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改性Au/TS-1催化剂上丙烯直接环氧化反应研究

2020-12-16阅读(596)

改性Au/TS-1催化剂上丙烯直接环氧化反应研究

论文摘要

Au/TS-1催化剂上氢气氧气共存下丙烯气相一步合成环氧丙烷是环境友好、能耗低的理想反应,具有重要的研究价值。但由于目前该催化体系上丙烯的转化率较低,还不能实现工业化。因此,如何提高Au/TS-1催化剂上丙烯的转化率是目前研究的重点。本论文中,我们采用沉积沉淀法制备了Au/TS-1催化剂,并对载体TS-1进行改性以及在制备催化剂过程中尝试添加助剂,考察了改性催化剂的丙烯直接气相环氧化的催化性能。结合X-射线粉末衍射分析（XRD）、紫外-可见漫反射（UV-Vis）、红外漫反射（FT-IR）、透射电镜（TEM）等的表征结果,发现对Au/TS-1催化剂进行改性,可以显著提高丙烯环氧化的活性。具体研究结果如下：1.掺杂Sn对Au/TS-1催化剂上丙烯气相直接环氧化性能的影响TS-1采用传统的水热合成法合成,UV-Vis表征显示Ti已呈四面体配位形式进入分子筛骨架。在TS-1的制备过程中掺入Sn（Ⅳ）,XRD和FT-IR均显示Sn掺杂进入TS-1骨架中。反应活性结果表明,Sn的改性使催化剂上丙烯的转化率由1.6提高到2.5%,环氧丙烷的选择性由87上升到90%,活性的增加可能是由于Sn的掺入引起的配位效应（ligand effect）.2.掺杂In对Au/TS-1催化剂上丙烯直接气相环氧化性能的影响纳米金负载于用硝酸铟溶液浸渍过的TS-1上,显著提高了催化剂上金的负载量和丙烯环氧化的催化活性。TEM图发现In改性后的催化剂上金粒子分散均匀,颗粒小。其中,0.57Au/0.4In-TS-1（100）催化剂（In/Ti摩尔比为0.4）上丙烯的稳态转化率为3.8%；PO的生成速率为56gpokgcat-1h-1,约是未经In改性的0.25Au/TS一1（100）催化剂上PO的生成速率32 gpokgcat-1h-1的1.8倍。催化活性的提高主要是由于金的捕获率提高了3.添加助剂对Au/TS-1催化剂上丙烯直接气相环氧化性能的影响尝试在金催化剂的制备过程中分别添加助剂：钼酸铵、硝酸铬、氯铱酸。其中Mo和Cr的添加使催化剂上丙烯环氧化活性下降,但是丙烯转化率稳定,未见失活现象；Ir的添加使催化剂活性有较大提高,并且催化剂稳定性好。我们相信,通过对制备条件的优化,有可能得到具有高活性和高稳定性的催化剂。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 环氧丙烷概述
  • 1.2 环氧丙烷的生产工艺
  • 1.2.1 氯醇法
  • 1.2.2 共氧化法
  • 1.2.3 电化学法
  • 1.2.4 生物合成技术
  • 1.3 环氧丙烷的新型催化剂体系
  • 1.3.1 银基催化剂和铜基催化剂
  • 1.3.1.1 银基催化剂
  • 1.3.1.2 铜基催化剂
  • 1.3.2 杂多酸催化剂
  • 1.3.3 含钛载体催化剂
  • 1.4 Au负载于含Ti介孔分子筛上的催化剂
  • 1.4.1 Au/Ti-MCM-41
  • 1.4.2 Au/Ti-MCM-48
  • 1.4.3 Au/Ti-TUD
  • 1.5 Au负载于含Ti微孔分子筛上的催化剂
  • 1.5.1 Au/TS-1催化剂的活性、选择性、稳定性
  • 1.5.2 Au/TS-1催化剂上Au活性位的本质
  • 1.5.3 Au/TS-1催化剂上Au沉积的控制
  • 1.5.4 TS-1上的缺陷位的重要性
  • 1.6 Au-Ti催化剂的改性
  • 1.6.1 碱金属和碱土金属
  • 1.6.2 硅烷化
  • 1.6.3 三甲胺填料
  • 1.7 本论文的选题依据和研究内容
  • 1.7.1 选题依据
  • 1.7.2 研究内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验试剂
  • 2.2 催化剂制备
  • 2.3 样品的结构表征
  • 2.3.1 X-射线粉末衍射（XRD）
  • 2.3.2 紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）
  • 2.3.3 透射电子显微镜（TEM）
  • 2.3.4 电感耦合等离子发射器元素分析（ICP-AES）
  • 2.3.5 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）
  • 2.4 样品的催化活性评价
  • 第三章 Sn改性的Au/TS-1催化剂上丙烯气相环氧化反应研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 载体的制备
  • 3.2.2 Au催化剂的制备
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 载体的UV-Vis表征
  • 3.3.2 催化剂的XRD分析
  • 3.3.3 催化剂的FT-IR分析
  • 3.3.4 不同Sn掺杂量催化剂的催化性能
  • 3.3.5 催化剂活性的稳定性测试
  • 3.4 结论
  • 第四章 In改性的Au/TS-1催化剂上丙烯气相环氧化反应研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 催化剂的制备
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 Au-In/TS-1催化剂上丙烯环氧化反应
  • 4.3.2 Au/In-TS-1催化剂上丙烯环氧化反应
  • 4.3.2.1 Au/In-TS-1催化剂的XRD表征
  • 4.3.2.2 Au/In-TS-1催化剂的UV-Vis表征
  • 4.3.2.3 Au/In-TS-1催化剂的TEM表征
  • 4.3.2.4 Au/In-TS-1催化剂的催化性能
  • 4.3.2.5 Au/In-TS-1催化剂活性的稳定性测试
  • 4.4 结论
  • 第五章 对Au/TS-1催化剂改性的探索与尝试
  • 5.1 引言
  • 3/TS-1（100）催化剂'>5.2 Au-MoO3/TS-1（100）催化剂
  • 3/TS-1（100）-1催化剂的制备'>5.2.1 Au-MoO3/TS-1（100）-1催化剂的制备
  • 3/TS-1（100）-2催化剂的制备'>5.2.2 Au-MoO3/TS-1（100）-2催化剂的制备
  • 5.2.3 催化剂活性测试条件
  • 3/TS-1（100）-1与Au/TS-1（100）催化剂活性比较图'>5.2.4 Au-MoO3/TS-1（100）-1与Au/TS-1（100）催化剂活性比较图
  • 3/TS-1（100）-2催化剂上丙烯环氧化反应结果'>5.2.5 Au-MoO3/TS-1（100）-2催化剂上丙烯环氧化反应结果
  • 5.3 Au-Cr/TS-1（100）催化剂
  • 5.3.1 Au-Cr/TS-1（100）催化剂的制备
  • 5.3.2 催化剂活性测试条件
  • 5.3.3 Au-Cr/TS-1（100）催化剂上丙烯环氧化反应结果
  • 5.4 Au-Ir/TS-1（100）催化剂
  • 5.4.1 Au-Ir/TS-1（100）催化剂的制备
  • 5.4.2 催化剂活性测试条件
  • 5.4.3 Au-Ir/TS-1（100）催化剂上丙烯环氧化反应结果
  • 5.5 结论
  • 参考文献
  • 攻读学位期间取得的研究成果
  • 致谢

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