辉光放电等离子体中活性物质的测定及其在合成化学中的初步应用

论文摘要

辉光放电等离子体技术是一种新型的电化学方法。随着应用与机理研究的深入,对活性粒子的测定已经成为该领域研究的重点,因为只有定量地测定了由该技术所产生的活性粒子,才能进一步讨论如何应用。本研究的目的之一就是解决活性粒子的测定问题,进而讨论其在有机合成方面的应用。当然,这仅仅是一种尝试,并非工业生产实际,因为还有许多工作要进一步研究。论文由五章组成:第一章介绍了辉光放电等离子体的特点以及其中活性粒子的产生机理,概括了活性粒子的检测方法,并对等离子体合成的应用及其发展作了介绍。第二章用两种不同的方法测定了辉光放电等离子体中产生的过氧化氢,讨论了工作电压、溶液电导率、溶液初始酸度等因素的影响,优化了最佳反应时间,并且对两种方法的测定结果进行了比较。第三章采用Fe（phen）32+光度法测定辉光放电电解过程中产生的羟基自由基（·OH）,考察了本方法的可行性以及工作电压、溶液电导率和初始pH值对·OH生成浓度的影响。在优化的反应条件下,测得的·OH浓度约为1.01×10-4mol/L。第四章以甲酸为唯一原料,通过辉光放电合成草酸,该工作为等离子体技术在化学合成领域的应用做了初步的探索。所得草酸用高效液相色谱,熔点测定仪,元素分析仪和红外分析仪进行了分析测定。在原料体积比为5:95（甲酸:水）、反应时间为90min、反应温度为30℃的条件下,得到草酸的产率为10.6%。第五章通过介绍辉光放电等离子体反应装置的发展过程,比较了现用实验装置的优劣,对循环装置的改进作了初步尝试,并用改进后的装置进行苯胺红、伊红、结晶紫等染料的降解实验,取得良好的效果。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 辉光放电等离子体概述
• 1.1 辉光放电等离子体简介
• 1.1.1 辉光放电电解的特点
• 1.1.2 辉光放电等离子体产生机理
• 1.1.3 辉光放电等离子体的研究进展
• 1.2 羟基自由基和过氧化氢的测定方法
• 1.2.1 羟基自由基的测定
• 1.2.2 过氧化氢检测分析方法
• 1.3 等离子体合成概述
• 1.3.1 等离子体反应类型
• 1.3.2 放电等离子体在合成化学中的应用
• 1.3.3 等离子体有机合成的优缺点
• 1.4 本课题的研究意义
• 参考文献
• 第二章 对辉光放电电解产生的过氧化氢测定的两种方法
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 仪器及试剂
• 2.2.2 实验装置及条件
• 2.2.3 反应原理
• 2.2.4 分析及计算方法
• 2.3 结果及讨论
• 2.3.1 放电电压对过氧化氢浓度的影响
• 2.3.2 溶液的电导率对过氧化氢浓度的影响
• 2.3.3 溶液的初始酸度对过氧化氢浓度的影响
• 2.3.4 不同测定方法的比较
• 2.4 结论
• 参考文献
• 3²⁺光度法测定辉光放电等离子体中产生的羟基自由基'>第三章 Fe（phen）₃²⁺光度法测定辉光放电等离子体中产生的羟基自由基
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 仪器和试剂
• 3.2.2 实验装置
• 3.2.3 分析方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 羟基自由基的分析测定
• 3.3.2 辉光放电电解过程中羟基自由基的生成
• 3.3.2.1 放电电压对羟基自由基生成浓度的影响
• 3.3.2.2 溶液的电导率对羟基自由基生成浓度的影响
• 3.3.2.3 溶液的初始酸度对羟基自由基生成浓度的影响
• 3.3.3 实验装置对羟基自由基生成浓度的影响
• 3.4 结论
• 参考文献
• 第四章 辉光放电等离子体技术合成草酸
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 仪器与试剂
• 4.2.2 实验装置
• 4.2.3 合成方法
• 4.2.4 计算方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 产物的测定以及光谱数据
• 4.3.2 实验条件的优化
• 4.3.3 产率和转化率的计算
• 4.4. 结论
• 参考文献
• 第五章 辉光放电电解实验装置的改进
• 5.1 前言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 试剂及仪器
• 5.2.2 试验装置
• 5.3 性能测试
• 5.3.1 辉光放电过程中的电流电压曲线
• 5.3.2 伊红模拟废水的降解
• 5.3.3 结晶紫染料废水的降解
• 5.3.4 苯胺红溶液的降解
• 5.3.5 用甲酸合成草酸
• 5.4 结论
• 参考文献
• 发表论文
• 致谢