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导电聚合物复合膜修饰电极及其应用研究

2020-12-06阅读(699)

导电聚合物复合膜修饰电极及其应用研究

论文摘要

导电聚合物具有优良的物理化学性能,在电化学催化、化学生物传感、电化学电容、催化剂载体等诸多领域都有广泛的应用前景。在众多导电聚合物中聚苯胺（PANI）由于原料易得、制备简单、电导率高、环境稳定性好等特点,作为催化剂载体的应用日益受到重视。近年来,直接甲醇燃料电池（DMFC）以其独特的优越性可能成为未来可移动动力电源的首选。但目前DMFC仍然存在一些关键的问题,如Pt催化剂的毒化、阳极催化剂的低催化活性等问题限制了DMFC的商业化进程。为了改进Pt的电催化性能以及降低或消除催化剂的毒化,可以通过改变催化剂的组分和选择不同的催化剂载体。因此,制备实用型导电聚合物复合膜载体以及对其修饰电极的性能进行研究很有意义。本论文采用电化学聚合法制备了以多孔状双层结构的聚苯胺（PAN）/聚砜（PSF）导电复合膜为基的三类复合膜修饰电极,利用多种实验手段对其结构和性能进行了评价,并对它的电化学催化活性尤其是对载铂钌后的修饰电极对甲醇的电催化氧化性能进行了广泛细致的研究。论文共分五章,具体内容概括如下:第一章:对导电聚合物、导电聚合物修饰电极的一些相关内容进行了概述。同时对目标导电聚合物在酚类物质的电催化氧化以及在直接甲醇燃料电池中的应用作了简要介绍。第二章:对本文涉及的电化学方法,即循环伏安法（CV）、交流阻抗法（EIS）以及计时电流法（IT）的概念、原理及数据分析作了概述和讨论。第三章:采用电化学循环伏安法在硫酸溶液中电聚合制备了聚苯胺（PANI）/聚砜（PSF）复合膜修饰电极。分别用SEM和FTIR表征了复合膜的表面形态和化学组分,并用电化学方法对复合膜修饰电极的电化学性能进行了研究。SEM和FTIR测试结果表明:复合膜呈不对称双层结构,内层（与导电基质接触）是由聚苯胺组成的多孔导电层,而外层（与电解质溶液接触）则是由聚砜组成的微孔绝缘层;电化学实验数据表明:复合膜修饰电极对对苯二酚（H2Q）和邻苯二酚（PC）具有非常显著的电催化活性,以致于对邻苯二酚电催化氧化的电子分步转移过程清楚地区分开来,此外,它对苯二酚的单组分及其混合体系均能定量响应,因此,它在苯酚类化合物的监测方面具有潜在的应用价值。第四章:首先制备了PANI/PSF复合膜修饰电极,然后在其上电沉积PtRu粒子得到PtRu/PAN/PSF复合膜修饰电极。分别用EDS和SEM表征了复合膜的化学组分和表面形态,并用电化学方法对PtRu/PAN/PSF和Pt/PAN/PSF复合膜修饰电极的电化学性能进行了对比。SEM和EDS测试结果表明:PtRu离子均匀地分散在内层的多孔聚苯胺层,形成了高分散的复合膜修饰电极。电化学实验数据表明:PtRu/PAN/PSF复合膜修饰电极对甲醇的电催化活性比Pt/PAN/PSF电极的高,并且具有更好的稳定性,铂钌的沉积不仅改变了催化剂表面对氢的吸附性质,而且使氧化物还原峰电位向阴极方向移动。另外,对在不同浓度下沉积的铂钌电极对甲醇的催化效果也作了讨论,验证了RPt:Ru=2:1时,复合膜电极具有最好的催化活性。因此,PtRu/PAN/PSF复合膜修饰电极在DMFC中具有很广泛的应用。第五章:首先制备了Pt-CeO2/PAN/PSF复合膜修饰电极,用电化学方法研究了Pt-CeO2/PAN/PSF复合膜修饰电极对甲醇的电催化氧化性能。实验结果表明:铂与氧化铈在复合膜上的不同含量以及不同负载顺序都会影响复合膜修饰电极电催化氧化甲醇的性能;在最佳条件下制备的Pt-CeO2/PAN/PSF复合膜修饰电极对甲醇的活性最高、耐CO中毒最好,进一步验证了CeO2的加入可以促进Pt电极上活性氧OH的吸附和CO的脱附;可见,此复合膜修饰电极对甲醇具有高的催化活性和耐CO中毒的作用,是良好的催化载体。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 导电聚合物概述
  • 1.1.1 导电聚合物的分类及其导电机理
  • 1.1.1.1 导电聚合物的分类
  • 1.1.1.2 复合型导电聚合物的导电机理
  • 1.1.1.3 结构型导电聚合物的导电机理
  • 1.1.2 导电聚合物的掺杂、制备及其应用
  • 1.1.2.1 导电聚合物的掺杂
  • 1.1.2.2 导电聚合物的制备及其应用
  • 1.2 导电聚合物修饰电极的概述
  • 1.2.1 导电聚合物修饰电极及其特征
  • 1.2.2 导电聚合物修饰电极的制备及其应用
  • 1.2.2.1 导电聚合物修饰电极的制备
  • 1.2.2.2 导电聚合物修饰电极的应用领域及其研究进展
  • 1.2.3 目标导电聚合物修饰电极的应用
  • 1.2.3.1 对苯二酚
  • 1.2.3.2 邻苯二酚
