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低维TiO2基可见光催化剂的合成及应用研究

2020-12-07阅读(692)

低维TiO2基可见光催化剂的合成及应用研究

论文摘要

纳米TiO2作为纳米材料的一员,由于其具有极大的体积效应、表面效应和颜色效应以及良好的光学特性,故在光、电及催化等方面显示出特殊性质,作为一种新型材料,其应用领域日益广泛。尤其在光催化领域,自从1972年Fujishima等首次发现在单晶TiO2电极上光催化分解水的现象以来,TiO2在光解水、氮氧化合物及有机污染物的降解,杀菌,除臭以及表面自洁等方面得到广泛研究与应用。此后,各国学者为阐明TiO2光催化的基本过程和提高它的光催化效率而对其进行了详尽的研究,以TiO2为基础的多相光催化过程,有望发展成为直接利用太阳能和空气中的氧降解有毒有害污染物的绿色催化过程,为人类社会的和谐发展做出巨大贡献。本论文旨在研究不同形貌的低维TiO2纳米材料在可见光降解水中污染物方面的应用,不仅促进了可见光催化剂制备科学的发展,而且加深了光催化反应的基础理论认识。具体研究内容和结果归纳如下:1.采用水热法合成了具有可见光响应的B掺杂纳米TiO2,其中B以B-O-Ti的结构存在。用于可见光消除饮用水中硝酸根的反应,发现180℃晶化12 h合成的B含量为2%的样品具有最好的催化效果（5 h转化率96.7%,N2选择性88%）。用于可见光降解苯酚的反应,发现B掺杂量为2%的催化剂具有最好的可见光降解苯酚活性,且当催化剂用量在0.2 g以上时,5 h的降解率均能达到100%。2.本论文以高温氮化法合成的N掺杂TiO2为前躯体和高温氮化钛酸盐纳米管两条路线合成了N掺杂TiO2纳米管。通过表征可以发现,两种方法合成的N掺杂TiO2纳米管都具有较强的可见光吸收,N成功的掺杂到纳米管中,其中前一种方法合成的纳米管以钛酸盐结构存在,而后一种方法合成的纳米管则是锐钛型TiO2的结构;催化活性测试表明,后一种方法合成的N掺杂TiO2纳米管具有最好的可见光降解甲基橙活性。3.以溶剂热法合成的金属、N共掺杂TiO2为前躯体和高温氮化金属掺杂钛酸盐纳米管两条路径分别合成了金属、N共掺杂TiO2纳米管。研究表明,前一种方法合成纳米管以钛酸盐结构存在,而后一种方法所得样品则是锐钛型TiO2结构;两种方法合成的金属、N共掺杂纳米管均具有明显的可见光吸收,并具有一定的可见光催化活性。其中,高温氮化法得到的W、N共掺杂TiO2纳米管具有最好的光催化活性,可见光反应3 h甲基橙降解率达到100%。4.首次以钛酸盐纳米线为前躯体,不同温度氮化合成了N掺杂TiO2纳米线。研究发现,在合适的温度下可以实现N掺杂和钛酸盐向TiO2晶型转化的有机结合并能够同时保持纳米线的形貌。钛酸盐向TiO2晶型的转化有利于N的掺杂,可以有效提高N含量,并得到比表面积较大的样品。掺杂的N以取代N和间隙N两种状态存在,并导致较强的可见光吸收和吸收边带红移。5.以金属掺杂纳米TiO2为前躯体,合成了金属掺杂钛酸盐纳米线,研究表明金属离子的掺杂并没有影响样品的晶型和形貌,得到的样品具有钛酸盐纳米线特有的层状结构,层间距为0.6nm。金属掺杂钛酸盐纳米线在氨气气氛中600℃氮化2 h合成了金属、N共掺杂TiO2纳米线。将钛酸盐向TiO2的转化和N的掺杂集中于氮化的过程,减少了实验步骤,有效地实现了TiO2纳米线的可见光化。一系列表征发现本文合成的金属、N共掺杂TiO2纳米线具有良好的可见光吸收,并且具有较高的可见光活性。

