论文摘要
目前,工业生产领域对超硬材料的需求越来越多,改善超硬材料的合成方法及寻找新型超硬材料一直是化学研究的热点领域之一。富硼氧化物的硬度仅次于金刚石和c-BN,是重要的新型超硬材料之一。人们对金刚石和c-BN的研究已日趋成熟,但有关富硼氧化物尤其是B2O的研究报道却很少。虽然电化学合成金刚石型B2O已取得一定进展,但合成条件尚需进一步探索和优化,反应机理尚需进一步确定。研究金刚石型B2O的合成,不仅有望开辟条件温和、成本低廉的合成方法,而且可以促进超硬材料合成机理的研究。因此,该项研究具有重要的应用价值和理论意义。本文首先综述了金刚石的人工合成方法的发展历程和富硼氧化物B2O的研究现状,并详细的介绍了在常温常压条件下,使用离子液体体系电化学合成金刚石型B2O的研究工作。在借鉴电化学合成金刚石研究原理及电化学合成B2O研究经验的基础上,对选用理想有机电解体系验证电合成金刚石型B2O的反应机理及影响因素等工作展开了研究。本文选用乙腈体系CH3CN—（Bu）4NBF4—（Bu）4NCl作为电解液,以（Bu）4NBF4作为电解质,（Bu）4NCl作为支持电解质。实验装置选用三电极体系,采用白金电极分别作为研究电极和辅助电极,Ag/AgCl电极作参比电极。使用恒电位仪、电化学工作站等仪器,围绕乙腈体系开展了一系列的研究工作。使用X-射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜、光谱仪等仪器对产物进行了表征。表征结果显示,产物中有少量的金刚石型B2O。还通过实验确定了氧源的引入途径,验证了银离子、电流等对反应过程及产物性状的影响,初步确定了电化学合成金刚石型B2O的反应机理。由于乙腈体系存在一些不足,论文还对1,2-碳酸丙二醇酯电解体系进行了初步探究。该研究进一步证明了在常温常压条件下,采用电化学方法还原小分子硼源制备金刚石型B2O的可行性,对电化学合成超硬材料的发展起到了很好的促进作用。在研究过程中,所建立的研究方法和工作的思路,对电化学合成超硬材料这一方向的发展也具有重要的促进作用。