蚓体内hocs的积累浓度进行估算。检索收集文献中pdms平衡浓度和夹杂带丝蚓的积累浓度数据,使用文献中pdms平衡浓度以及本研究测得的ksl,pdms、kml,pdms和kpro,pdms,对夹杂带丝蚓的平衡生物积累浓度进行估算。只考虑储存性脂肪的估算积累浓度与实测的积累浓度相关性关系良好,对数值线性拟合斜率为1.06,r2=0.931,所有化合物估算值和实测值的差异在10倍范围以内,说明该预测有效可行。进一步,比较了只考虑储存性脂肪作为分配相的单项预测模型和同时考虑储存性脂肪、膜脂肪和蛋白质叁种生物相的多相预测模型的估算结果,发现考虑膜脂肪和蛋白质的积累贡献未显着提高预测的准确度,说明目前使用的单相预测模型可以满足底栖无脊椎动物体内hocs积累量的估算。其次,在广州市区采集了29只信鸽对城市大气中多环芳烃、多氯联苯、有机氯农药和卤代阻燃剂进行生物监测,测定了信鸽肺、肝脏和脂肪组织中的积累浓度。发现这些hocs在信鸽体内的积累未呈现显着的性别差异。肺中积累浓度显着高于肝脏和脂肪,而且信鸽食物和饮用水中只检测到低浓度的多环芳烃,说明呼吸作用是hocs在信鸽体内的主要积累途径。信鸽体内积累浓度由高到低为多环芳烃>多溴联苯醚>有机氯农药>多氯联苯>德克隆,同一类化合物中叁环多环芳烃、高溴代多溴联苯醚、p,p’-dde、低氯代多氯联苯和反式德克隆的相对丰度较高,总浓度和组成均与大气中污染物一致。对比不同年龄的信鸽体内hocs浓度发现,1年的信鸽体内多环芳烃和多氯联苯浓度显着高于5年和10年的浓度高,可能是由于高强度的飞翔训练增加了污染物在肺和肝脏中的积累,但是由于两类污染物的代谢差异,导致其在脂肪组织中的积累量随着年龄变化趋势正好相反。信鸽体内有机氯农药展现出随着年龄增加降低的趋势。多溴联苯醚和十溴二苯乙烷在信鸽肺中观察到明显的随暴露时间增长积累增加的趋势,但是肝脏和脂肪组织中未观察到类似趋势,推测是由于这些高疏水性阻燃剂大部分附着在大气颗粒相,通过呼吸进入信鸽肺部,由于其生物可利用性较低,难以迁移到其他器官,主要以附着于颗粒物的形式沉积在肺组织中。野生鸟类对HOCs的积累存在多种途径,而信鸽主要是通过呼吸作用积累大气中的HOCs,体内积累浓度要显着低于野生鸟类。因此,信鸽作为单纯暴露于大气污染的监测物种,其体内HOCs积累数据可以为评估城市居民的呼吸暴露风险提供参考。最后,对信鸽脂肪组织进行PDMS平衡被动采样,发现滴滴涕和多溴联苯醚的估算浓度与实测值呈现良好的线性关系,斜率为0.885,r2=0.868,说明平衡被动采样方法可以取代溶剂萃取方法测定脂肪组织中HOCs的生物积累浓度。研究中可测定的最高疏水性化合物为BDE-209,反映PDMS平衡被动采样可以用于生物组织中高疏水性有机污染物的定量。总而言之,本论文结合生物相-PDMS平衡分配常数的测定和PDMS平衡被动采样,对不同类型生物体内HOCs的积累浓度进行预测,为PDMS平衡被动采样在生物积累浓度估算中的应用提供了基础数据和系统方法。通过将环境被动采样与生物积累过程相联系,可以建立环境监测浓度和生物效应浓度的关联,为环境基准的制定和生态风险评价提供了新方法。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
疏水性有机污染物论文参考文献
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[8].陈美娜.基于脱附动力学评价养殖底泥中疏水性有机污染物生物有效性的研究[D].上海海洋大学.2016
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[10].王骏,陈宝梁.石墨烯表面褶皱孔隙调控及其对疏水性有机污染物的吸附机理研究[C].全国环境纳米技术及生物效应学术研讨会摘要集.2016