超临界CO2萃取水中重金属离子的应用研究

论文摘要

超临界流体萃取（Supercritical Fluid Extraction,简称SFE）是一种新型的萃取分离技术,以其无毒、价廉易得、临界温度接近室温、临界压力低而应用前景十分广阔,因而对其进行研究有着重要的现实意义。近年来关于超临界流体萃取的文献层出不求,在理论研究和实际应用等方面都有长足的发展。但目前,大多文献报道的都是含氟的螯合剂。这类螯合剂具有毒性大、价格高、对环境有害等缺点。另外一些文献报道的是关于含硅的螯合剂。这类螯合剂具有萃取效率不高,合成复杂等缺点。因此,筛选、设计、合成价廉、毒害小的螯合剂是超临界流体萃取技术发展的关键。本文在综合文献和螯合剂结构和性能之间关系的理论基础上,选定以不含氟、不含硅且价廉易得的二丙酮-D-葡萄糖为合成的主体进行研究。在二丙酮-D-葡萄糖的主体上接上苄基溴类化合物,然后开环,最后引入β-二酮类基团,合成出一系列（共四种）新型用于超临界CO2金属离子萃取的螯合剂。通过红外光谱和300Mhz核磁共振仪进行结构验证。对所合成的一系列新型螯合剂进行了超临界CO2中溶解度研究。在实际超临界CO2中溶解度测试后,结果表明,此类新型螯合剂在超临界CO2中溶解度很高。90-130MPa的压力下,溶解度都能达到10-3mol/L的水平。根据四种螯合剂溶解能力大小顺序,认为酯基上的氧和与酯基上氧相邻的苄基上的氢通过与CO2特有的Lewis酸-碱作用,有助于提高化合物在超临界CO2中的溶解度。另外,被推电子基团取代的苯环化合物之所以在超临界CO2中具有很高的溶解度,是因为苄基氢的高酸性以及因此和CO2之间的相互作用更为强烈。分别考察了此类新型螯合剂在超临界CO2中的金属离子萃取能力。测试结果表明,对金属离子有一定的萃取能力并且当加入共萃取剂后,萃取能力得到大幅提高。此外,此类螯合剂对Sr2+和Pb2+离子具有很好的选择性

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1. 超临界流体
• 1.1 超临界流体的概念和特性
• 1.1.1 超临界流体的概念
• 1.1.2 超临界流体的特性
• 1.2 超临界流体萃取的原理和特点
• 1.2.1 超临界流体萃取的原理
• 1.2.2 超临界流体萃取的特点和优点
• 1.3 超临界流体的应用和发展
• 2在食品工业的应用'>1.3.1 超临界CO₂在食品工业的应用
• 2在医药工业的应用'>1.3.2 超临界CO₂在医药工业的应用
• 2在环境保护中的应用'>1.3.3 超临界CO₂在环境保护中的应用
• 2萃取金属离子的进展'>1.3.4 超临界CO₂萃取金属离子的进展
• 2中的螯合剂'>1.4 超临界CO₂中的螯合剂
• 2中螯合剂的结构特征'>1.4.1 超临界CO₂中螯合剂的结构特征
• 2中聚合物螯合剂'>1.4.2 超临界CO₂中聚合物螯合剂
• 2中小分子螯合剂研究进展'>1.4.3 超临界CO₂中小分子螯合剂研究进展
• 2. 影响超临界C02萃取的影响因素
• 2.1 螯合剂
• 2.1.1 常用的螯合剂
• 2.1.2 螯合剂的用量
• 2.1.3 螯合剂的稳定性
• 2.1.4 螯合剂的溶解度
• 2.2 萃取压力
• 2.3 萃取温度
• 2.4 PH 值
• 2.5 修饰剂即其浓度
• 3. 本论文的研究
• 3.1 研究目的及意义
• 3.2 本课题基本思路
• 3.2.1 螯合剂的合成
• 2中溶解度测试'>3.2.2 新型螯合剂在超临界CO₂中溶解度测试
• 3.2.3 金属离子萃取效率研究
• 第二章 金属离子螯合剂的合成
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 主要仪器及试剂
• 2.2.2 化合物3a-3d 的合成
• 2.3 结果与讨论
• 2.4 本章小结
• 2中溶解度研究'>第三章 新型螯合剂在超临界CO₂中溶解度研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 主要仪器
• 2中的溶解度测试'>3.2.2 超临界CO₂中的溶解度测试
• 3.3 结果与讨论
• 3.4 本章小节
• 第四章 金属离子萃取效率研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 2中萃取金属离子'>4.3 新型螯合剂（5a-5d）在超临界CO₂中萃取金属离子
• 2中萃取金属离子'>4.3.1 无共萃取剂的螯合剂在超临界CO₂中萃取金属离子
• 2中萃取金属离子'>4.3.2 含共萃取剂PFOAT 的螯合剂在超临界CO₂中萃取金属离子
• 4.4 结果与讨论
• 4.5 本章小节
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 附录 A 攻读学位期间所发表的学术论文目录