原水中典型异味物质的光催化降解研究

论文摘要

本研究对原水中的典型异味物质p-环柠檬醛（β-cyclocitral）、β-紫罗兰酮（β-Ionone）、α-雪松醇（α-cedrol）进行了光催化降解,并对其光催化降解的Langmuir-Hinshelwood（L-H）动力学模型前提假设进行了验证。在此基础上研究了包括光催化剂的性质与浓度、异味物质的初始浓度以及光源的功率大小等因素对其光催化降解速率的影响。同时本研究合成了Ti02纳米管（TNT）,对其进行了Fe、W的掺杂改性,并且进行了X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、BET等表征,然后对合成的光催化剂进行了光催化性能的考察。对应于不同的光催化剂,本文对配制水样及原水实际水样光催化降解前后的异味情况进行了嗅味层次分析（FPA）。研究成果表明,β-cyclocitral、β-Ionone、α-cedrol的光催化降解反应为一级反应,其速率总体上随着光催化剂的浓度、异味物质的初始浓度以及光源功率的增加而增大,但过高的光催化剂浓度会导致光源利用效率及光催化剂分散稳定性的下降,而初始浓度过高也会导致光催化剂被中间产物吸附饱和,最终导致降解反应速率的下降。催化剂的表征、光催化性能数据及FPA分析表明,3at.%W掺杂的TNT性能最优,实际水样经降解后,异味物质的嗅味强度下降最明显,且新产生的异味种类最少。异味物质的光催化降解效果的提高主要依赖于光催化剂组成的改善,而在异味物质在光催化剂表面的吸附为弱吸附时,比表面积的提高对光催化降解反应的速率提高作用有限。最后,本文在对异味物质光催化降解的中间产物进行检测后,对其降解机理进行了初步推测。β-cyclocitral、β-Ionone、α-cedrol降解中间产物的检测结果支持了-OH等自由基催化氧化的理论。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 研究背景
• 1.2 水体异味物质控制和处理技术
• 1.2.1 异味物质的分析方法
• 1.2.2 异味物质的去除技术
• 2光催化降解技术'>1.3 纳米TIO₂光催化降解技术
• 2光催化原理简介'>1.3.1 纳米TiO₂光催化原理简介
• 1.3.2 光催化降解的影响因素
• 1.3.3 光催化剂的制备
• 1.3.4 光催化剂的改性
• 1.3.5 光催化剂的表征
• 1.4 光催化降解机理研究
• 1.4.1 目标化合物及降解产生中间产物的检测分析方法
• 1.4.2 光催化反应动力学的研究
• 1.5 本课题主要研究内容
• 2 异味物质光催化降解影响因素的研究
• 2.1 实验仪器、试剂
• 2.2 实验试剂
• 2.3 实验内容
• 2.3.1 光催化降解异味物质
• 2.3.2 异味物质及其光催化降解产物的检测
• 2.3.3 异味物质光催化降解动力学研究
• 2.3.4 FPA分析方法评价异味物质光催化降解的效果
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 标准曲线
• 2.4.2 反应动力学研究
• 2.4.3 光催化剂的影响
• 2.4.4 目标物初始浓度的影响
• 2.4.5 光源功率的影响
• 2.4.6 FPA评价结果
• 2.5 本章小结
• 3 二氧化钛纳米管光催化降解异味物质
• 3.1 主要实验仪器、试剂
• 3.2 实验内容
• 2纳米管的制备'>3.2.1 TiO₂纳米管的制备
• 2纳米管的掺杂改性'>3.2.2 TiO₂纳米管的掺杂改性
• 2纳米管的表征'>3.2.3 TiO₂纳米管的表征
• 2纳米管对异味物质光催化降解性能的测定'>3.2.4 TiO₂纳米管对异味物质光催化降解性能的测定
• 3.3 结果与讨论
• 2纳米管的表征结果'>3.3.1 TiO₂纳米管的表征结果
• 2纳米管光催化降解异味物质'>3.3.2 TiO₂纳米管光催化降解异味物质
• 2纳米管光催化降解异味物质'>3.3.3 Fe掺杂TiO₂纳米管光催化降解异味物质
• 2纳米管光催化降解异味物质'>3.3.4 W掺杂TiO₂纳米管光催化降解异味物质
• 2纳米管光催化降解异味物质效果的评价'>3.3.5 掺杂型TiO₂纳米管光催化降解异味物质效果的评价
• 3.4 本章小结
• 4 异味物质光催化降解的机理研究
• 4.1 中间产物GC/MS定性
• 4.2 中间产物含量的变化
• 4.3 降解途径推测
• 4.3.1 β-Cyclocitral光催化降解途径
• 4.3.2 β-Ionone光催化降解途径
• 4.3.3 α-Cedrol光催化降解途径
• 4.4 本章小结
• 结论
• 致谢
• 参考文献