电解质支撑型单室固体氧化物燃料电池组的研究

论文摘要

单气室固体氧化物燃料电池（SC-SOFC）是一种新型结构燃料电池,这种电池仅在一个气室中运行,因而不同于传统的、由被致密的电解质隔开的两个气室构成的双气室结构的燃料电池。SC-SOFC的运行原理基于阳极和阴极对燃料和氧气不同的选择催化性,要求阴极对O2的还原催化活性较高,要求阳极对燃料催化活性较高,这种催化差异使两电极之间产生了电动势。SC-SOFC具有如下优点:阴阳极之间无需密封;多孔电解质也可以使用;可以比较容易地实现小规模的电池组设计。本文工作主要包括对影响电解质支撑型SC-SOFC单电池性能的因素进行分析,重点了研究电池的结构类型、温度、气体配比、电极选配等这些关键材料和技术参数对SC-SOFC性能的影响规律,进而对电解质支撑型SC-SOFC电池组进行了设计和初步的实验探索,还专门针对电解质支撑型SC-SOFC电池组的特点,提出了中间带隔离层的单片电池组结构设计。本论文的研究结果表明,对于电解质支撑型的SC-SOFC,阳极的厚度严重影响其单电池性能,因为传统的电解质支撑型电池所用的阳极涂层无法使其得到稳定的开路电压输出,阳极必须达到一定的厚度。在成功制备了电解质支撑型SC-SOFC的基础上,比较系统地研究了环境温度、混合气体组分等因素对电池开路电压（OCV）和功率密度的影响。发现阴极/阳极对侧布局的单电池在700°C、CH4/O2比例等于2:1时,电池性能最好,此时电池的OCV值达到1.01V ,接近理论值,对应的最高输出功率密度为151.4 mW/cm2 ,最大放电电流密度为624.6mA/cm2。用按照Sm0.2Ce0.8O1.9（SDC）计量比配制的Sm（NO3）3和Ce（NO3）3混合溶液对电池的阴极进行浸渍后,电池的性能能够得到明显的改善。对电解质支撑型SC-SOFC,进行了三种结构电池组的实验。在700℃、CH4/O2比例等于2:1时,A型结构的两电池组和三电池组的OCV值分别为1.66、2.76V,对应最高功率密度分别为61.5mW/cm2、96.82mW/cm2,B型结构的两电池组OCV值1.62V,对应的最高功率密度为9.35mW/cm2。开发出带有中间隔离层的新型三明治结构电解质片,研究了它对不同电极布局的单电池内阻的影响规律,发现隔离层可以有效地提高上下电解质层上电极之间的电阻。通过选择催化性强的电极材料和优化工作条件,电池组的性能会有更近一步的提高。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 固体氧化物燃料电池（SOFC）
• 1.1.2 固体氧化物燃料电池的工作原理与特点
• 1.1.2 固体氧化物燃料电池材料及结构
• 1.2 单气室固体氧化物燃料电池（SC-SOFC）
• 1.2.1 单室固体氧化物燃料电池的简介
• 1.2.2 SC-SOFC的特点
• 1.2.3 单室固体氧化物燃料电池的工作原理
• 1.3 SC-SOFC中的关键材料
• 1.3.1 阳极材料
• 1.3.2 阴极材料
• 1.3.3 电解质
• 1.4 国内外SC-SOFC材料与技术的研究现状
• 1.5 本文研究和解决的问题
• 第2章 基本材料制备表征与电池的测试方法
• 2.1 电池材料的制备
• 2.1.1 氨水共沉淀法制备氧化亚镍阳极材料
• 2.1.2 溶胶-凝胶（Sol-gel）法制备锰酸锶镧及其XRD表征
• 2.1.3 电解质片的制备
• 2.2 材料烧结收缩率的测试
• 2.3 电化学测试
• 2.3.1 电池的测试装置和测试方法
• 2.3.2 四电极法原理
• 2.4 本章小结
• 第3章 电解质支撑型单气室SOFC的性能研究
• 3.1 前言
• 3.2 单面电池实验
• 3.2.1 薄阳极单电池制备
• 3.2.2 单电池测试结果与分析
• 3.2.3 厚阳极单电池制备
• 3.2.4 厚阳极的SC-SOFC单电池测试结果与分析
• 3.3 双面电池实验
• 3.3.1 阳极与电极质界面的SEM
• 3.3.2 不同气体比例对电池性能的影响
• 3.3.3 炉温对电池性能的影响
• 3.3.4 阴极浸渍SDC对电池性能的影响
• 3.4 本章小结
• 第4章 电解质支撑型SC-SOFC电池组的研究
• 4.1 前言
• 4.2 电池组制备及测试条件
• 4.3 A型电池结构的电池组
• 4.3.1 两电池A型电池组实验
• 4.3.2 三电池A型电池组实验
• 4.4 B型电池结构的电池组
• 4.5 三明治结构电解质支撑型电池组
• 4.5.1 电解质隔离层的选取
• 4.5.2 电池欧姆内阻测量
• 4.6 本章小结
• 结论
• 附录1 实验所需仪器
• 参考文献
• 致谢