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稀土元素掺杂Ca3Co4O9与Ag复合材料的制备及热电性能

2020-11-29阅读(414)

稀土元素掺杂Ca3Co4O9与Ag复合材料的制备及热电性能

论文摘要

能源是人类经济和社会发展的重要物质基础,也是国家进行现代化建设和提高人民生活水平的重要条件。因此,发展环境友好的可再生能源及能源转换技术越来越受到人们的关注。Ca3Co4O9基氧化物是目前最有希望得到工业应用的高温热电材料之一,其具有耐高温、抗氧化、热稳定性好、无污染、使用寿命长、制备简单、成本低等优点,但目前距离可实用化的性能指标还有较大差距,因此,人们不断努力寻求提高其热电性能的新途径。本论文通过高分子网络凝胶法合成出均匀高纯的稀土Sm或Yb掺杂Ca3Co4O9体系粉体并与Ag复合,采用放电等离子烧结技术（SPS）制备出高致密的复合陶瓷材料,利用XRD和SEM对材料的物相和形貌进行了表征,并研究了材料的Seebeck系数、电导率、功率因子等随Ag含量的变化规律。通过对Ca3Co4O9/Ag、(Ca0.9Sm0.1)3Co4O9/Ag和(Ca0.9Yb0.1)3Co4O9/Ag体系陶瓷进行物相分析和断口形貌观察,发现在以上各体系中,Ag主要是以单质第二相的形式存在,其粒径大小约为0.11μm;基体晶粒均呈层片状,粒径尺寸大约12μm,基体中无明显气孔,材料的致密度较高,均达到98%以上。表明利用高分子网络凝胶法和SPS相结合的工艺更有利于单质Ag在基体中的分布,使得基体中Ag相的粒径更小,分布更均匀。Ca3Co4O9/Ag、(Ca0.9Sm0.1)3Co4O9/Ag和(Ca0.9Yb0.1)3Co4O9/Ag体系的热电性能研究表明,Ag复合使试样的电导率均有显著提高,但Seebeck系数却随着Ag复合量的增加而降低。由于电导率增加的幅度要大于Seebeck系数降低的程度,使得Ca3Co4O9/Ag、(Ca0.9Sm0.1)3Co4O9/Ag和(Ca0.9Yb0.1)3Co4O9/Ag体系的功率因子均比未复合Ag时有不同程度的提高。在各复合体系中,Ca3Co4O9/0.3Ag的功率因子最大为3.72×10-4W·m-1·K-2,比未复合Ag时提高了14.8%。(Ca0.9Sm0.1)3Co4O9/0.2Ag的功率因子在该体系达到最大,为2.56×10-4W·m-1·K-2,比未复合Ag时提高了11.3%。(Ca0.9Yb0.1)3Co4O9/0.3Ag的功率因子在该体系达到最大,为2.73×10-4W·m-1·K-2,比未复合Ag时提高了31.3%。这表明Ag复合是改善Ca3Co4O9基氧化物热电性能的有效途径。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题背景和研究意义
  • 1.2 热电效应
  • 1.2.1 塞贝克（Seebeck）效应
  • 1.2.2 帕尔帖（Peltier）效应
  • 1.2.3 汤姆逊（Thomson）效应
  • 1.3 热电材料的特性参数
  • 1.3.1 Seebeck 系数
  • 1.3.2 电导率
  • 1.4 高分子网络凝胶法
  • 1.4.1 高分子网络凝胶法反应机理
  • 1.4.2 高分子网络凝胶法反应的影响因素
  • 1.5 放电等离子烧结工艺（SPS）
  • 1.6 Ca-Co-O 体系氧化物热电材料的国内外研究现状
  • 1.6.1 Ca-Co-O 体系
  • 1.6.2 Ag 复合对层状钴基氧化物热电性能改性的研究进展
  • 1.6.3 稀土元素对层状钴基氧化物热电性能改性的研究进展
  • 1.7 课题研究主要内容
  • 第2章 实验与测试方法
