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直接硼氢化钠燃料电池阳极催化剂的研究

2020-12-09阅读(774)

直接硼氢化钠燃料电池阳极催化剂的研究

论文摘要

直接硼氢化物燃料电池（DBFC）因具有较高的理论电压和理论比能量而受到广泛重视,是一种很有发展前景的直接液体燃料电池。但是,硼氢化钠在阳极上发生电化学氧化反应的同时,也在进行着水解析氢反应,从而降低了燃料的利用率。因此,如何在不降低DBFC性能的情况下,减少放氢量,成为人们所关心的科学问题之一。本论文用电化学方法及XRD、TEM等技术对硼氢化钠在阳极催化剂上的电化学氧化反应过程进行了深入系统的研究。主要结果如下:1.研究了用液相还原法制得的多壁碳纳米管载Pd（Pd/MWCNT）催化剂对硼氢化钠电化学氧化的催化性能,并与其它两种碳载Pd催化剂进行了比较,发现Pd/MWCNT催化剂中Pd颗粒不仅在碳纳米管上的分散更均匀,而且Pd粒径更小,因此Pd/MWCNT电极的极化小于其它两种Pd/C电极。放氢行为研究结果表明,活性炭载Pd催化剂上的放氢行为受溶液中NaOH和NaBH4浓度影响较大,而硼氢化钠在Pd/MWCNT和炭黑载Pd上的电氧化反应受溶液浓度影响很小,反应的放电电子数接近4。2.比较了具有不同[OH-]/[BH4-]浓度比的溶液中,硼氢化钠在Au/C和Ag/C阳极催化剂上的电氧化性能,发现燃料的电氧化效率取决于溶液中的[OH-]/[BH4-]浓度比。当[OH-]/[BH4-]=1时,硼氢化钠在Au/C和Ag/C上反应释放电子数为3;当[OH-]/[BH4-]增加到2时,反应释放的电子数大于4;当[OH-]/[BH4-]=5时,进行接近8e的反应。循环伏安实验表明,在[OH-]/[BH4-]=1条件下进行3e反应与中间产物BH3OH-有关。虽然Au/C和Ag/C对BH4-的水解反应没有活性,但是硼氢化钠在Au/C和Ag/C上发生小于8e的反应,说明在硼氢化钠的电氧化反应过程中,OH-和H2O之间存在着竞争关系。当OH的浓度无法满足BH4-发生8e反应需求时,部分BH4-将与H2O发生水解反应,产生氢气。3.对硼氢化钠在Ni、Pd/C和Pt/C阳极上的放氢行为研究发现,Ni电极上的放氢行为不受溶液浓度影响,进行4e反应,而Pd和Pt虽然对硼氢化钠的水解反应有催化活性,但硼氢化钠在Pd/C和Pt/C（以活性炭为载体）阳极上反应的放氢量随着[OH-]/[BH4-]浓度比增大而减少。为此在Ni中分别添加了Pd/C和Pt/C,制备出Ni-Pd/C和Ni-Pt/C复合阳极。对复合阳极的测试结果发现,在Ni中添加Pt/C和Pd/C能够有效地抑制放氢,得到大于4e的电化学氧化反应,[OH-]/[BH4-]浓度比越大,抑制放氢的效果越好。在6M NaOH-1M NaBH4溶液中,当电流足够大时Ni-Pd/C和Ni-Pt/C电极上的放氢都基本停止,得到接近8e的反应。另一方面,复合阳极的极化随着溶液浓度比的增加而增大,而Ni-Pt/C电极的极化要比Ni-Pd/C电极更严重。

论文目录

  • 致谢
  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 燃料电池概述
  • 1.2 直接硼氢化物燃料电池（DBFC）
  • 1.2.1 DBFC工作原理
  • 1.2.2 DBFC的特点
  • 1.3 DBFC的研究现状
  • 1.3.1 阳极催化剂的研究
  • 1.3.2 溶液浓度及添加剂的影响
  • 1.3.3 阴极催化剂的研究
  • 1.3.4 离子交换膜
  • 1.3.5 存在的主要问题
  • 1.4 本论文的工作思路及主要研究内容
  • 第2章 实验方法
  • 2.1 实验仪器与药品
  • 2.1.1 实验仪器
  • 2.1.2 实验药品
  • 2.2 催化剂的表征及电极性能测试
  • 2.2.1 TEM和XRD表征
  • 2.2.2 放氢和极化性能测试
  • 2.2.3 循环伏安测试
  • 第3章 碳载Pd催化剂纳米结构对硼氢化钠电氧化性能的影响
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.3 实验结果
  • 3.3.1 碳载Pd催化剂的纳米结构表征
  • 3.3.2 碳载Pd催化剂电极的极化性能
  • 3.3.3 放氢行为
  • 3.4 结果讨论
  • 3.5 小结
  • -]/[BH4-]浓度比对硼氢化钠电氧化效率的影响'>第4章 [OH-]/[BH4-]浓度比对硼氢化钠电氧化效率的影响
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.3 实验结果
  • 4.3.1 催化剂结构表征
  • 4.3.2 极化性能和放氢行为
  • 4.3.3 循环伏安测试
  • 4.4 结果讨论
  • 4.5 小结
  • 第5章 硼氢化钠在Ni、Pd/C、Pt/C及复合阳极上的电氧化性能研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 电极的制备
  • 5.2.2 性能测试
  • 5.3 实验结果
  • 5.3.1 放氢行为
  • 5.3.2 开路电位
  • 5.3.3 极化性能
  • 5.3.4 循环伏安测试
  • 5.4 结果讨论
  • 5.5 小结
  • 第6章 结论
  • 参考文献
  • 主要研究成果

    • 相关论文文献

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