碱金属碳酸盐对煤-CO2气化反应性影响的研究

论文摘要

煤气化在高效、清洁利用煤炭资源方面有着非常重要的作用。与其它煤气化过程相比,煤的催化气化工艺具有反应温度低,反应速率快,工艺简单,可定向调节产品气体组成等优越性。本文以碳含量相当的平朔煤和灵武煤为实验煤样,以Li2CO3、K2CO3、Na2CO3单组分以及相互复合的双组份为催化剂在程序升过程中进行煤的催化气化研究。得出以下主要结论:1)热重分析表明,三种碱金属碳酸盐Li2CO3、K2CO3、Na2CO3均对平朔煤、灵武煤显示出良好的催化活性,使气化反应速率增大,气化反应终温降低,平朔煤、灵武煤添加10%催化剂时分别降低300℃、400℃左右,对平朔煤的催化活性顺序为Li2CO3>K2CO3>Na2CO3;2)双组份复合催化剂对平朔煤、灵武煤也表现出良好的催化活性,并进行了双组分复合催化剂较佳配比的选择,平朔煤添加Li2CO3-K2CO3的摩尔比为9:1, 1:7和7:1时较佳,灵武煤添加Li2CO3-K2CO3的摩尔比为7:1和3:1时较佳;平朔煤、灵武煤添加Li2CO3-Na2CO3的最佳摩尔比为9:1,双组份催化剂的催化活性优于单组分催化剂,但并不是任意复合催化剂的活性都优于单组分。3)催化剂负载量对煤催化气化有显著影响,随着催化剂量的增加其催化活性增大,但催化剂用量过高不能充分发挥其催化作用,而且造成原料的浪费,选择出催化剂最佳负载量为10%.4)通过对气化后气相色谱数据分析,认为催化剂对平朔煤热解阶段H2、CH4、C2-C4的释放起到了一定的催化作用,对气化阶段CO的释放催化作用显著,CO的释放量随气化温度的升高呈现增大的趋势,且CO的释放温度较原煤降低了300℃左右,与热分析实验结果具有一致的趋势。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 课题的研究背景及意义
• 1.1.1 煤炭在我国能源中的地位
• 1.1.2 煤气化是煤炭洁净利用的重要环节
• 1.1.3 煤气化技术的发展
• 1.1.4 煤气化原理及影响因素
• 1.1.5 煤气化过程分析
• 1.1.6 矿物质对气化反应的影响
• 1.2 煤催化气化的研究现状
• 1.2.1 煤气化催化剂的研究进展
• 1.2.2 煤催化气化机理的研究
• 1.2.4 煤催化气化的前景和意义
• 1.3 主要研究内容
• 第二章 煤样的制备、分析及实验方法
• 2.1 实验用煤样与煤质分析
• 2.2 煤样的制备
• 2.3 实验所用催化剂以及煤担载催化剂的方法
• 2.4 气化实验与催化气化实验
• 2.4.1 热分析实验
• 2.4.2 热分析仪可靠性分析
• 2.4.3 固定床气化-色谱分析实验
• 2.4.4 气相色谱运行环境
• 2.4.5 气体流速的校正
• 2.5 煤气化反应的相关计算
• 第三章 单一碱金属催化剂的催化气化
• 3.1 引言
• 2CO₃ 的催化气化特性'>3.2 Li₂CO₃的催化气化特性
• 2CO₃ 的催化气化特性'>3.3 Na₂CO₃的催化气化特性
• 2CO₃ 的催化气化特性'>3.4 K₂CO₃的催化气化特性
• 3.5 不同碱金属碳酸盐对同一煤种的催化气化
• 3.6 本章小结
• 第四章 复合碱金属催化剂的催化气化
• 4.1 引言
• 4.2 复合催化剂对煤催化气化的影响
• 4.2.1 复合碱金属盐预熔融处理对催化气化影响
• 4.2.2 复合碱金属催化剂对煤催化气化的影响
• 4.3 复合碱金属催化剂最佳配比的选择
• 4.3.1 煤气化起始点的确定
• 4.3.2 复合碱金属催化剂最佳配比的选择
• 4.4 单一、复合碱金属催化剂对平朔煤催化气化的影响
• 4.5 催化剂负载量对煤催化气化的影响
• 4.6 煤中固有矿物质对气化的影响
• 4.7 本章小结
• 第五章 催化气化过程中气体产物的生成
• 5.1 引言
• 5.2 平朔原煤气化及催化气化过程中H2 的释放
• 4 的释放'>5.3 气化过程CH₄的释放
• 2-C₄ 的释放'>5.4 气化过程C₂-C₄的释放
• 5.5 气化过程CO 的释放
• 5.6 本章小结
• 第六章 结论和建议
• 6.1 结论
• 6.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 发表论文