中亚地区沙尘气溶胶的理化特性、来源、长途传输及其对全球变化的可能影响

论文摘要

大气气溶胶通过影响大气辐射、大气化学及云和降水过程，改变地水气系统内部的辐射能量收支和水循环，对全球气候和环境变化产生巨大影响。气溶胶长距离输送被认为是全球生物地球化学循环的重要途径之一，研究大气气溶胶即是研究大气圈、水圈、生物圈以及人类圈之间的生物地球化学平衡，对人类自身具有生死攸关的重大意义，已成为研究全球环境和气候变化的重要领域。大气气溶胶可远距离洲际输送，横跨太平洋、大西洋，因而大气气溶胶同时对区域气候异常及全球气候环境变化有着极其重要的影响。大气污染已成为全球性问题。亚洲中部的沙漠和黄土高原是太平洋上空气溶胶的主要来源。深入研究亚洲沙尘源区沙尘气溶胶的时空分布，理化特性及其来源有利于全面认识亚洲沙尘气溶胶特性，探究其与污染气溶胶相互混合和作用的机理，不仅是促进我国经济发展和改善人们生活质量的亟需，也是正视全球生态危机和全球环境变化问题的亟需。本研究的主要成果有：1．揭示了中亚沙尘源区各典型地区沙尘气溶胶的理化特性，来源，形成机制及其对下游我国东部沿海城市地区乃至全球变化的可能影响。中亚沙尘的两大主要源区之一，世界第二大沙漠，塔克拉玛干沙漠沙尘气溶胶具有高浓度，高硫，高钙的鲜明特性。发现了塔克拉玛干沙漠气溶胶及其主要来源，塔克拉玛干沙漠的表层沙土中90％以上的总硫含量是以可溶性的硫酸盐形式存在。同时，气溶胶中的硫酸盐与Na+，Cl-，K+都具有非常好的正相关。显示了塔克拉玛干沙漠沙尘气溶胶具有明显的古海洋源的特性。大气气溶胶的研究正好补充论证了地质学研究的重要成果，即塔克拉玛干沙漠是5．3M万年的古海洋隆起后干涸并经历长期风化而成。2．发现了塔克拉玛干沙漠Ca／Al比值高达1．5以上，这与蒙古戈壁沙尘中Ca／Al比值仅有0．5左右形成鲜明对比。这一发现使得Ca／Al比值成为区分我国两大沙尘源区和判断下游地区外来沙尘来源的最可靠的判据。3．塔克拉玛干沙漠每年输出约1．69*107吨沙尘（TSP），其中PM10约5．40*106吨，2．1*105吨硫酸盐(PM2．5中)，同时又有6．2*104吨黑碳气溶胶。由于本研究揭示了塔克拉玛干沙漠所产生的沙尘中的硫大多在一次气溶胶中就已经以硫酸盐的形式存在，中亚沙尘中所含的硫酸盐的总量会大大超过以前许多研究的估计。基于硫酸盐可能导致的降温效应和黑碳可能导致的增温效应，显然，中业沙尘的长途传输不仅会对我国东部地区包括北京上海等大城市的大气质量产生影响，同时会对全球的气候与环境变化产生重大影响。4．中亚沙尘源区的重要城市乌鲁木齐的空气污染非常严重。除夏季外其出现严重灰霾的天数高达60-80％，且具有浓度高，形成迅速，发生频繁三大特点。乌鲁木齐已是我国大气污染最严重城市之一。通过比较气溶胶、降尘和表层土壤中有关元素丰度和Ca／Al比值，证实乌鲁木齐气溶胶中高浓度硫酸盐来自于：1．城区工业排放的大量SO2转化形成的硫酸盐2．来自准格尔盆地南缘农业带含高浓度硫酸盐的土壤沙尘；3．周边盐湖地区含有高浓度硫酸盐的表层土壤。人为污染源与外来沙尘的相互混合和作用是导致乌鲁木齐严重空气污染的的主要成因。乌鲁木齐气溶胶中水可溶性离子的总量及具有强吸水性的铵盐分别占细颗粒物总质量的百分比高达57．8％和51．0％。这一至今为止在任何地区前所未见的高浓度水可溶性离子，尤其是所包含的高浓度铵盐（主要是硫酸铵）是形成乌鲁木齐严重灰霾的主要机制。5．在我国西部渺无人烟的塔克拉玛干沙漠的气溶胶和尘土中均含有某种程度的污染元素As，Pb，Cd．。污染元素As，在天山气溶胶中的富集系数竟然高达5800，其它污染元素如Pb，Cd的富集系数也高于20。天山及其周边表层土壤中As，Zn，Cd浓度高出地壳平均浓度约1．4-15．7倍。这些发现强烈地显示，我国主要能源燃煤产生的大气污染物，经由大气颗粒物的长途传输，已经污染了我国几乎所有地区的大气和土壤。我国各地区、各城市的大气污染不仅都来自于本地污染源，同时也都来自于外地沙尘及污染源的长途传输。气溶胶的长途传输，即元素或有关化合物的生物地球化学循环成为我国大气气溶胶的来源和形成机制的主要特点。

