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乙二醇在铂及其合金电极上的电氧化行为研究

2020-12-01阅读(184)

乙二醇在铂及其合金电极上的电氧化行为研究

论文摘要

由于燃料电池的诸多优点,目前正受到人们越来越多的关注。而直接醇类燃料电池由于其使用液态的醇类,具有安全、易储存运输、燃料价格低廉,省去了氢气重整的烦锁,具有非常诱人的发展前景。目前燃料电池中普遍使用的是价格高昂的贵金属铂催化剂,并且铂还有一个致使的弱点,即容易受到CO的吸附而引起催化剂的中毒,因此,如何提高铂的利用率,降低铂的使用量,降低成本,提高铂催化剂的抗中毒性能仍然是一项具有挑战性的课题。目前这方面的研究和应用都取得了非常大的进展。人们发展了各种各样的方法来达到这一点,如添加第二种金属（Ru、Sn、Mo等）可以显著提高铂的催化活性及抗CO中毒性;发展新的制备方法,提高铂的分散性、稳定性,控制铂钠米粒子的大小、晶型以使其有最好的催化效能;发展非铂催化剂等。在二元双金属催化剂方面,Pt-Ru被认为是小分子醇类最好的催化剂。目前,关于其催化机理,普遍的看法是双功能机理及电子效应。但是,由于双金属催化剂在元素配比、晶型、元素分布、粒子大小等方面的复杂性,因此,要全面深入的理解双金属催化剂的催化机理,必须设计出组成、结构可控的纳米粒子,研究催化剂结构、性能、活性之间的关系,以深入理解催化剂的催化机理,为实际催化剂的设计提供理论指导。乙二醇（EG）作为小分子醇类,也是直接醇类燃料电池的理想燃料,而目前的研究主要集中在甲醇、乙醇方面,对乙二醇的研究还相当有限,因此,开展其在铂基催化剂上的电氧化反应就显得很有必要。因此,针对以上问题,本论文开展了以下方面的工作:（1）通过电沉积或粗糙方面制备出不同粗糙度、不同粒径的Pt纳米粒子修饰Pt（Pt/Pt）电极,利用常规电化学方面（循环伏安等）研究其对乙二醇的电催化行为以理解粒子大小、粗糙度等对催化性能的影响（2）通过电沉积方法制备出铂、钌,铂、锡不同配比的Pt-Ru/Pt、Pt-Sn/Pt电极,研究其对CO及EG的催化活性。通过原位表面增强拉曼光谱技术（in-situSERS）研究上述电极对EG的电催化氧化行为。通过以上研究,初步得出结构、性能、活性之间的关系。此外,还尝试了用化学还原法制备纳米粒子修饰电极并研究其对EG的电氧化及SERS行为。以上研究表明,Pt-Ru/Pt及Pt-Sn/Pt电极对EG都具有较好的电催化活性,活性高低与Pt-Ru/Pt、Pt-Sn/Pt电极的组成紧密相关。

