论文摘要
研究了丙烷氧化制丙烯酸Mo-V-Te-Nb-O催化剂制备过程中,水合反应时间、温度、浓度、pH值以及水合反应物加料方式等因素对催化剂活性的影响。考察了不同干燥方法和干燥温度,以及不同焙烧气氛和焙烧温度对催化剂活性的影响。考察了加入金属元素镧、铋、铁、钴、镍和钨,以及使用TeO2作为Te源对催化剂活性的影响;同时考察了催化剂稳定性。改变一种因素进行水合反应制备催化剂实验。分别采用加热蒸发和旋转蒸发进行干燥。干燥后的催化剂前驱体分别在氮气不流动、流动,空气不流动、流动气氛下焙烧。利用固定床微型反应器、评价了催化剂的活性。实验研究了水合反应过程各因素对催化剂活性的影响规律。催化剂活性随着Mo-V-Te以及Mo-V-Te-Nb水合反应温度增加先提高,最后不变;催化剂活性随着Mo-V-Te和Mo-V-Te-Nb水合反应时间延长而提高,最后趋于稳定;催化剂活性随着反应物浓度增大而提高;催化剂活性随pH值增加先增大后减小;采用将草酸铌溶液直接倒入Mo-V-Te溶液的水合反应物加料方式制备的催化剂活性最好。各因素中,Mo-V-Te-Nb水合反应pH值和水合反应物加料方式对催化剂活性影响最为显著。50℃旋转蒸发干燥和600℃氮气不流动焙烧制备的催化剂活性好。实验结果证明,加入镧、铋、铁、钴、镍和钨等金属元素会使催化剂活性变差,使用TeO2作为Te源制备的催化剂活性不好。催化剂稳定性考察结果表明,催化剂活性并不稳定,催化剂在反应283h之后失活。
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摘要ABSTRACT创新点摘要前言第一章 文献综述1.1 丙烷选择氧化制丙烯酸的研究背景1.2 丙烷选择氧化制丙烯酸反应催化剂1.2.1 VPO 型催化剂1.2.2 杂多化合物催化剂1.2.3 复合金属氧化物催化剂1.3 论文的研究意义第二章 催化剂的制备与分析方法2.1 催化剂的制备2.1.1 实验试剂2.1.2 催化剂制备方法2.1.3 催化剂制备条件2.2 催化剂的分析2.2.1 催化剂评价的条件2.2.2 催化剂评价的实验装置2.2.3 分析方法2.2.4 表征方法第三章 实验结果与讨论3.1 Mo-V-Te 水合反应条件对催化剂活性的影响3.1.1 Mo-V-Te 水合反应温度对催化剂活性的影响3.1.2 Mo-V-Te 水合反应时间对催化剂活性的影响3.2 Mo-V-Te-Nb 水合反应条件对催化剂活性的影响3.2.1 Mo-V-Te-Nb 水合反应温度对催化剂活性的影响3.2.2 Mo-V-Te-Nb 水合反应时间对催化剂活性的影响3.2.3 Mo-V-Te-Nb 水合反应物浓度对催化剂活性的影响3.2.4 Mo-V-Te-Nb 水合反应pH 值对催化剂活性的影响3.3 水合反应物加料方式对催化剂活性的影响3.4 加入金属元素对催化剂活性的影响3.5 不同 Te 源对催化剂活性的影响3.6 干燥过程对催化剂活性的影响3.6.1 干燥温度对催化剂活性的影响3.6.2 干燥方法对催化剂活性的影响3.7 焙烧过程对催化剂活性的影响3.7.1 焙烧温度对催化剂活性的影响3.7.2 焙烧气氛对催化剂活性的影响3.8 空速对评价催化剂的影响3.9 催化剂稳定性考察3.10 失活催化剂再生效果考察3.11 再生后催化剂稳定性考察第四章 催化剂表征4.1 不同焙烧温度制备出催化剂的XRD 谱图4.2 Mo-V-Te-O 催化剂的 XRD 谱图4.3 Mo-V-Nb-O 催化剂的 XRD 谱图2作为TE 源制备催化剂的XRD 谱图'>4.4 TeO2作为TE 源制备催化剂的XRD 谱图结论发表文章目录参考文献致谢详细摘要
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