  • 2.1 实验材料
  • 2.2 掺杂成分的选择
  • 3Co4O9 基热电材料的制备'>2.3 Ca3Co4O9基热电材料的制备
  • 2.3.1 粉体的合成
  • 2.3.2 陶瓷的制备
  • 2.4 材料组织结构表征
  • 2.4.1 X 射线衍射分析
  • 2.4.2 扫描电镜分析
  • 2.4.3 热失重差热分析
  • 2.4.4 红外光谱分析
  • 2.4.5 能谱分析
  • 2.4.6 相对致密度的测定
  • 2.5 热电参数测量方法
  • 2.5.1 Seebeck 系数的测试
  • 2.5.2 电导率σ的测试
  • 3Co4O9/Ag 复合陶瓷的制备及热电性能'>第3章 Ca3Co4O9/Ag 复合陶瓷的制备及热电性能
  • 3Co4O9/Ag 复合粉体的制备和表征'>3.1 Ca3Co4O9/Ag 复合粉体的制备和表征
  • 3Co4O9/Ag 粉体的制备'>3.1.1 Ca3Co4O9/Ag 粉体的制备
  • 3.1.2 热失重差热分析
  • 3.1.3 XRD 物相分析
  • 3.1.4 粉体的形貌观察
  • 3.1.5 能谱分析
  • 3.1.6 表面元素分析
  • 3Co4O9/Ag 陶瓷的组织结构'>3.2 Ca3Co4O9/Ag 陶瓷的组织结构
  • 3.2.1 XRD 物相分析
  • 3.2.2 相对致密度
  • 3.2.3 断口形貌观察
  • 3Co4O9/Ag 复合陶瓷的热电性能'>3.3 Ca3Co4O9/Ag 复合陶瓷的热电性能
  • 3.4 本章小结
  • 3Co4O9与Ag 复合陶瓷的制备及热电性能'>第4章 钐或镱掺杂Ca3Co4O9与Ag 复合陶瓷的制备及热电性能
  • 0.9Sm0.1)3Co4O9/Ag 粉体的制备和表征'>4.1 (Ca0.9Sm0.1)3Co4O9/Ag 粉体的制备和表征
  • 4.1.1 粉体的制备
  • 4.1.2 热失重差热分析
  • 4.1.3 XRD 的物相分析
  • 4.1.4 粉体的形貌观察
  • 4.1.5 红外光谱分析
  • 4.1.6 表面元素分析
  • 0.9Sm0.1)3Co4O9/Ag 复合陶瓷的组织结构'>4.2 (Ca0.9Sm0.1)3Co4O9/Ag 复合陶瓷的组织结构
  • 4.2.1 XRD 物相分析
  • 4.2.2 相对致密度
  • 4.2.3 断口形貌观察
  • 0.9Sm0.1)3Co4O9/Ag 复合陶瓷的热电性能'>4.3 (Ca0.9Sm0.1)3Co4O9/Ag 复合陶瓷的热电性能
  • 0.9Yb0.1)3Co4O9/Ag 粉体的制备和表征'>4.4 (Ca0.9Yb0.1)3Co4O9/Ag 粉体的制备和表征
  • 4.4.1 粉体的制备
  • 4.4.2 热失重差热分析
  • 4.4.3 XRD 物相分析
  • 4.4.4 粉体的形貌观察
  • 4.4.5 红外光谱分析
  • 4.4.6 表面元素分析
  • 0.9Yb0.1)3Co4O9/Ag 复合陶瓷的组织结构'>4.5 (Ca0.9Yb0.1)3Co4O9/Ag 复合陶瓷的组织结构
  • 4.5.1 XRD 物相分析
  • 4.5.2 相对致密度
  • 4.5.3 断口形貌观察
  • 0.9Yb0.1)3Co4O9/Ag 复合陶瓷的热电性能'>4.6 (Ca0.9Yb0.1)3Co4O9/Ag 复合陶瓷的热电性能
  • 4.7 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢

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