可见光响应的层状粘土负载光催化剂的制备

论文摘要

为了解决日益严重的环境污染问题,半导体光催化剂TiO2因其具有可降解水中污染物等特性而吸引了众多的注意力。然而由于其较宽的能带宽度（3.2eV）,TiO2只能在波长小于387nm的紫外光的照射下才能显现出较强的活性,而这一部分的光只占太阳光的3-5%,因此又限制了TiO2的广泛应用。目前对于TiO2光催化剂的研究主要包括提高光催化效率、催化剂的固定以及提高其可见光利用率。利用光催化氧化技术处理有机废水,具有处理效率高、工艺设备简单、操作条件易控制、非选择性地降解有机污染物、无二次污染等突出优点,为有机废水的工业化处理提供了新思路和新途径。本文以提纯钠化后的新疆某地的蒙脱石为TiO2的载体,以TiCl4为钛源,进行了二氧化钛柱撑蒙脱石（TiO2-PILM）复合催化剂的制备研究。在此基础上对TiO2进行掺杂改性,制备了N,S共掺杂的TiO2-PILM复合光催化剂。同时,利用多种测试技术对所制得的N,S共掺杂TiO2-PILM催化剂进行了表征。x-射线衍射（XRD）分析结果证明,锐钛矿相TiO2在较低温度下已经形成,这可能是由于蒙脱石的介入促进了TiO2晶相的转变。合成物的XRD图中没有蒙脱石（001）面的衍射峰,这和交联过程中的剥层现象有关,但是蒙脱石的层状结构没有完全被破坏,红外分析显示蒙脱石2:1的硅酸盐结构仍然存在。柱撑后样品的比表面积由原来蒙脱石的9.5433m2/g增大到了225.8280m2/g（样品B）,大大增强了催化剂的吸附性能。合成物中“卡房”状无序孔结构,导致了材料整体结构的无序性,颗粒之间不同的团聚方式导致了样品中双孔结构的存在。x-射线光电子能谱（XPS）显示了N,S的成功掺杂,紫外-可见漫反射图则表明掺杂后催化剂的吸收波长发生了红移,使催化剂的吸收波长移到了可见光区。光催化实验结果表明,低温制备的TiO2-PILM复合催化剂具有较好的光催化性能。当焙烧温度为350℃、Ti:S为1:4时,掺杂的催化剂具有比P25更好的可见光光催化活性。N,S共掺杂TiO2-PILM催化剂的紫外-可见吸收光谱分析结果表明,该催化剂是利用了蒙脱石的吸附性能和TiO2的光催化性能共同完成了对4BS的降解,4BS染料中的偶氮结构和稠环结构在光催化剂作用下大部分被破坏分解。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第1章 概述
• 1.1 本课题的研究背景
• 1.2 光催化技术概述
• 2晶体结构'>1.2.1 TiO₂晶体结构
• 2的反应机理'>1.2.2 TiO₂的反应机理
• 2在环境保护方面的应用'>1.2.3 TiO₂在环境保护方面的应用
• 2-PILM复合材料的制备方法'>1.2.4 TiO₂-PILM复合材料的制备方法
• 1.3 印染废水概述
• 1.3.1 印染废水的特点
• 1.3.2 印染废水的处理方法
• 1.3.3 光催化技术在印染废水处理中的应用
• 1.4 课题研究的内容、目的和意义
• 1.4.1 研究的内容
• 1.4.2 研究的目的和意义
• 2-PILM光催化剂的制备与影响因素分析'>第2章 TiO₂-PILM光催化剂的制备与影响因素分析
• 2.1 蒙脱石的提纯与钠化
• 2.1.1 概述
• 2.1.2 蒙脱石的提纯
• 2.1.3 蒙脱石含量测定（吸蓝量法）
• 2.1.4 蒙脱石的钠化
• 2.2 光催化剂的制备
• 2.2.1 实验试剂及实验仪器
• 2-PILM光催化剂制备的工艺流程图'>2.2.2 TiO₂-PILM光催化剂制备的工艺流程图
• 2-PILM复合材料的制备条件'>2.2.3 TiO₂-PILM复合材料的制备条件
• 2.3 影响因素分析
• 2.3.1 酸性红G特征吸收峰的测定
• 2.3.2 酸性红G标准曲线的绘制
• 2.3.3 实验方法
• 2.3.4 空白实验
• 2.3.5 离心后的pH对催化剂光催化活性的影响
• 2.3.6 不同HCl/Ti对催化剂光催化活性的影响
• 2.3.7 蒙脱石溶液的初始浓度对催化剂光催化活性的影响
• 2溶胶的滴加速度对催化剂光催化活性的影响'>2.3.8 TiO₂溶胶的滴加速度对催化剂光催化活性的影响
• 2溶胶的老化时间对催化剂光催化活性的影响'>2.3.9 TiO₂溶胶的老化时间对催化剂光催化活性的影响
• 2.3.10 复合温度对催化剂光催化活性的影响
• 2.3.11 不同Ti/土比对催化剂光催化活性的影响
• 2.4 小结
• 2-PILM复合材料的制备与表征'>第3章 非金属掺杂改性的TiO₂-PILM复合材料的制备与表征
• 3.1 光催化剂的制备
• 3.1.1 实验试剂及实验仪器
• 2-PILM的制备方法'>3.1.2 N，S共掺杂TiO₂-PILM的制备方法
• 3.2 光催化剂的表征
• 3.2.1 X-射线衍射分析
• 3.2.2 扫描电镜分析
• 3.2.3 比表面积分析
• 3.2.4 X-射线光电子能谱分析
• 3.2.5 紫外-可见漫反射分析
• 3.2.6 红外分析
• 3.3 小结
• 2-PILM光催化性能研究'>第4章 N，S共掺杂TiO₂-PILM光催化性能研究
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 实验目的及装置
• 4.1.2 实验原理
• 4.1.3 实验方法
• 4.2 反应条件实验
• 4.2.1 空白实验
• 4.2.2 焙烧温度对催化剂光催化活性的影响
• 4.2.3 不同掺杂量的影响
• 4.2.4 掺杂前后的降解效果
• 4.2.5 光催化剂降解4BS的紫外-可见吸收光谱分析
• 4.3 小结
• 第5章 结论
• 参考文献
• 硕士期间发表的论文
• 致谢（一）
• 致谢（二）