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 第一章 文献综述
  • 第一节 引言
  • 2的合成研究现状'>第二节 纳米TiO2的合成研究现状
  • 2纳米粒子的合成'>1.2.1 零维TiO2纳米粒子的合成
  • 2纳米管的合成及应用'>1.2.2 TiO2纳米管的合成及应用
  • 2纳米线的合成'>1.2.3 TiO2纳米线的合成
  • 2可见光化'>第三节 离子掺杂TiO2可见光化
  • 1.3.1 金属离子掺杂
  • 1.3.2 非金属元素掺杂
  • 1.3.3 金属非金属元素共掺杂
  • 第四节 选题意义及研究计划
  • 参考文献
  • 第二章 实验部分
  • 第一节 实验药品与仪器
  • 第二节 催化剂的制备
  • 第三节 催化剂的评价及分析方法
  • 第四节 催化剂的表征
  • 参考文献
  • 2粒子的合成及应用研究'>第三章 B掺杂纳米TiO2粒子的合成及应用研究
  • 第一节 引言
  • 2粒子的合成'>第二节 B掺杂纳米TiO2粒子的合成
  • 2'>3.2.1 水热法合成B掺杂纳米TiO2
  • 3.2.1.1 B含量的影响
  • 3.2.1.2 晶化温度的影响
  • 3.2.1.3 晶化时间的影响
  • 3.2.1.4 掺杂B的存在状态探讨
  • 2可见光降解饮用水中的硝酸根'>3.2.2 B掺杂纳米TiO2可见光降解饮用水中的硝酸根
  • 3.2.2.1 B含量对硝酸根还原的影响
  • 2催化剂制备温度对硝酸根还原的影响'>3.2.2.2 B-TiO2催化剂制备温度对硝酸根还原的影响
  • 2晶化时间对硝酸根还原的影响'>3.2.2.3 B-TiO2晶化时间对硝酸根还原的影响
  • 3.2.2.4 空穴清除剂类型对硝酸根还原的影响
  • 3.2.2.5 甲酸初始浓度对硝酸根还原的影响
  • 3.2.2.6 盐效应对硝酸根还原的影响
  • 3.2.2.7 硝酸根还原反应的机理
  • 2可见光降解水中的苯酚'>3.2.3 B掺杂纳米TiO2可见光降解水中的苯酚
  • 第三节 本章小结
  • 参考文献
  • 2纳米管可见光催化剂的合成及应用研究'>第四章 TiO2纳米管可见光催化剂的合成及应用研究
  • 第一节 引言
  • 2纳米管的合成及应用'>第二节 N掺杂TiO2纳米管的合成及应用
  • 2为原料合成TiO2纳米管'>4.2.1 以氮化的TiO2为原料合成TiO2纳米管
  • 2纳米管'>4.2.2 以钛酸盐纳米管为前躯体氮化合成N-TiO2纳米管
  • 4.2.2.1 钛酸盐纳米管的合成及物性表征
  • 2纳米管的影响'>4.2.2.2 氮化温度对N掺杂TiO2纳米管的影响
  • 2纳米管的影响'>4.2.2.3 氮化时间对N掺杂TiO2纳米管的影响
  • 2纳米管的对比'>4.2.3 两种方法合成N掺杂TiO2纳米管的对比
  • 2纳米管的合成及应用'>第三节 金属、N共掺杂TiO2纳米管的合成及应用
  • 2合成金属、N共掺杂TiO2纳米管'>4.3.1 以金属、N共掺杂TiO2合成金属、N共掺杂TiO2纳米管
  • 2纳米管的合成'>4.3.1.1 金属、N共掺杂TiO2纳米管的合成
  • 4.3.1.2 Cr、N共掺杂钛酸盐纳米管的详细研究
  • 2合成金属、N共掺杂TiO2纳米管'>4.3.2 以金属掺杂TiO2合成金属、N共掺杂TiO2纳米管
  • 2纳米管的对比'>4.3.3 两种方法合成金属,N共掺杂TiO2纳米管的对比
  • 第四节 本章小结
  • 参考文献
  • 2纳米线的可见光催化剂合成及应用'>第五章 基于TiO2纳米线的可见光催化剂合成及应用
  • 第一节 引言
  • 2纳米线的合成及应用'>第二节 N掺杂TiO2纳米线的合成及应用
  • 5.2.1 钛酸盐纳米线的合成及性质表征
  • 2纳米线的合成及应用'>5.2.2 N掺杂TiO2纳米线的合成及应用
  • 2纳米线的合成及应用'>第三节 金属、N共掺杂TiO2纳米线的合成及应用
  • 5.3.1 金属掺杂钛酸盐纳米线的合成
  • 2纳米线的合成及应用'>5.3.2 金属、N共掺杂TiO2纳米线的合成及应用
  • 第四节 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 全文总结
  • 2的研究'>第一部分:B推杂纳米TiO2的研究
  • 2纳米管的研究'>第二部分:TiO2纳米管的研究
  • 2纳米线的研究'>第三部分:TiO2纳米线的研究
  • 个人简历及发表的学术论文
  • 致谢

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