论文目录

  • 中文摘要
  • 英文摘要
  • 目录
  • 第1章 绪论
  • §1.1 乙二醇电氧化的热力学及动力学基础
  • 1.1.1 直接乙二醇燃料电池的热力学基础
  • 1.1.2 直接乙二醇燃料电池的电极反应动力学分析
  • 1.1.3 阳极乙二醇电氧化反应机理
  • §1.2 直接醇类燃料电池阳极催化剂
  • 1.2.1 双组元催化剂
  • 1.2.2 三组元催化剂
  • 1.2.3 四组元催化剂
  • 1.2.4 其它催化剂类型
  • §1.3 乙二醇电氧化的研究进展
  • §1.4 表面增强拉曼光谱
  • 1.4.1 表面增强拉曼光谱的发现及其特点
  • 1.4.2 制备表面增强拉曼光谱基底的方法
  • §1.5 本论文的研究目的及设想
  • 第2章 实验
  • §2.1 主要试剂
  • 2.1.1 化学试剂
  • 2.1.2 溶液配制
  • 2.1.3 玻璃器具
  • §2.2 电极
  • 2.2.1 工作电极（WE）的制备
  • 2.2.2 辅助电极（CE）
  • 2.2.3 参比电极（RE）
  • §2.3 电化学实验
  • 2.3.1 电解池
  • 2.3.2 电化学仪器
  • §2.4 原位拉曼光谱实验
  • 2.4.1 拉曼电解池
  • 2.4.2 共焦显微拉曼光谱仪
  • 第3章 乙二醇在铂纳米粒子修饰铂电极上的解离吸附和反应的电化学及SERS研究
  • §3.1 酸性介质中乙二醇在铂纳米粒子修饰的铂电极上的氧化行为
  • 3.1.1 Pt/Pt电极的制备
  • 3.1.2 乙二醇在Pt/Pt电极上的循环伏安（CV）行为
  • 3.1.3 扫描速度对电极反应的影响
  • 3.1.5 乙二醇在Pt/Pt电极上的解离
  • 3.1.6 EG在酸性介质中的计时电流曲线
  • 2SO4溶液中EG在Pt/Pt电极上的氧化行为'>§3.2 Na2SO4溶液中EG在Pt/Pt电极上的氧化行为
  • -1Na2SO4溶液中的循环伏安图'>3.2.1 Pt/Pt电极在0.1mol·L-1Na2SO4溶液中的循环伏安图
  • 3.2.2 扫描速度对EG电氧化反应的影响
  • 3.2.3 EG在中性介质中的解离吸附
  • §3.3 NaOH溶液中EG在Pt/Pt电极上的氧化行为
  • -1NaOH溶液中的CV图及Pt/Pt电极上EG在0.1mol·L-1NaOH+0.1 mol·L-1EG溶液中的电氧化行为'>3.3.1 Pt/Pt电极在0.1mol·L-1NaOH溶液中的CV图及Pt/Pt电极上EG在0.1mol·L-1NaOH+0.1 mol·L-1EG溶液中的电氧化行为
  • 3.3.2 不同扫速的影响
  • 3.3.3 EG在NaOH溶液中的解离吸附
  • §3.4 酸性介质中EG在Pt/Pt电极上的SERS研究
  • 本章小结
  • 第4章 乙二醇在Pt-Ru/Pt电极上解离吸附和反应的电化学
  • §4.1 循环伏安法制备的Pt-Ru/Pt电极及其对EG的电催化活性
  • 4.1.1 循环伏安法制备Pt-Ru/Pt电极
  • 4.1.2 酸性介质中EG在Pt-Ru/Pt电极上的氧化
  • §4.2 中性介质中EG在Pt-Ru/Pt电极上的电氧化
  • 4.2.1 中性介质中EG在Pt-Ru/Pt电极上的电氧化
  • 4.2.2 扫描速度对EG电氧化的影响
  • §4.3 碱性介质中EG在Pt-Ru/Pt电极上的电氧化
  • 4.3.1 碱性介质中EG在Pt-Ru/Pt电极上的电氧化
  • 4.3.2 三种介质中EG在Pt-Ru/Pt电极上的解离吸附行为比较
  • §4.4 恒电位法制备的Pt-Ru/Pt电极及其对EG的电催化活性
  • 4.4.1 恒电位法制备Pt-Ru/Pt电极
  • 本章小结
  • 第5章 Sn-Pt/Pt电极对乙二醇的电催化氧化研究
  • §5.1 循环伏安法制备Sn-Pt/Pt电极及其对EG的电催化氧化活性
  • 5.1.1 电极的制备
  • 5.1.2 酸性介质中Pt-Sn/Pt电极对EG的电催化氧化
  • 5.1.3 中性及碱性介质中Sn-Pt/Pt电极对EG的电催化氧化
  • §5.2 共沉积法制备Pt-Sn/Pt电极及其对EG的电催化氧化活性
  • 5.2.1 电极的制备
  • 5.2.2 EG在Pt-Sn/Pt电极上的循环伏安特征
  • 5.2.3 不同Pt、Sn比电极对EG的催化活性
  • §5.3 碱性介质中EG在Pt-Sn/Pt电极上的电氧化行为
  • 5.3.1 碱浓度的影响
  • 5.3.2 乙二醇浓度的影响
  • 5.3.3 乙二醇浓度对开路电位的影响
  • 本章小结
  • 第6章 EG在Pt/Pt电极及Pt-Ru/Pt电极上的动力学研究
  • 6.1 反应电子数
  • 6.2 扫描速度对峰电流的影响
  • 6.3 传递系数β
  • 6.4 标准电极电势
  • 第7章 铂纳米空球对乙二醇的电催化行为
  • §7-1 铂纳米空球的合成
  • 7.1.1 铂纳米空球的合成
  • §7-2 铂纳米空球对乙二醇的电催化行为
  • 7.2.1 电极的制备及铂纳米空球的电化学表征
  • 7.2.2 铂纳米空球修饰GC电极对EG的电催化行为
  • 本章小结
  • 第8章 总结与展望
  • 参考文献
  • 作者硕士期间发表（或交流）的论文
  • 致谢

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