共掺杂TiO2/ACF复合材料吸附—光催化降解室内甲醛的实验研究

论文摘要

以“室内空气污染”为标志的第三污染时期已经到来,室内空气污染已经成为人们普遍关注的问题,甲醛污染尤其严重。光催化氧化技术被认为是极具发展潜力的室内空气净化手段,但它存在光生载流子复合率高、太阳光利用率低等问题,研究者们将光催化技术与活性炭纤维吸附技术联合发现,二者协同作用可在一定程度上提高污染物的降解效率,但这种技术依然存在吸附能力有限,光催化活性不高等问题。因此本课题对TiO2/ACF进行改性,并应用于室内甲醛的污染治理,期望能够在这两个方面有所突破。主要研究内容如下。本论文首先考察活性炭纤维（ACF）的厚度、吸附时间、温度、湿度等因素对活性炭纤维的吸附性能的影响,并用氧化剂、含N基团、NaOH浸渍对ACF进行了改性,以甲醛脱除率作为评价指标,考察改性活性炭纤维的吸附性能;采用溶胶-凝胶法制备了纯TiO2、不同掺杂配比的过渡金属与稀土元素共掺杂纳米TiO2（Fe-Ce-TiO2,Fe-La-TiO2）、稀土元素复合共掺杂纳米TiO2（La-Ce-TiO2）粉体;采用偶联法制备TiO2/ACF复合光催化剂,以甲醛降解率作为评价指标,选择降解性能最优的TiO2/ACF复合光催化剂,考察了煅烧温度、光源对光催化剂性能的影响,并对其进行X射线衍射（XRD）表征分析;用氧化剂、含N基团、NaOH对ACF、最优共掺杂TiO2粉体进行浸渍改性,用偶联法制备了改性共掺杂TiO2/ACF光催化剂,以甲醛为目标降解物,考察改性对复合光催化剂的吸附-光催化性能的影响,并与ACF、未改性TiO2/ACF进行对比分析。研究结果表明:①通过研究活性炭纤维的厚度、时间、温度、湿度对吸附性能的影响,发现厚度为4mm活性炭纤维吸附效果最好;活性炭纤维对甲醛的吸附速度很快,前30min吸附较强,60分钟后达到吸附平衡;温度23±1℃、湿度50±2%的条件下甲醛的脱除率较高,达13.33%。②NaOH改性后的ACF对甲醛的吸附效果优于含N基团改性和氧化剂改性ACF,经1.0mol/L硫酸、1.0mol/L硝酸、25%的碳酸铵、0.5mol/LNaOH改性后ACF甲醛的脱除率分别为16.67%、17.78%、19%、20%。③纳米TiO2的光催化活性与共掺杂离子的掺杂配比和光催化剂的煅烧温度有关。1)当掺杂配比（摩尔比）n（Fe）:n（Ce）:n（TiO2）=0.1%:0.1%:1、煅烧温度为500℃时,Fe-Ce-TiO2/ACF共掺杂样品对甲醛降解效率最高。紫外灯照射下2h内Fe-Ce-TiO2/ACF对甲醛的降解率达到了58.67%,高于Fe-TiO2/ACF的51.11%、Ce-TiO2/ACF的49.78%、纯TiO2/ACF的39%和ACF0的13.11%;可见光照射下2h内Fe-Ce-TiO2/ACF对甲醛的降解率达到了32.33%,高于Fe-TiO2/ACF的23.33%、Ce-TiO2/ACF的25.56%、纯TiO2/ACF的17.78%和ACF0的13.11%。2)当掺杂配比n（Fe）:n（La）:n（TiO2）=0.1%:0.2%:1、煅烧温度为500℃时, Fe-La-TiO2/ACF共掺杂样品对甲醛降解效率最高。紫外光照射下2h内Fe-La-TiO2/ACF对甲醛的降解率达到了59.56%,高于Fe-TiO2/ACF的51.11%、La-TiO2/ACF的50%、纯TiO2/ACF的39%和ACF0的13.11%;可见光照射下2h内Fe-La-TiO2/ACF对甲醛的降解率达到了32.67%,高于Fe-TiO2/ACF的23.33%、La-TiO2/ACF的26.67%、纯TiO2/ACF的17.78%和ACF0的13.11%。3)当掺杂配比n（La）:n（Ce）:n（TiO2）=0.2%:0.1%:1、煅烧温度为600℃时, La-Ce-TiO2/ACF共掺杂样品对甲醛降解效率最高。紫外光照射下2h内La-Ce-TiO2/ACF对甲醛的降解率达到了62.22% ,高于La-TiO2/ACF的50%、Ce-TiO2/ACF的49.78%、纯TiO2/ACF的39%和ACF0的13.11%;可见光照射下2h内La-Ce-TiO2/ACF对甲醛的降解率达到了33.33%,高于La-TiO2/ACF的26.67%、Ce-TiO2/ACF的25.56%、纯TiO2/ACF的17.78%和ACF0的13.11%。④硫酸、硝酸、氨水、盐酸氢胺、碳酸铵和NaOH改性后的复合光催化剂,甲醛的降解率都有不同程度的提高,分别为65%、65.5%、66%、66.3%、66.67%和63%,高于未改性的60%。改性稀土元素复合共掺杂TiO2/ACF,共掺杂的稀土元素、吸附和光催化产生了协同作用,改性后吸附和光催化作用都得到了加强。⑤XRD表征分析发现,La-Ce-TiO2（600℃）以锐钛矿结构为主,平均粒径小,粒径分布均匀,平均粒径为18.1nm。⑥共掺杂TiO2光催化活性均优于纯TiO2,且优于相应的单元素掺杂TiO2,La、Ce稀土元素复合共掺杂光催化活性最优。从机理上分析,La、Ce稀土元素复合掺杂抑制了晶粒的生长,致使粒径较小,比表面积较大,且引起TiO2的晶格畸变和膨胀,La、Ce的共掺杂可以更好的捕获光生载流子,降低了电子-空穴的复合几率,从而表现出良好的光催化性能。

