基于有机酸修饰的磁性纳米颗粒吸附水体中四环素类抗生素的研究

基于有机酸修饰的磁性纳米颗粒吸附水体中四环素类抗生素的研究

论文摘要

四环素类抗生素(Tetracyclines, TCs)是一类具有菲烷结构的广谱抗生素,因具有较好的稳定性、优良的抗菌活性以及低廉的价格,所以在畜禽生产中被广泛作为药物和饲料添加剂。四环素类抗生素难以被动物肠胃吸收,约30%-90%仍以母体化合物的形态随着粪便等排泄物进入养殖水体、土壤及表层水体中,导致环境中四环素类抗生素的残留,并可进一步通过食物链进入生物体内,产生二次污染。本文采用化学共沉淀法合成了超顺磁性四氧化三铁纳米粒子,并通过化学吸附作用在其表面分别包覆油酸、十一烯酸、辛酸以及己酸,获得了具有不同长度烷烃链修饰的疏水性磁性纳米颗粒。以四种有机酸修饰的磁性纳米颗粒为吸附剂吸附水体中的四环素类抗生素,研究了四种吸附剂吸附能力的大小以及在不同孵育时间、温度、pH和盐离子浓度条件下的吸附效果。结果表明:十一烯酸化磁性纳米颗粒对四环素类抗生素的吸附能力强于其他三种有机酸修饰的磁性纳米材料;四种磁性纳米颗粒吸附四环素类抗生素均能迅速达到吸附平衡,平衡吸附时间在1.5~6.0min之间;pH=5时四种吸附剂‘的吸附效果均达到最好,0-3.0mol/L的盐离子浓度对吸附剂吸附效果的影响不大,环境温度的升高有利于吸附质的吸附。将十一烯酸修饰的磁性纳米颗粒吸附四环素类抗生素的等温吸附实验的数据进行吸附动力学和热力学方程式拟合,研究该吸附剂对四环素类抗生素的吸附机理。结果表明,十一烯酸修饰的磁性纳米颗粒对四环素类抗生素吸附过程符合准二级动力学模型,其吸附动力学常数K2值为5.73~6.40g·mg-1·min-1。热力学方程拟合结果表明:Langmuir吸附等温式可较好的描述该吸附过程;在实验温度范围内(15-45℃),磁性纳米颗粒饱和吸附容量随温度升高从83.33mg/g增加至256.40mg/g;吸附过程的AH°为35.79~97.17J/mol,大于0,表明吸附过程是吸热过程;吸附过程的ΔG°小于0,表明吸附过程为自发过程;且随温度升高ΔG°的绝对值变大,表明温度越高越利于吸附。综上所述,十一烯酸修饰的疏水性磁性纳米颗粒可高效、快速地吸附水体中残留的四环素类抗生素。由于该磁性纳米材料制备、修饰过程简单,成本低廉,吸附操作简便,因此基于磁性纳米粒子为载体的磁吸附剂在环境污水处理等领域具有较大的潜在应用价值及前景。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 缩略词表(Abbreviations)
  • 第一章 前言
  • 1.1 四环素类抗生素的概况
  • 1.1.1 四环素类抗生素的简介
  • 1.1.2 四环素类抗生素的用途及危害
  • 1.1.3 四环素类抗生素的检测方法
  • 1.2 样品分析前处理方法概述
  • 1.3 磁性纳米粒子概述
  • 1.3.1 磁性纳米粒子的分类及组成
  • 1.3.2 磁性纳米粒子的合成方法
  • 1.3.3 磁性纳米粒子的表面修饰
  • 1.4 磁性纳米粒子在生物医学以及水体环境中的应用
  • 1.4.1 生物医学
  • 1.4.2 磁性纳米粒子在水体净化中的应用
  • 1.5 本选题的内容和意义
  • 第二章 磁性纳米颗粒的合成及表征
  • 摘要
  • 2.1 试剂和仪器
  • 2.1.1 试剂
  • 2.1.2 仪器
  • 2.2 实验步骤
  • 3O4纳米粒子的的制备'>2.2.1 Fe3O4纳米粒子的的制备
  • 2.2.2 疏水性磁性纳米颗粒的合成
  • 2.2.3 疏水性磁性纳米颗粒的表征
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 透射电镜分析
  • 2.3.2 Zeta电位
  • 2.3.3 傅立叶红外光谱分析
  • 2.4 小结
  • 第三章 有机酸修饰的磁性纳米粒子吸附水体中TCs的研究
  • 摘要
  • 3.1 试剂与仪器
  • 3.1.1 试剂
  • 3.1.2 仪器
  • 3.2 方法
  • 3.2.1 四种有机酸修饰的磁性纳米颗粒吸附性能比较
  • 3.2.2 HPLC检测条件
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 吸附平衡时间
  • 3.3.2 环境温度对吸附效率的影响
  • 3.3.3 盐离子浓度对吸附效率的影响
  • 3.3.4 水体pH值对吸附效率的影响
  • 3.4 本章小结
  • 第四章 有机酸修饰的磁性纳米粒子吸附机制的研究
  • 摘要
  • 4.1 仪器与试剂
  • 4.1.1 试剂
  • 4.1.2 仪器
  • 4.2 方法
  • 4.2.1 十一烯酸化磁性纳米颗粒吸附四环素类抗生素的吸附动力学分析
  • 4.2.2 十一烯酸化磁性纳米颗粒吸附四环素的吸附热力学分析
  • 4.2.3 HPLC检测条件
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 十一烯酸化磁性纳米颗粒吸附动力学研究
  • 4.3.2 十一烯酸化磁性纳米颗粒吸附热力学研究
  • 第五章 结论和展望
  • 5.1 主要结论
  • 5.2 创新点
  • 5.3 展望
  • 致谢
  • 参考文献
  • 个人介绍
  • 攻读学位期间的研究成果
  • 相关论文文献

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