论文摘要
有序介孔材料在环境、工业催化领域具有良好的应用前景。本论文以介孔分子筛KIT-6为载体,采用溶液共浸渍法将金属盐的糠醇溶液灌注到KIT-6的孔道内,一定条件下将糠醇碳化后再焙烧脱除碳,制得金属氧化物纳米颗粒高度分散的复合介孔材料。根据所制备的催化剂中负载的金属元素的不同,分为四大类：Mo-KIT-6、Mn-KIT-6、Cu/Ce-KIT-6和Fe/Cu/Ce-KIT-6。通过X射线衍射（XRD）、氮气物理吸附-脱附、紫外可见吸收光谱（UV-vis）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、电感耦合等离子发射光谱（ICP-AES）、X射线光电子能谱（XPS）、电子顺磁共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）、氨气程序升温脱附（NH3-TPD）及透射电镜（TEM）等手段对所制备的催化剂进行了表征,并选择相应的催化反应测试了其催化性能。对Mo-KIT-6催化剂的系列表征表明,介孔分子筛KIT-6在负载了氧化钼后介孔结构保持良好,当样品中钼元素质量比低于4%时,钼在KIT-6孔道内高度分散。顺环辛烯环氧化反应结果表明,Mo-KIT-6催化剂在30min内完全反应,且无副产物,重复使用5次后催化活性不变,是进行烯烃环氧化反应理想的绿色催化剂。对Mn-KIT-6催化剂的系列表征表明,氧化锰在KIT-6孔道内部高度分散,同时催化剂保持高度有序的孔道结构、较大的比表面积和孔容。正丁醇和乙酸的催化酯化反应结果表明,该催化剂具有很高的催化活性和选择性,反应4小时后,乙酸正丁酯的产率高达97%,重复使用4次后催化剂依然具有较高的活性和选择性。对于Cu/Ce-KIT-6催化剂,表征结果表明,当铜和铈物种共同负载在KIT-6孔道内时且铈的比例较铜大时,有利于铜和铈在孔道内的分散。催化CO氧化反应结果表明,170℃时可实现CO完全转化,温度升至400℃时转化率不变,具有较好的稳定性。对于Fe/Cu/Ce-KIT-6催化剂,KIT-6在负载了铁、铜和铈物种后介孔结构保持良好,但所负载的铁、铜和铈物种在孔道内有轻微团聚。催化CO氧化反应结果表明,145℃时可实现CO完全转化,温度升至400℃时转化率不变,具有较好的稳定性。
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摘要Abstract第1章 文献综述1.1 引言1.2 介孔材料概述1.2.1 介孔材料研究历史及进展1.2.2 介孔材料的合成机理1.3 KIT-6的简介1.4 介孔材料的改性1.4.1 无机骨架取代法1.4.2 共价键移植法1.4.3 杂原子掺杂法1.4.4 介孔材料的有机-无机杂化合成1.4.5 合成非硅介孔材料1.5 介孔材料的应用1.5.1 介孔材料在吸附/分离方面的应用1.5.2 介孔材料在催化方面的应用1.5.3 介孔材料在生物方面的应用1.5.4 介孔材料在光电学方面的应用1.5.5 介孔材料作为模板剂在制备纳米材料方面的应用1.6 论文的选题依据与主要内容第2章 高分散Mo-KIT-6催化剂的制备及其催化性能研究2.1 引言2.2 材料合成与表征2.2.1 Al-KIT-6材料的制备3/KIT-6的制备'>2.2.2 MoO3/KIT-6的制备2.2.3 催化剂的表征2.2.4 催化环氧化反应2.3 结果与讨论2.3.1 催化剂的XRD表征2吸附-脱附表征'>2.3.2 催化剂的N2吸附-脱附表征2.3.3 催化剂的Raman光谱表征2.3.4 催化剂的FT-IR表征2.3.5 催化剂UV-vis表征2.3.6 催化剂的XPS表征2.3.7 催化剂的EPR表征2.3.8 催化剂的TEM表征2.3.9 催化性能研究2.4 结论第3章 高分散Mn-KIT-6催化剂的制备及性能研究3.1 引言3.2 材料合成与表征3.2.1 实验试剂3.2.2 Al-KIT-6材料的制备3.2.3 Mn-KIT-6的制备3.2.4 催化剂的表征3.2.5 酯化反应3.3 结果与讨论3.3.1 催化剂的XRD表征2吸附-脱附表征'>3.3.2 催化剂的N2吸附-脱附表征3.3.3 催化剂的FT-IR表征3.3.4 催化剂的XPS表征3.3.5 催化剂UV-vis表征3.3.6 催化剂TEM表征3-TPD表征'>3.3.7 催化剂的NH3-TPD表征3.3.8 催化性能研究3.4 结论第4章 Cu/Ce-KIT-6,Fe/Cu/Ce-KIT-6催化剂的制备及催化性能研究4.1 引言4.2 制备双金属Cu/Ce-KIT-6催化剂及其催化性能研究4.2.1 材料合成与表征4.2.2 一氧化碳氧化反应4.2.3 结果与讨论4.3 制备三金属Fe/Cu/Ce-KIT-6催化剂及其催化性能研究4.3.1 材料合成与表征4.3.2 结果与讨论4.4 结论第5章 总结与展望参考文献致谢在读期间发表或待发表的论文
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