Silicalite-1分子筛膜合成及其对乙醇/水渗透汽化性能的研究

论文摘要

能源问题是当今社会不可忽视的问题,乙醇作为一种绿色能源,对缓解目前的能源短缺,空气污染,具有非常重大的意义。渗透汽化分离作为一种新型的分离过程,具有设备简单,能耗低,效率高等优点。Silicalite-1分子筛膜具有极强的疏水性,在对乙醇／水的分离中有着极好的效果。本论文通过二次变温水热合成法在不锈钢载体和α-Al2O3陶瓷管上合成了Silicalite-1分子筛膜,用SEM、XRD和气体渗透等手段对其进行表征,并研究了其对乙醇／水的渗透汽化性能。一、重点考察了不同的合成温度、反应时间、合成液碱含量和不同载体对合成Silicaite-1分子筛膜的影响。高的合成温度和长的合成时间会导致分子筛晶粒粒径变大、膜厚增加,而低的合成温度和短的合成时间又会使分子筛膜在载体表面不能完全生长,存在较多缺陷。合成液碱含量的增大,会使分子筛晶体的晶粒粒径变小,膜层更为致密。二、分别考察了不同合成条件下和在不同负载载体上合成分子筛膜的气体渗透性能。在不同的合成温度为140℃-200℃时,160℃时合成膜的表面形态和气体渗透性能最好,H2的渗透通量为9.86×10-7mol·Pa-1·s-1·m-2, H2/N2的渗透比达到了5.39；合成时间从12h延长到72h时,反应24h时合成的膜性能最佳,H2的渗透通量为10.91×10-7mol·Pa-1·s-1·m-2, H2/N2的渗透比达到了5.27；合成液中OH-/Si为0.05-0.2时,当OH-/Si为0.2时,分子筛膜性能最佳,H2的渗透通量为9.27×10-7mol·Pa-1·s-1·m-2, H2/N2的渗透比达到了5.50；以不锈钢管为载体膜的气体的渗透通量和理想分离因子都优于在α-Al2O3陶瓷管载体上生成的膜。三、分别考察了在多孔不锈钢载体和α-Al2O3陶瓷管载体上合成Silicaite-1分子筛膜对乙醇／水溶液的渗透汽化性能随进料温度和浓度的变化规律,以多孔不锈钢为载体,进料温度为50℃、浓度为3%时分离因子达到36.654,渗透通量为0.407kg-h-1·m-2;在同样条件下,以α-Al2O3陶瓷管为载体的膜分离因子为31.973,渗透通量为0.397。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 文献综述
• 1.1 前言
• 1.2 沸石分子筛膜概述
• 1.2.1 沸石分子筛发展概况
• 1.2.2 沸石分子筛膜研究进展
• 1.3 沸石分子筛结构简介
• 1.4 沸石分子筛膜的合成方法
• 1.4.1 直接原位晶化法
• 1.4.2 二次生长法
• 1.4.3 气相转移法
• 1.4.4 微波合成法
• 1.4.5 电泳法
• 1.4.6 脉冲激光沉积法
• 1.5 沸石分子筛膜的表征
• 1.5.1 物理表征
• 1.5.2 分离性能表征
• 1.6 沸石分子筛膜的应用
• 1.6.1 有机物提纯方面的应用
• 1.6.2 气体分离领域的应用
• 1.6.3 沸石膜在催化反应方面的应用
• 1.6.4 沸石分子筛膜在太阳能储能方面的应用
• 1.6.5 沸石分子筛膜在光学和光催化反应方面的应用
• 1.7 本论文的研究背景、研究目标和思路
• 1.7.1 研究背景
• 1.7.2 研究目标及思路
• 2 Silicalite-1分子筛膜的制备和表征
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 实验试剂、材料及设备
• 2.1.2 Silicalite-1沸石分子筛膜的制备
• 2.1.3 Silicalite-1沸石膜的表征
• 2.2 实验结果与讨论
• 2.2.1 反应温度的影响
• 2.2.2 反应时间的影响
• 2.3.3 合成液中碱含量的影响
• 3 silicalite-1分子筛膜对乙醇/水的渗透气化性能
• 3.1 实验试剂及仪器
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验装置及流程
• 3.2.2 渗透气化性能评价
• 3.2.3 渗透汽化实验主要考察的工艺参数
• 3.2.4 组分分析方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 温度对Silicalite-1沸石分子筛膜渗透汽化性能的影响
• 3.3.1.1 温度对渗透通量的影响
• 3.3.1.2 温度对分离因子的影响
• 3.3.2 原料液浓度对渗透汽化过程的影响
• 3.3.2.1 原料液浓度对渗透通量的影响
• 3.3.2.2 原料液浓度对分离因子的影响
• 3.3.3 膜后真空度对Silicaite-1分子筛膜渗影响透汽化性能的影响
• 3.3.4 计算示例
• 4 不同载体上Silicalite-1分子膜的合成
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 实验试剂、材料及设备
• 4.1.2 Silicalite-1沸石分子筛膜的制备
• 4.1.3 沸石分子筛膜的表征
• 4.1.4 渗透汽化实验
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 不同载体对分子筛膜生长的影响
• 4.2.2 不同载体生成分子筛膜是渗透汽化性能
• 5 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 附录
• 攻读硕士期间发表学术论文
• 致谢