基于量子点荧光探针测定离子的应用研究

论文摘要

量子点（Quantum Dots）即半导体纳米晶，是指由少量原子组成的尺寸为1100 nm的纳米粒子。当量子点的粒径比其波尔直径还小时，量子点的这种特殊结构就使其显示出非常独特的理化性质和光电学特性，因而被广泛的应用于传感器、荧光探针、光致发光及电致发光等诸多领域。目前，人们制备了各种各样的量子点，并将其作为荧光探针，用于有机无机分子、药物及生物分子、金属阳离子以及阴离子的检测。本论文中，我们合成了水溶性的CdS和CdTe量子点，并以它们为荧光探针，检测了碘酸根、碘离子、溴酸根、铜离子和汞离子，主要内容如下：在水相中制备了“绿色”、环境友好的羧甲基纤维素钠（CMC）修饰的水溶性CdS量子点，并对其进行了光谱表征；研究了CdS量子点与碘酸根的相互作用机理，研究了反应体系pH值及其浓度、量子点浓度、反应时间等因素对碘酸根离子分析的影响，确定了最佳分析条件；在最佳分析条件下，碘酸根的浓度在1.0×10-81.0×10-5 mol/L范围时，量子点的荧光猝灭程度与碘酸根的浓度呈很好的线性关系，相关系数为0.9987，检出限为6.0 nmol/L，该法成功应用于市售食盐中碘含量的分析。以CdS量子点为荧光探针，基于碘离子和铜离子作用形成的碘化亚铜对CMC-CdS量子点荧光的增强作用，建立了测定碘离子新的分析方法；碘离子的检测范围为1.0×10-91.0×10-7mol/L，其相关系数R=0.9997，检测限为0.8nmol/L。研究了溴酸根离子对CdS量子点荧光的影响，结果发现，溴酸根对CdS量子点的荧光具有很好的猝灭作用，由此建立了测定饮用水中痕量溴酸根的新方法；在最佳条件下，当溴酸根的浓度为：1.0×10-91.0×10-3mol/L时，量子点的荧光猝灭程度和溴酸根的浓度呈良好的线性关系，相关系数达0.9972。研究了CdS量子点与Cu2+离子的作用，实验表明，痕量的Cu2+离子对量子点的荧光具有很好的猝灭效果，一些共存的痕量阳离子则对量子点荧光不敏感，由此建立了测定自来水中Cu2+离子的检测方法。以巯基乙酸为稳定剂，以二氧化碲为碲源，以硼氢化钠在低温条件下还原成碲氢化钠，在沸水浴中回流制得巯基乙酸修饰的水溶性CdTe量子点，该法合成的CdTe量子点产率高达60 %；建立了CdTe量子点绿色合成新方法；通过实验，确定了合成CdTe量子点的最佳反应条件，并对合成的CdTe量子点进行了紫外-可见、荧光、红外光谱表征；用一定浓度的BSA将CdTe量子点表面进行修饰后，量子点的荧光显著地增强了；以BSA-CdTe量子点为荧光探针，基于Hg2+离子对BSA-CdTe量子点荧光的猝灭作用，建立了测定痕量Hg2+离子的研究方法，并对其作用机理进行了讨论。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 量子点的制备
• 1.3 量子点的应用
• 1.4 卤素及重金属对人体的影响及分析意义
• 1.5 本论文的构思
• 参考文献
• 第二章 CdS 量子点为荧光探针测定碘酸根的研究
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 试剂与仪器
• 2.2.2 CdS 量子点的合成
• 2.2.3 碘酸根离子的检测
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 CdS 量子点的光学特性
• 2.3.2 高稳定性的 CdS 量子点制备条件的优化
• 2.3.3 缓冲溶液及pH 的选择
• 2.3.4 量子点浓度选择
• 2.3.5 反应时间及加样顺序的选择
• 2.3.6 共存离子的影响
• 2.3.7 工作曲线和检出限
• 2.3.8 食盐中碘含量的测定
• 2.3.9 机理探讨
• 2.4 本章小结
• 参考文献
• 第三章 CdS 量子点荧光增强测定痕量碘离子
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 试剂与仪器
• 3.2.2 碘离子的检测
• 3.3 结果与讨论
• -离子对 CMC-CdS 量子点荧光强度的影响'>3.3.1 I^-离子对 CMC-CdS 量子点荧光强度的影响
• 3.3.2 反应介质、pH 及浓度的选择
• 3.3.3 量子点浓度选择
• 3.3.4 反应时间的选择
• 3.3.5 共存离子的影响
• 3.3.6 回归方程及检出限
• 3.3.7 机理探讨
• 3.3.8 样品分析
• 3.4 结论
• 参考文献
• 第四章 CdS 量子点为荧光探针测定溴酸根的研究
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 试剂与仪器
• 4.2.2 溴酸根离子的检测
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 缓冲溶液及pH 的选择
• 4.3.2 反应时间的确定
• 4.3.3 量子点浓度的选择
• 4.3.4 常见共存离子的干扰
• 4.3.5 工作曲线和检出限
• 4.3.6 样品的测定
• 4.3.7 反应机理探讨
• 4.4 本章结论
• 参考文献
• 第五章 CdS 量子点为荧光探针测定铜离子的研究
• 5.1 前言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 试剂与仪器
• 5.2.2 铜离子的检测
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 CdS 量子点对金属离子的选择性
• 5.3.2 缓冲体系及pH 的选择
• 5.3.3 反应时间及温度的选择
• 5.3.4 量子点浓度选择
• 5.3.5 工作曲线和检出限
• 5.3.6 共存离子的影响
• 5.3.7 猝灭机理探讨
• 5.3.8 样品分析
• 5.4 本章小结
• 参考文献
• 第六章 CdTe 量子点的合成及其光学性质
• 6.1 引言
• 6.2 实验部分
• 6.2.1 试剂与仪器
• 6.2.2 CdTe 量子点的合成
• 6.2.3 CdTe 量子点的表征
• 6.3 结果与讨论
• 6.3.1 反应时间对 CdTe 量子点合成的影响
• 6.3.2 pH 对 CdTe 量子点荧光强度的影响
• 6.3.3 巯基乙酸用量对合成 CdTe 量子点的影响
• 6.3.4 量子产率的计算
• 6.4 小结
• 参考文献
• 2+离子的研究'>第七章 基于 BSA-CdTe 量子点荧光猝灭测定 Hg²⁺离子的研究
• 7.1 引言
• 7.2 实验部分
• 7.2.1 试剂与仪器
• 2+离子的检测'>7.2.2 Hg²⁺离子的检测
• 7.3 结果与讨论
• 7.3.1 BSA 用量的选择
• 7.3.2 缓冲体系及其pH 的选择
• 7.3.3 反应时间及反应温度的确定
• 7.3.4 共存离子的影响
• 7.3.5 工作曲线和检出限
• 7.3.6 猝灭机理探讨
• 7.3.7 样品分析
• 7.4 本章结论
• 参考文献
• 第八章 全文总结
• 8.1 结论
• 8.2 本文创新之处
• 致谢
• 附录 攻读学位期间发表论文情况目录