离子液体负载型吸附材料制备及除砷研究

论文摘要

砷化合物在工农业生产中具有广泛应用,由此带来了含砷废水的大量排放,造成严重的环境污染,引起全世界环境科学工作者的普遍关注。因此,开发研究一种除砷彻底,操作简单,成本低廉的除砷方法,对含砷废水的治理和饮用水净化具有重要的意义。本课题结合冠醚的络合萃取特性合成一类对砷具有选择性配合能力的离子液体,以期实现对含砷废水的有效地治理。本论文主要包括以下三个部分的研究工作：冠醚型离子液体的合成。采用复分解法合成了两种疏水性离子液体：N-甲基,乙基单氮杂15-冠-5六氟磷酸盐和N-甲基,丁基单氮杂15-冠-5六氟磷酸盐。FT-IR红外分析结果显示合成出的离子液体含有冠醚的大环结构,热重分析结果表明两种离子液体热稳定性好,起始分解温度都在200℃以上。离子液体负载型吸附材料的制备。采用物理浸渍法将离子液体负载到无机多孔材料沸石上,研究了分散溶剂种类、离子液体剂量、反应时间、振荡强度等条件对离子液体负载率的影响。结果表明,以二氯甲烷为分散溶剂、离子液体与沸石质量比为1.0:3.0、反应12h时离子液体在沸石上的负载率达到80%以上。负载型吸附材料对砷的吸附性能研究。通过单因素实验研究了离子液体负载量、砷溶液初始浓度、溶液pH值、反应时间对溶液中砷去除率的影响。实验发现,溶液pH为2-3时,负载冠醚型离子液体的沸石吸附材料对As（Ⅴ）的去除率可达到95%左右,溶液pH为6-7时,负载冠醚型离子液体的沸石吸附材料对As（Ⅲ）的去除率可达到60%左右。通过Langmiur对等温吸附数据的拟合,得到各吸附材料对砷离子的饱和吸附容量：未进行改性的沸石对As（Ⅴ）和As（Ⅲ）的饱和吸附容量为19.26 mg·g-1和7.508 mg·g-1,负载咪唑型离子液体的沸石对As（Ⅴ）和As（Ⅲ）的饱和吸附容量为27.39 mg·g-1和11.04 mg·g-1,对As（Ⅴ）和As（Ⅲ）的饱和吸附容量为28.16 mg·g-1和13.28 mg·g-1。经过上述研究表明,负载离子液体后的沸石材料对As（Ⅴ）和As（Ⅲ）的去除能力得到较大提高。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 离子液体概述
• 1.1.1 离子液体的种类与结构
• 1.1.2 离子液体的制备
• 1.1.3 离子液体的特性
• 1.2 离子液体在分离萃取方面的应用
• 1.3 离子液体的负载化
• 1.3.1 离子液体的负载化方法
• 1.3.2 负载化离子液体的应用
• 1.4 冠醚
• 1.5 砷污染与治理
• 1.5.1 砷污染及危害
• 1.5.2 砷污染的治理
• 1.6 吸附理论
• 1.6.1 吸附热力学研究
• 1.6.2 吸附动力学研究
• 1.7 本课题的研究意义和内容
• 1.7.1 研究意义和目的
• 1.7.2 研究内容
• 第二章 冠醚型离子液体的合成
• 2.1 前言
• 2.2 试剂和仪器
• 2.2.1 实验主要试剂
• 2.2.2 实验主要仪器
• 2.3 合成路线
• 2.4 合成步骤
• 2.4.1 中间体三甘醇二对甲苯磺酸酯的合成
• 2.4.2 N-甲基单氮杂-15-冠-5的合成
• 2.4.3 季铵化反应
• 2.4.4 复分解反应
• 2.5 实验结果与讨论
• 2.5.1 离子液体的合成
• 2.5.2 红外图谱分析
• 2.5.3 熔点
• 2.5.4 热重分析
• 2.6 小结
• 第三章 离子液体负载型吸附材料的制备
• 3.1 前言
• 3.2 试剂和仪器
• 3.3 吸附剂的预处理
• 3.4 实验过程与结果分析
• 3.4.1 浸渍法振荡法制备离子液体负载型吸附材料
• 3.4.2 浸渍超声波法制备离子液体负载型吸附材料
• 3.4.3 溶胶凝胶法制备离子液体负载型吸附材料
• 3.5 吸附材料的表征
• 3.5.1 扫描电镜
• 3.5.2 元素分析
• 3.6 离子液体负载型吸附材料对砷的去除效果
• 3.7 小结
• 第四章 负载型吸附材料除砷性能研究
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 试剂和仪器
• 4.1.2 吸附材料
• 4.1.3 含砷溶液的配制
• 4.2 实验过程与结果
• 4.2.1 离子液体负载量对溶液中砷去除率的影响
• 4.2.2 砷初始浓度对溶液中砷去除率的影响
• 4.2.3 溶液PH对溶液中砷去除率的影响
• 4.2.4 吸附时间对溶液中砷去除率的影响
• 4.3 吸附性能研究
• 4.3.1 吸附平衡
• 4.3.2 吸附等温方程
• 4.3.3 吸附动力学
• 4.4 吸附饱和沸石材料的再生
• 4.5 小结
• 第五章 结论和建议
• 5.1 结论
• 5.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 硕士期间发表论文情况