钛表面原位生长光催化还原Cr(VI)用二氧化钛催化剂

钛表面原位生长光催化还原Cr(VI)用二氧化钛催化剂

论文摘要

随着工业的发展,人类本已有限的水资源受到日益严重的污染,尤其是重金属废水中的Cr(VI)污染对人们的身体健康危害极大。因此清除水体中的Cr(VI)已成为环保领域的一项重要工作。近年来逐渐发展起来的光催化技术,因其能耗低、操作简单、可减少二次污染等优点,引起了研究者的广泛关注,被认为是实现人类可持续发展的环境友好的水处理技术。本文采用阳极氧化法以H2SO4体系为电解液在钛基体上原位生长了一层多孔TiO2膜。结合对铬酸钾的光催化还原效率,对这种体系制备的TiO2膜的工艺参数(电解液浓度、电流密度、电压)对膜层结构、表面形貌以及铬酸钾的还原率进行了研究。结果表明,当电解液浓度为0.5mol/L、电流密度为100mA/cm2和电压为200V时所制备的膜层有较高的光催化还原活性。为了进一步提高TiO2膜的光催化还原活性,分别对TiO2膜进行掺杂改性和焙烧-酸化改性。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电子探针显微分析(EPMA)等表征手段,并结合TiO2膜对铬酸钾光催化还原效果的分析,研制出高活性的改性TiO2催化剂。结果表明,当向H2SO4体系中掺杂0.2g/L的硫酸锌时和焙烧温度在873K、焙烧时间为30min、用浓H2SO4活化1h时具有较高的光催化还原活性,对铬酸钾的还原率均在95%以上。在光催化还原反应系统中,对pH值、紫外灯功率、反应物初始浓度、空穴捕获剂等因素对铬酸钾还原率的影响进行了研究,并对铬酸钾还原动力学进行初步探讨。结果表明TiO2膜对铬酸钾的还原符合Langmuir-Hinshlwood反应动力学方程,10-50mg/L的铬酸钾的还原符合表观一级动力学方程。并对铬酸钾的还原产物进行了分析,结果表明Cr(VI)经光催化还原后的产物为Cr(III),并且Cr(III)以Cr(OH)3的形式存在。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪 论
  • 1.1 课题的研究背景
  • 1.2 重金属废水的处理工艺及研究现状
  • 1.2.1 化学法
  • 1.2.2 物理化学法
  • 1.2.3 光催化技术
  • 2 催化剂在光催化中的应用'>1.3 TiO2催化剂在光催化中的应用
  • 2 催化剂性质'>1.3.1 TiO2催化剂性质
  • 2 光催化还原原理.'>1.3.2 TiO2光催化还原原理.
  • 2 催化剂的光催化影响因素'>1.3.3 TiO2催化剂的光催化影响因素
  • 2 催化剂的研究现状及发展'>1.4 TiO2催化剂的研究现状及发展
  • 2 催化剂的固定化.'>1.4.1 TiO2催化剂的固定化.
  • 2 催化剂'>1.4.2 改性的TiO2催化剂
  • 1.5 课题主要研究内容
  • 第2章 实验材料与方法
  • 2.1 实验材料与实验仪器
  • 2 催化剂的制备'>2.2 TiO2催化剂的制备
  • 2 催化剂的制备装置'>2.2.1 TiO2催化剂的制备装置
  • 2.2.2 催化剂制备方法
  • 2.3 催化剂的表征
  • 2.3.1 催化剂的表面形貌及元素分析
  • 2.3.2 催化剂的晶体结构
  • 2.4 催化剂的光催化还原性能评价
  • 2.4.1 铬酸钾溶液的性质及对环境的影响
  • 2.4.2 铬酸钾溶液的制备
  • 2.4.3 催化剂光催化还原性能评价
  • 2/Ti 催化剂制备及其性能研究'>第3章 改性TiO2/Ti 催化剂制备及其性能研究
  • 2 膜所用电解液的确定.'>3.1 制备TiO2膜所用电解液的确定.
  • 2 膜结构和性能的影响'>3.2 工艺参数对TiO2膜结构和性能的影响
  • 2 膜性能的影响'>3.2.1 电压对TiO2膜性能的影响
  • 2 膜性能的影响'>3.2.2 电流密度对TiO2膜性能的影响
  • 2 膜性能的影响'>3.2.3 H2504 浓度对TiO2膜性能的影响
  • 2 膜性能的影响'>3.3 非金属掺杂对TiO2膜性能的影响
  • 2 膜层性能的影响'>3.3.1 掺C 对TiO2膜层性能的影响
  • 2 膜层性能的影响'>3.3.2 掺N 对TiO2膜层性能的影响
  • 2 膜层性能的影响'>3.4 金属掺杂对TiO2膜层性能的影响
  • 3.4.1 掺Fe 对膜层性能的影响
  • 2 还原活性的影响'>3.4.2 掺Ag、Bi 及Cd 对TiO2还原活性的影响
  • 2 膜层结构及性能的影响'>3.4.3 掺Zn 对TiO2膜层结构及性能的影响
  • 2 膜结构及性能的影响'>3.5 焙烧-酸化改性对TiO2膜结构及性能的影响
  • 2 膜性能的影响'>3.5.1 焙烧温度对TiO2膜性能的影响
  • 2 膜性能的影响'>3.5.2 焙烧时间对TiO2膜性能的影响
  • 2 膜层还原活性的影响'>3.5.3 酸化剂浓度对TiO2膜层还原活性的影响
  • 2 膜层还原活性的影响'>3.5.4 酸化时间对TiO2膜层还原活性的影响
  • 3.5.5 焙烧-酸化改性催化剂的使用寿命
  • 3.6 本章小结
  • 2/Ti 催化剂光催化还原铬酸钾的研究'>第4章 掺锌TiO2/Ti 催化剂光催化还原铬酸钾的研究
  • 4.1 光催化还原的影响因素
  • 4.1.1 pH 值对还原率的影响
  • 4.1.2 紫外光源对还原率的影响
  • 4.1.3 空穴捕获剂对还原率的影响
  • 4.1.4 初始浓度对还原率的影响
  • 4.2 铬酸钾光催化还原动力学初探
  • 4.3 还原产物分析
  • 4.3.1 紫外-可见光波谱扫描分析
  • 4.3.2 XPS 分析
  • 4.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表的学术论文
  • 致谢
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