尖晶石结构光催化剂的制备与降解甲苯性能研究

论文摘要

尖晶石结构复合金属氧化物作为一类重要的无机材料,广泛应用于耐高温材料、光电功能材料、磁材料、传感以及催化等诸多领域。对尖晶石结构复合金属氧化物的粒径、形貌和化学组成进行调控,深入研究其微观结构与光催化活性之间的关联,对于光催化技术在环境污染治理中的应用意义深远。论文主要研究了铝酸锌、铁酸钴和铁酸镍几种典型的尖晶石结构材料,及其负载银的复合金属氧化物的调控合成,对比讨论了它们的粒径、形貌和化学组成对其光催化降解典型室内空气污染物——甲苯的影响,同时利用原位红外技术研究了光催化降解反应机理。论文工作通过调控前驱体溶液的不同pH值,利用水热法制备了棒状形貌的尖晶石立方晶相ZnAl2O4纳米材料,pH=6时,制备出光催化降解气相甲苯效果较好的材料。使用不同量的Ag进行掺杂,经过对比,证明Ag负载量为1wt%的样品具有更好的甲苯降解效能。然后分别利用醋酸铵前驱物水热法制备了长方体状的铝酸锌材料,采用尿素前驱物水热法和柠檬酸前驱物法制备了无规则形颗粒状的铝酸锌材料,并对这些样品的结构及光催化降解气相甲苯特性进行了比较研究。结果表明：制备的长方体状ZnAl2O4颗粒表面具有多孔结构,由大量ZnAl2O4纳米颗粒聚集而成,具有比表面积大、介孔结构和单孔分布的特点。长方体状ZnAl2O4颗粒紫外光催化降解气相甲苯的效率最高；而且ZnAl2O4催化剂使用后都没有明显失活现象。论文工作还开发了一条操作简单、环境友好的CoFe2O4和NiFe2O4材料湿化学合成路线。在不同的煅烧温度下成功制备出木材状的CoFe2O4和似砖型NiFe2O4尖晶石立方晶相结构粉体材料。研究了样品的结构、形貌及其光催化特性,多孔棒状CoFe2O4和NiFe2O4颗粒分别聚集而成木材状和似砖型超结构,对于甲苯具有优良的可见光催化降解活性。最后,采用等体积浸渍的方法将Ag成功负载到木材状的CoFe2O4和似砖型NiFe2O4微结构粉体材料上。利用这些材料进行了光催化降解气相甲苯的比较研究发现,在可见光照射下,Ag/CoFe2O4复合材料具有更高的降解效能。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 1 绪论
• 1.1 挥发性有机化合物（VOCs）
• 1.1.1 挥发性有机化合物的来源及危害
• 1.1.2 国内外挥发性有机化合物污染控制的研究进展
• 1.2 光催化技术的研究概况
• 1.2.1 光催化的研究背景
• 1.2.2 半导体光催化剂
• 1.2.3 半导体光催化降解VOCs机理
• 1.2.4 影响半导体光催化剂光催化活性的因素
• 1.2.5 提高光催化剂催化性能的途径
• 1.3 尖晶石结构复合金属氧化物的研究进展
• 1.3.1 尖晶石结构复合金属氧化物的晶体结构
• 1.3.2 尖晶石结构复合金属氧化物的合成方法
• 1.3.3 尖晶石结构复合金属氧化物在光催化领域的应用
• 1.4 原位红外光谱技术研究进展
• 1.4.1 红外光谱技术的概述
• 1.4.2 离线技术和在线技术
• 1.4.3 原位红外光谱测试技术在光催化反应研究中的应用
• 2 研究目的与研究内容
• 2.1 论文的研究目的和意义
• 2.2 论文研究的主要内容
• 2.2.1 尖晶石结构复合金属氧化物纳米材料的制备及表征
• 2微米球光催化降解气相甲苯的原位红外比较研究'>2.2.2 不同形貌尖晶石结构铝酸锌纳米材料与TiO₂微米球光催化降解气相甲苯的原位红外比较研究
• 2.2.3 尖晶石结构铁酸盐纳米材料光催化降解甲苯的研究
• 2微米球的制备、表征及光催化性能的研究'>3 TiO₂微米球的制备、表征及光催化性能的研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验材料、试剂与仪器
• 2微米球的制备'>3.2.2 TiO₂微米球的制备
• 2微米球的结构表征与分析方法'>3.2.3 TiO₂微米球的结构表征与分析方法
• 2微米球的光催化性能的评价'>3.2.4 TiO₂微米球的光催化性能的评价
• 3.3 结果与讨论
• 2微米球的XRD分析和S_BET分析'>3.3.1 TiO₂微米球的XRD分析和S_BET分析
• 2微米球的SEM和TEM分析'>3.3.2 TiO₂微米球的SEM和TEM分析
• 2微米球的FTIR分析'>3.3.3 TiO₂微米球的FTIR分析
• 2微米球表面光电压光谱（SPS）研究'>3.3.4 TiO₂微米球表面光电压光谱（SPS）研究
• 2微米球的UV-Vis分析'>3.3.5 TiO₂微米球的UV-Vis分析
• 2微米球光催化降解苯和甲苯的性能评价'>3.3.6 TiO₂微米球光催化降解苯和甲苯的性能评价
• 3.4 小结
• 4 尖晶石结构铝酸锌纳米棒及其负载银材料的制备与光催化性能
