扑热息痛分子印迹膜电化学传感器的研究

论文摘要

扑热息痛（Paracetamol,PR）是世界上使用最广泛的非处方药品之一,具有解热镇痛的作用,过量使用该药则会引起不良反应和严重肝损害等后果。本文将分子印迹技术与电化学检测技术相结合,成功制备了三种扑热息痛分子印迹电化学传感器。本论文主要工作如下:①分子印迹膜电化学聚合法的优点在于传质较快、膜厚度易控制及成膜均匀等。本实验以扑热息痛为模板分子,邻苯二胺为功能单体,采用电聚合法制备了一种新型的扑热息痛分子印迹电化学传感器。实验中以铁氰化钾为分子探针,采用方波伏安法对扑热息痛进行了检测,结果表明该传感器对扑热息痛具有良好的选择性和灵敏度。扑热息痛的浓度与K3[Fe（CN）6]的相对峰电流在2.0×10-6～8.0×10-5mol/L范围内成线性关系,检出限为2.0×10-8mol/L。将此传感器用于药物中扑热息痛含量的检测,可取得良好的结果。②以扑热息痛为模板分子,等摩尔的间苯二酚与邻苯二胺为功能单体,采用循环伏安法合成了稳定的扑热息痛分子印迹膜。在含5mmol/L K3Fe（CN）6和0.5 mol/L KCl的支持电解质溶液中,用循环伏安法和交流阻抗法对此双功能单体所制备的分子印迹膜进行了表征,结果表明该印迹膜具有一定的绝缘性。研究了不同印迹电极对同一浓度扑热息痛溶液的响应性能,结果发现采用双功能单体所制备的印迹电极比采用单一功能单体时制备的电极响应信号更强。采用方波伏安法直接检测扑热息痛在此传感器上的电流响应,扑热息痛的氧化峰电流与其浓度在5.0×10-7～3.0×10(-50mol/L范围内成线性关系,检出限为2.0×10-8mol/L。③基于多壁碳纳米管（MWNTs）的高电催化活性及分子印迹聚合物（MIPs）的特异识别性,本实验以扑热息痛分子为模板,邻苯二胺为单体,在多壁碳纳米管修饰玻碳电极（MWNTs/GCE）上合成了扑热息痛分子印迹膜,以此构建了一种基于分子印迹-多壁碳纳米管的扑热息痛电化学传感器。通过比较复合膜电极（MIP/MWNTs/GCE）与印迹膜电极（MIP/GCE）对相同浓度扑热息痛溶液的电流响应,发现MWNTs的加入确实有效地提高了传感器的灵敏度。扑热息痛的浓度与其在该传感器上的方波伏安响应在2.0×10-6～8.0×10-5mol/L范围内具有良好线性关系（R2=0.9993）,检测限可达1.0×10-8mol/L。该传感器的响应时间为5min,具有良好的稳定性及重现性。

论文目录

• 中文摘要
• 英文摘要
• 1 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 扑热息痛含量检测方法
• 1.2.1 分光光度法
• 1.2.2 高效液相色谱法
• 1.2.3 毛细管电泳法
• 1.2.4 流动注射化学发光法
• 1.2.5 荧光法
• 1.2.6 电化学分析法
• 1.3 分子印迹技术
• 1.3.1 分子印迹技术概念
• 1.3.2 分子印迹技术发展史
• 1.3.3 分子印迹技术基本原理
• 1.3.4 分子印迹技术分类
• 1.3.5 分子印迹聚合物制备方法
• 1.4 课题研究意义和目标
• 2 扑热息痛分子印迹膜电化学传感器的制备
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 仪器与试剂
• 2.2.2 玻碳电极的预处理
• 2.2.3 分子印迹膜传感器的制备
• 2.2.4 检测步骤
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 分子印迹电聚合
• 2.3.2 印迹过程机理及膜厚度的计算
• 2.3.3 分子印迹膜的性质
• 2.3.4 印迹聚合物膜制备条件的优化
• 2.3.5 模板分子的洗脱
• 2.3.6 印迹时间的影响
• 2.3.7 扑热息痛浓度与K3[Fe（CN）6]峰电流的关系
• 2.3.8 印迹膜传感器的选择性
• 2.3.9 样品分析
• 2.4 本章小结
• 3 复合功能单体制备扑热息痛分子印迹聚合物
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 仪器与试剂
• 3.2.2 扑热息痛分子印迹聚合物的制备
• 3.2.3 检测步骤
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 分子印迹聚合物膜的形成
• 3.3.2 聚合电位范围的选择
• 3.3.3 印迹电极的表征
• 3.3.4 印迹膜电极对扑热息痛的响应
• 3.3.5 扫描速度的影响
• 3.3.6 标准曲线的绘制
• 3.4 本章小结
• 4 基于分子印迹-多壁碳纳米管扑热息痛电化学传感器的研制
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 仪器与试剂
• 4.2.2 多壁碳纳米管的预处理
• 4.2.3 多壁碳纳米管修饰玻碳电极的制备
• 4.2.4 分子印迹-多壁碳纳米管复合膜修饰电极的制备
• 4.2.5 电化学检测方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 分子印迹膜在多壁碳纳米管修饰电极上的形成
• 4.3.2 扑热息痛分子印迹-多壁碳纳米管电化学传感器的性质
• 4.3.3 底液及pH 值的选择
• 4.3.4 富集时间的影响
• 4.3.5 传感器对不同浓度扑热息痛的响应
• 4.3.6 重复性与稳定性
• 4.4 本章小结
• 5 结论与展望
• 5.1 主要结论
• 5.2 展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录