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摘要

Abstract

第一章前言

亚洲沙尘气溶胶对区域环境以至全球气候变化的重大意义

一. 大气气溶胶的基本组成和来源

二. 沙尘气溶胶长途传输及其传输途中与污染气溶胶的混合和组分的转化

三. 大气气溶胶对区域大气质量和全球气候变化的影响

四. 中国气溶胶的长距离输送对太平洋乃至全球环境变化的影响

五. 塔克拉玛干沙漠是亚洲沙尘的主要来源

本研究的主要成果

第二章实验部分

1. 样品采集

1.1 采样点

1.2 大气颗粒物

2和NO₂气态污染物'>1.3 SO₂和NO₂气态污染物

1.4 黑碳（BC）气溶胶

1.5 有机气溶胶

2. 分析方法

3. 气象数据和有关城市空气质量污染指数数据的收集整理

4. 数据分析方法

第三章亚洲沙尘主要源区之一----塔克拉玛干沙漠沙尘气溶胶的古海洋源特征

1. 塔克拉玛干沙漠沙尘气溶胶概况

1.1 大气颗粒物的质量浓度

1.2 季节变化

2. 粒径分布

3. 塔克拉玛干沙漠沙尘气溶胶的化学特性

3.1 元素

3.2 离子

4. 塔克拉玛干沙漠沙尘气溶胶的古海洋源特征

4.1 气溶胶中的可溶性硫

4.2 以Na为参比元素的富集系数EF

5. 塔克拉玛干沙漠硫酸盐的长距离传输以及对气候变化的影响

6. 结论

图表清单

第四章塔克拉玛干沙漠沙尘气溶胶的理化特性

1. 塔克拉玛干沙漠腹地沙尘气溶胶的质量浓度及其分布

2.5和TSP'>1.1 PM_2.5和TSP

1.2 黑碳（BC）气溶胶

2. 塔克拉玛干沙漠腹地沙尘气溶胶的化学特性

2.1 元素

2.2 离子化学

图表清单

第五章塔克拉玛干沙漠腹地黑碳气溶胶的季节变化特征及其来源分析

1. 黑碳（BC）浓度的在线监测

2. 沙尘气溶胶中黑碳的季节分布特征

2.1 黑碳气溶胶浓度全年概况

2.2 黑碳的季节变化

2.3 黑碳的昼夜变化

3. 沙尘暴与非沙尘暴期间的黑碳比较

4. 黑碳的来源解析

5. 结论

图表清单

第六章塔克拉玛干沙漠南缘和田地区沙尘气溶胶的理化特性及其来源

1. 和田大气污染基本概况

1.1 大气颗粒物

1.2 黑碳气溶胶

2. 和田气溶胶的化学特性及其来源

2.1 元素

2.2 离子化学

3. 结论

图表清单

第七章亚洲沙尘源区上游城市乌鲁木齐大气颗粒物严重污染的理化特性及其组分、来源分析

1. 我国大气污染最严重的城市

2. 一种全新的奇特的天气模式——笼罩在城市上空的严重灰霾

3. 典型的季节变化特征

4. 气溶胶微观形貌特征

5. 颗粒物水溶性离子的存在形式及其来源

5.1 水溶性离子的存在形式

5.2 乌鲁木齐气溶胶的来源

6. 乌鲁木齐严重灰霾的可能形成机制:

图表清单

第八章乌鲁木齐大气气溶胶四季变化特征及其来源分析

1. 乌鲁木齐大气污染物的时间分布

2和NO₂'>1.1 SO₂和NO₂

2.5和TSP'>1.2 PM_2.5和TSP

1.3 黑碳（BC）

2. 乌鲁木齐气溶胶的化学组成

2.1 气溶胶的组分

2.2 粒径分布

2.3 气溶胶中的元素

2.4 气溶胶的离子

3. 二次污染离子的形成机制

3.1 SOR和NOR

4^2-, NO₃^-, NH₄⁺与能见度、相对湿度（RH）的关系'>3.2 SO₄^2-, NO₃^-, NH₄⁺与能见度、相对湿度（RH）的关系

4. 硫酸盐气溶胶的矿物源和人为源

5. 结论

图表清单

第九章亚洲沙尘源区典型内陆城市乌鲁木齐产生严重灰霾的化学机理

1. 乌鲁木齐市的严重大气污染状况

1.1 2001-2007年气溶胶浓度

1.2 气溶胶的季节变化

1.3 能见度

2. 大气气溶胶的化学组成及其来源

2.1 大气气溶胶的组成

2.2 大气气溶胶的元素特征及其来源

2.3 乌鲁木齐大气气溶胶的离子特征

3. 乌鲁木齐严重灰霾的形成机制

3.1 能见度与风速、风向和相对湿度（RH）

3.2 总可溶性离子（TWSI）、铵盐与能见度

2.5, TWSI, SO₄^2-和NH₄⁺'>3.3 能见度与PM_2.5, TWSI, SO₄^2-和NH₄⁺

4. 关于乌鲁木齐大气污染治理的建议

5. 结论

图表清单

第十章中国沙尘气溶胶长途传输中与污染气溶胶的相互混合及其对区域大气环境和全球气候变化的影响

1. 2007年沙尘暴概述

2. 来源识别

2.1 气团轨迹

2.2 元素示踪

3. 沙尘气溶胶的化学特性

3.1 气溶胶中元素组分的理化特性

3.2 气溶胶中可溶性离子组分的理化特性

4. 沙尘气溶胶与污染气溶胶的混合机制

5. 沙尘气溶胶长途传输中与污染气溶胶的相互混合对全球气候变化的意义

图表清单

第十一章亚洲沙尘对北京地区大气气溶胶影响的源解析

1. 样品

2. 结果与讨论

2.1 2001年和2002年沙尘暴期间的一般性描述

2.2 元素特征值确认沙尘源区

2.3 PMF源解析

2.4 来自气象模型的源信息

2.5 6次沙尘事件的分类

3. 结论

图表清单

第十二章结论和展望

参考文献

附录1 攻读博士学位期间发表论文情况

附录2 攻读博士学位期间获奖情况

附录3 已发表论文的首页

致谢

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