• 4.1 引言
• 4.2 实验内容
• 4.2.1 实验材料、试剂和仪器
• 4.2.2 铝酸锌纳米棒和负载银纳米铝酸锌的制备
• 4.2.3 铝酸锌纳米棒和负载银纳米铝酸锌的表征与分析方法
• 4.2.4 铝酸锌纳米棒和负载银纳米铝酸锌的光催化性能研究
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 铝酸锌纳米棒和负载银纳米铝酸锌的XRD分析
• 4.3.2 铝酸锌纳米棒和负载银纳米铝酸锌的SEM和TEM分析
• 4.3.3 铝酸锌纳米棒和负载银纳米铝酸锌的FTIR分析
• 4.3.4 铝酸锌纳米棒的和负载银纳米铝酸锌DRS分析
• 2物理吸附分析'>4.3.5 铝酸锌纳米棒和负载银纳米铝酸锌的N₂物理吸附分析
• 4.3.6 铝酸锌纳米棒和负载银纳米铝酸锌的XPS分析
• 4.3.7 铝酸锌纳米棒和负载银纳米铝酸锌的光催化性能研究
• 4.4 小结
• 5 长方体形貌和无规则形貌铝酸锌纳米颗粒的制备、表征及光催化性能的研究
• 5.1 引言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 实验材料、试剂和仪器
• 5.2.2 长方体形貌纳米铝酸锌的制备
• 5.2.3 无规则形貌铝酸锌纳米颗粒的制备
• 5.2.4 铝酸锌纳米材料的表征分析方法
• 5.2.5 铝酸锌纳米材料的光催化性能研究
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 X-射线衍射（XRD）分析
• 5.3.2 扫描电子显微镜（SEM）和透射电镜（TEM）分析
• 2物理吸附分析'>5.3.3 N₂物理吸附分析
• 5.3.4 红外吸收光谱（FTIR）分析
• 5.3.5 紫外—可见漫反射（DRS）分析
• 5.3.6 表面光电压谱（SPS）分析
• 5.3.7 X-射线光电子能谱（XPS）分析
• 5.3.8 铝酸锌纳米材料的光催化性能研究
• 5.3.9 长方体形貌铝酸锌纳米材料的稳定性
• 5.4 小结
• 6 尖晶石结构纳米钴铁氧体和镍铁氧体的制备及其光催化性能研究
• 6.1 引言
• 6.2 实验内容
• 6.2.1 实验材料、试剂和仪器
• 6.2.2 木材状铁酸钴和似砖型铁酸镍材料的制备
• 6.2.3 木材状铁酸钴和似砖型铁酸镍材料的表征与分析方法
• 6.2.4 木材状铁酸钴和似砖型铁酸镍材料的光催化性能研究
• 6.3 木材状铁酸钴材料表征的结果与讨论
• 6.3.1 扫描电子显微镜（SEM）分析
• 6.3.2 X-射线衍射（XRD）分析
• 6.3.3 紫外—可见漫反射（DRS）分析
• 6.3.4 红外吸收光谱（FTIR）分析
• 6.3.5 表面光电压谱（SPS）分析
• 6.4 似砖型铁酸镍材料表征的结果与讨论
• 6.4.1 扫描电子显微镜（SEM）分析
• 6.4.2 X-射线衍射（XRD）分析
• 6.4.3 紫外—可见漫反射（DRS）分析
• 6.4.4 红外吸收光谱（FTIR）分析
• 6.4.5 表面光电压谱（SPS）分析
• 6.5 木材状铁酸钴和似砖型铁酸镍光催化性能的评价
• 6.6 小结
• 7 负载银的铁酸钴、铁酸镍纳米材料的制备及光催化性能的研究
• 7.1 引言
• 7.2 实验部分
• 7.2.1 实验材料、试剂和仪器部分
• 2O₄和Ag/NiFe₂O₄纳米材料的制备'>7.2.2 Ag/CoFe₂O₄和Ag/NiFe₂O₄纳米材料的制备
• 2O₄和Ag/NiFe₂O₄纳米材料的表征与分析方法'>7.2.3 Ag/CoFe₂O₄和Ag/NiFe₂O₄纳米材料的表征与分析方法
• 2O₄和Ag/NiFe₂O₄纳米材料的光催化性能研究'>7.2.4 Ag/CoFe₂O₄和Ag/NiFe₂O₄纳米材料的光催化性能研究
• 2O₄纳米材料可见光催化降解甲苯的因素'>7.2.5 影响木材状Ag/CoFe₂O₄纳米材料可见光催化降解甲苯的因素
• 7.3 结果与讨论
• 7.3.1 扫描电子显微镜（SEM）和透射电镜（TEM）分析
• 7.3.2 X-射线衍射（XRD）分析
• 7.3.3 紫外—可见漫反射（DRS）分析
• 7.3.4 红外吸收光谱（FTIR）分析
• 7.3.5 X-射线电子能谱（XPS）分析
• 2O₄和Ag/NiFe₂O₄纳米材料的光催化性能研究'>7.3.6 Ag/CoFe₂O₄和Ag/NiFe₂O₄纳米材料的光催化性能研究
• 2O₄纳米材料光催化降解甲苯的影响因素分析'>7.3.7 Ag/CoFe₂O₄纳米材料光催化降解甲苯的影响因素分析
• 7.4 小结
• 结论
• 1 结论
• 2 建议
• 创新点摘要
• 参考文献
• 作者简介
• 攻读博士学位期间发表学术论文情况
• 致谢