  • 1.2.3.3 直接甲醇燃料电池
  • 1.3 立题依据和研究内容
  • 参考文献
  • 第二章 电化学方法简述
  • 2.1 电化学方法概述
  • 2.1.1 循环伏安法
  • 2.1.1.1 概念
  • 2.1.1.2 原理
  • 2.1.2 交流阻抗法
  • 2.1.2.1 概念
  • 2.1.2.2 原理
  • 2.1.2.3 常见图谱
  • 2.1.2.4 等效电路元件
  • 2.1.2.5 交流阻抗谱的等效电路及其数值分析
  • 2.1.3 计时电流法
  • 2.1.3.1 概念
  • 2.1.3.2 原理
  • 参考文献
  • 第三章 聚苯胺/聚砜复合膜修饰电极对苯二酚及其混合体系的电催化氧化
  • 3.1 前言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 主要试剂
  • 3.2.2 PAN/PSF 复合膜的制备
  • 3.2.3 测试方法
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 PAN/PSF复合膜的表面形态
  • 3.3.2 PAN/PSF复合膜的红外光谱分析
  • 3.3.3 复合膜修饰电极对对苯二酚和邻苯二酚的催化氧化
  • 3.3.4 扫描速度对PAN/PSF复合膜修饰电极电催化苯二酚峰电流的影响
  • 3.3.5 浓度对PAN/PSF复合膜修饰电极电催化苯二酚峰电流的影响
  • 3.3.6 复合膜修饰电极的稳定性
  • 3.3.7 PAN/PSF 复合膜修饰电极的催化性能的交流阻抗分析
  • 3.3.8 PAN/PSF 复合膜电极对对苯二酚和邻苯二酚的同时测定
  • 3.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 铂钌/聚苯胺/聚砜复合膜修饰电极对甲醇的电催化氧化
  • 4.1 前言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 主要试剂与仪器
  • 4.2.2 PAN/PSF复合膜的制备
  • 4.2.3 PtRu/PAN/PSF复合膜修饰电极的制备
  • 4.2.4 测试方法
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 SEM分析
  • 4.3.2 EDS分析
  • 4.3.3 PtRu/PAN/PSF复合膜修饰电极的电化学性能
  • 4.3.4 PtRu/PAN/PSF复合膜修饰电极对甲醇的氧化
  • 4.3.5 不同PtRu沉积比例
  • 4.3.6 PtRu/PAN/PSF复合膜修饰电极的稳定性
  • 4.3.7 PtRu/PAN/PSF复合膜修饰电极电催化氧化甲醇的交流阻抗图谱
  • 4.4 本章小结
  • 参考文献
  • 2/PAN/PSF复合膜修饰电极甲醇的电催化氧化'>第五章 Pt-CeO2/PAN/PSF复合膜修饰电极甲醇的电催化氧化
  • 5.1 前言
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 主要试剂与仪器
  • 2的制备'>5.2.2 纳米CeO2的制备
  • 2/PAN/PSF复合膜的制备'>5.2.3 CeO2/PAN/PSF复合膜的制备
  • 2 /PAN/PSF复合膜修饰电极的制备'>5.2.4 Pt-CeO2/PAN/PSF复合膜修饰电极的制备
  • 5.2.5 测试方法
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 SEM和EDS分析
  • 2/PAN/PSF复合膜修饰电极对甲醇的催化氧化'>5.3.2 Pt-CeO2/PAN/PSF复合膜修饰电极对甲醇的催化氧化
  • 2/PAN/PSF复合膜修饰电极电催化氧化甲醇的阳极氧化峰电流的影响'>5.3.3 扫描速度对Pt-CeO2/PAN/PSF复合膜修饰电极电催化氧化甲醇的阳极氧化峰电流的影响
  • 2/PAN/PSF复合膜修饰电极电催化氧化甲醇的稳定性'>5.3.4 Pt-CeO2/PAN/PSF复合膜修饰电极电催化氧化甲醇的稳定性
  • 2复合膜修饰电极对甲醇催化氧化性能的影响'>5.3.5 不同含量CeO2复合膜修饰电极对甲醇催化氧化性能的影响
  • 5.3.6 Pt-CeO2/PAN/PSF复合膜修饰电极电催化氧化甲醇的交流阻抗图谱
  • 2 在复合膜修饰电极上不同负载顺序对甲醇催化氧化的影响'>5.3.7 Pt与CeO2在复合膜修饰电极上不同负载顺序对甲醇催化氧化的影响
  • 5.4 本章小结
  • 参考文献
  • 致谢

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