论文目录

中文摘要

英文摘要

1 绪论

1.1 引言

1.2 室内空气污染

1.2.1 室内空气污染概念

1.2.2 室内空气污染物来源及其危害

1.2.3 室内空气净化技术

2 光催化氧化技术'>1.3 纳米Ti0₂光催化氧化技术

2 光催化机理'>1.3.1 纳米Ti0₂光催化机理

2 光催化活性的影响因素'>1.3.2 纳米Ti0₂光催化活性的影响因素

2 的改性研究'>1.3.3 纳米Ti0₂的改性研究

2 的固定化技术'>1.3.4 纳米Ti0₂的固定化技术

1.4 作为光催化剂载体的活性炭纤维

1.4.1 活性炭纤维

1.4.2 活性炭纤维（ACF）吸附和光催化协同作用分析

1.5 本课题的目的、意义及主要研究内容

1.5.1 课题目的及意义

1.5.2 研究内容

2 活性炭纤维吸附甲醛实验研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 主要实验仪器和药品

2.2.2 活性炭纤维吸附剂的制备

2.2.3 活性炭纤维吸附性能的测试

2.3 实验结果与讨论

2.3.1 厚度对ACF 吸附性能的影响

2.3.2 吸附时间对ACF 吸附性能的影响

2.3.3 温度对ACF 吸附性能的影响

2.3.4 湿度对ACF 吸附性能的影响

2.3.5 表面酸性官能团改性对ACF 吸附性能的影响

2.3.6 含N 基团改性对ACF 吸附性能的影响

2.3.7 NaOH 改性对ACF 吸附性能的影响

2.4 本章小结

2/ACF 复合光催化剂的制备和光催化性能评价'>3 改性 Ti0₂/ACF 复合光催化剂的制备和光催化性能评价

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 主要实验仪器和药品

2 /ACF 光催化剂的制备'>3.2.2 Ti0₂ /ACF 光催化剂的制备

3.2.3 表征分析

3.2.4 光催化性能的测试

3.3 实验结果与讨论

2/ACF 光催化甲醛性能曲线'>3.3.1 Ti0₂/ACF 光催化甲醛性能曲线

2/ACF 光催化性能的影响'>3.3.2 负载量对Ti0₂/ACF 光催化性能的影响

2/ACF 光催化性能的影响'>3.3.3 掺杂配比对Ti0₂/ACF 光催化性能的影响

2/ACF 光催化性能的影响'>3.3.4 煅烧温度对Ti0₂/ACF 光催化性能的影响

2/ACF 光催化剂光催化活性比较'>3.3.5 不同光源下不掺、单掺、共掺Ti0₂/ACF 光催化剂光催化活性比较

2/ACF 吸附-光催化性能实验研究'>3.3.6 改性Ti0₂/ACF 吸附-光催化性能实验研究

2/ACF 光催化剂XRD 表征分析'>3.3.7 共掺杂Ti0₂/ACF 光催化剂XRD 表征分析

2/ACF 光催化机理分析'>3.3.8 共掺杂Ti0₂/ACF 光催化机理分析

3.4 本章小结

4 结论与建议

4.1 结论

4.2 建议

致谢

参考文献

附录

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