论文题目: 纳米催化剂的微乳法制备及其表征
论文类型: 博士论文
论文专业: 物理化学
作者: 滕飞
导师: 熊国兴,田志坚
关键词: 微乳液,纳米催化剂,六铝酸盐,催化燃烧,核壳复合材料
文献来源: 中国科学院研究生院(大连化学物理研究所)
发表年度: 2005
论文摘要: 本论文以微乳技术为核心合成手段, 以LaMgxMn1-xAl11O19和CexBa1-xMnyAl11Oz六铝酸盐催化剂为主要研究对象,以廉价、无毒的无机盐为前驱物,结合超临界干燥技术,制备了高稳定性、高活性的纳米结构的甲烷燃烧催化剂;同时,组装、合成了核/壳型CdS/SiO2纳米粒子及SiO2空心球。并通过相应的物理、化学表征手段,研究了催化剂性能与制备条件之间的关系,深入研究了制备方法对最终材料的影响,得到如下一些结论:反相微乳合成技术,在纳米材料制备中具有独特的应用价值。通过控制或调节粒子的成核、生长过程,可以有效地控制一次粒子的形貌和尺寸,最终控制催化剂颗粒的形貌与大小;并可以显著地提高前驱体组分的混合均匀性,促进六铝酸盐相在较低的温度下结晶,有利于制备大比表面、高活性的催化剂。并进一步研究了低维材料的热稳定性。微乳液的微结构可以有效地控制前驱体颗粒的形貌;采用超临界干燥,颗粒的形貌可以得到有效地维持。与球形粒子比较,低维针状颗粒具有较高的抗烧结能力;通过控制催化剂的形貌,可以有效地改善催化剂的催化性能。在核/壳型CdS/SiO2纳米粒子及SiO2空心球合成中,利用反相微乳液组装技术,可以有效地控制粒子尺寸的均匀性,使粒子的粒径分布在较窄的范围内,可以制得单分散的纳米粒子。研究表明,通过晶种生长过程,改变反应物的加入量及加料次序等操作参数,可以容易地在界观范围内控制颗粒的尺寸。CdS/SiO2复合颗粒上可以进一步引入其他官能团物质,制备新的功能性复合材料。
论文目录:
第一章 文献综述
1.1 微乳液合成技术
1.1.1 微乳液的组成及类型
1.1.2 微乳液的性质及形成的原因
1.1.3 微乳液的制备方法及结构表征技术
1.1.4 微乳液合成纳米粒子原理及控制参数
1.1.5 表面活性剂种类
1.1.6 微乳技术在纳米粒子合成中的应用及面临的挑战
1.2 未来绿色能源的开发利用—天然气高温催化燃烧技术
1.2.1 甲烷催化燃烧反应机理
1.2.2 催化燃烧过程对CO、NO_x 生成的控制
1.2.3 甲烷燃烧催化材料体系的研究
1.3 超临界干燥法简介
1.4 课题研究设计思想及论文结构
参考文献
第二章 实验部分
2.1 六铝酸盐催化剂的制备
2.1.1 主要试剂和仪器
2.1.2 催化剂的制备
2.2 CdS/SiO_2 复合颗粒及空心SiO_2 球的制备
2.2.1 微乳液的配制
2.2.2. CdS/SiO_2 复合粒子的制备
2.2.3. SiO_2 空心球的制备
2.3 产品的表征
2.4 催化剂的评价及产物分析
第三章 微乳制备高比表面的Ce_xBa_(1-x)MnAl_(11)O_y 催化剂
3.1 BaMnAl_(11)O_(19) 催化剂的形貌
3.2 BaMnAl_(11)O_(19) 催化剂的织构性质
3.3 催化剂BaMnAl_(11)O_(19) 的热化学性质
3.4 催化剂BaMnAl_(11)O_(19) 的晶相组成
3.5 Ce 的引入对催化剂晶相组成的影响
3.6 CexBa1-xMnAl_(11)O_y 催化剂的甲烷燃烧活性
结论
参考文献
第四章 Mg、Mn引入对LaMg_xMn_(1-x)Al_(11)O_(19) 催化剂性能的影响
4.1 老化处理对LaMg_(0.5)Mn_(0.5)Al_(11)O_(19) 催化剂颗粒性能的影响
4.2 LaMg_(0.5)Mn_(0.5)Al_(11)O_(19) 催化剂的织构性质
4.3 LaMg_(0.5)Mn_(0.5)Al_(11)O_(19) 催化剂的热化学性质
4.4 Mg、Mn 的引入对LaMg_xMn_(1-x)Al_(11)O_(19) 催化剂的影响
4.5 LaMg_xMn_(1-X)Al_(11)O_(19)催化剂的反应活性
结论
参考文献
第五章 微乳液微结构对BaAl_(12)O_(19) 催化剂颗粒的形貌控制
5.1 微乳液区域的示意相图及BaAl_(12)O_(19)催化剂的制备
5.2 Ba-Al前驱体的形貌
5.3 焙烧后BaAl_(12)O_(19)催化剂颗粒的形貌
5.4 电导指示剂指示微乳液结构
5.5 颗粒的形成过程
5.6 干燥方式对催化剂的影响
5.7 BaAl_(12)O_(19) 催化剂的织构性质及相组成
5.8 BaAl_(12)O_(19)催化剂的燃烧活性
结论
参考文献
第六章 低维材料的热稳定性
6.1 微乳液结构对颗粒形状的剪裁和修饰作用
6.2 Ba-Ce-Mn-Al催化剂颗粒织构及晶相组成
6.3 催化剂热稳定性
6.4 催化剂的催化活性比较
结论
参考文献
第七章 微乳组装核/壳型CdS/SiO_2 纳米粒子及SiO_2 空心球
7.1 微乳液的组成及配比
7.2 CdS/SiO_2 复合球及空心SiO_2球的尺寸控制
7.2.1 CdS 核的尺寸控制
7.2.2 SiO_2壳厚度控制
7.3 CdS/SiO_2 复合球及空心SiO_2球的晶相分析
7.4 CdS/SiO_2复合球及空心SiO_2球的评价
7.5 颗粒的形成过程
7.6 微乳原位组装纳米分级复合结构
7.6.1 在SiO_2 表面形成CdS 纳米晶粒或者薄层
7.6.2 酸化学刻蚀法控制SiO_2颗粒内部空腔的大小
结论
参考文献
第八章 总结论
作者简介及发表论文
致谢
发布时间: 2005-10-15
参考文献
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