La1-xSrxMO3的合成及催化消除NO的研究

La1-xSrxMO3的合成及催化消除NO的研究

论文摘要

随着全球交通系统的发展,特别是贫燃发动机的设计和应用,汽车尾气中排放大量的NOX不仅严重地影响了环境,而且威胁到人类的身心健康。如何有效地脱除氮氧化物是目前空气污染治理的一个重点和难点,因而,对净化汽车尾气中NOX催化剂的研究也就成了国际上的研究热点。NO直接分解是最简单的消除氮氧化物的方法,作为NOx消除的催化剂之一,钙钛矿型复合氧化物由于其结构的稳定性和特殊的物化性能,已引起了国内外许多科研人员的关注。本文以La(Sr)FeO3为基础,采用柠檬酸溶胶—凝胶法合成了A位和B位掺杂改性的系列钙钛矿型复合氧化物催化剂。通过差热-热失重分析(TG-DTA)、红外(IR)、X-射线衍射(XRD)、氢气升温还原(H2-TPR)、N2吸附等分析测试手段对所制备材料进行了详细的研究。并分别讨论了A位和B位掺杂元素、掺杂比例对催化剂催化活性的影响。催化剂样品经差热-热失重分析,结果表明:经过800℃焙烧,钙钛矿型复合氧化物的结构已经完全形成。XRD分析表明,制备出的氧化物样品特征衍射峰明显,杂峰少,晶形完整,为纳米氧化物。IR测试结果显示A位掺杂后提高了B-O键的活动性,从而导致催化活性提高。H2-TPR研究结果表明中心离子的氧化还原性能与催化剂的催化活性有关。

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 氮氧化物的来源及危害
  • 1.2.1 氮氧化物的来源
  • 1.2.2 氮氧化物的危害
  • 1.3 氮氧化物的脱除方法
  • 1.3.1 NO 的催化还原
  • 3选择性催化还原'>1.3.1.1 NH3选择性催化还原
  • 1.3.1.2 烃类选择性催化还原
  • 1.3.1.3 非选择性催化还原
  • 1.3.2 NO 的直接催化分解
  • 1.3.2.1 贵金属催化剂
  • 1.3.2.2 分子筛催化剂
  • 1.3.2.3 金属氧化物催化剂
  • 1.3.2.4 稀土钙钛矿型复合氧化物催化剂
  • 1.4 课题的选择
  • 第2章 实验部分
  • 2.1 化学试剂及仪器设备
  • 2.1.1 化学试剂(分析纯)及气体
  • 2.1.2 仪器设备
  • 2.2 钙钛矿粉体的制备
  • 2.2.1 前驱液的配制
  • 2.2.2 溶胶-凝胶的转化及凝胶的热处理
  • 2.3 催化活性评价
  • 2.3.1 催化活性评价条件
  • 2.3.2 催化剂填装方法
  • 2.3.3 催化活性评价气路
  • 2.4 催化剂中 Fe 的价态分析
  • 2.5 催化剂表征
  • 第3章 A 位离子对 NO 分解活性的影响
  • 3.1 催化剂制备条件的确定
  • 1-xSrxFeO3 (0≤x≤0.5)催化剂'>3.2 La1-xSrxFeO3(0≤x≤0.5)催化剂
  • 1-xSrxFeO3 (0≤x≤0.4)催化剂的 XRD 表征'>3.2.1 La1-xSrxFeO3 (0≤x≤0.4)催化剂的 XRD 表征
  • 1-xSrxFeO3 (0≤x≤0.5)催化剂的缺陷结构'>3.2.2 La1-xSrxFeO3(0≤x≤0.5)催化剂的缺陷结构
  • 1-xSrxFeO3 (0.1≤x≤0.4)催化剂的H2-TPR的表征'>3.2.3 La1-xSrxFeO3(0.1≤x≤0.4)催化剂的H2-TPR的表征
  • 1-xSrxFeO3(0≤x≤0.4)催化剂的催化活性'>3.2.4 La1-xSrxFeO3(0≤x≤0.4)催化剂的催化活性
  • 3.3 本章小结
  • 第4章 B 位离子对 NO 分解活性的影响
  • 0.7Sr0.3Fe1-yCoyO3 (0.1≤y≤0.4)系列催化剂'>4.1 La0.7Sr0.3Fe1-yCoyO3(0.1≤y≤0.4)系列催化剂
  • 0.7Sr0.3Fe1-yCoyO3 (0.1≤y≤0.4)催化剂的 XRD 表征'>4.1.1 La0.7Sr0.3Fe1-yCoyO3 (0.1≤y≤0.4)催化剂的 XRD 表征
  • 0.7Sr0.3Fe1-yCoyO3 (0.1≤y≤0.4)催化剂的 H2-TPR 表征'>4.1.2 La0.7Sr0.3Fe1-yCoyO3 (0.1≤y≤0.4)催化剂的 H2-TPR 表征
  • 0.7Sr0.3Fe1-yCoyO3 (0.1≤y≤0.4)催化剂的催化活性'>4.1.3 La0.7Sr0.3Fe1-yCoyO3(0.1≤y≤0.4)催化剂的催化活性
  • 0.7Sr0.3Fe1-yNiyO3 (0.1≤y≤0.4)系列催化剂'>4.2 La0.7Sr0.3Fe1-yNiyO3(0.1≤y≤0.4)系列催化剂
  • 0.7Sr0.3Fe1-yNiyO3 (0.1≤y≤0.4)催化剂的 XRD 表征'>4.2.1 La0.7Sr0.3Fe1-yNiyO3 (0.1≤y≤0.4)催化剂的 XRD 表征
  • 0.7Sr0.3Fe1-yNiyO3 (0.1≤y≤0.4)催化剂的 H2-TPR 表征'>4.2.2 La0.7Sr0.3Fe1-yNiyO3 (0.1≤y≤0.4)催化剂的 H2-TPR 表征
  • 0.7Sr0.3Fe1-yNiyO3 (0.1≤y≤0.4)催化剂的催化活性'>4.2.3 La0.7Sr0.3Fe1-yNiyO3(0.1≤y≤0.4)催化剂的催化活性
  • 4.3 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
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