苯直接羟化制苯酚新工艺

论文摘要

苯酚是一种重要的有机化工原料,它可以广泛应用于生产酚醛树脂、双酚A、环己醇、碳酸酯、环氧树脂、邻甲酚、聚砜和苯胺等。目前工业上苯酚的主要来源,除了从煤焦油或石油溜出物中提取外,其余均为化学合成法。苯直接用过氧化氢催化羟化制备苯酚唯一的副产物是水,这个方法合成不仅路线短,而且还有原子经济性高、无污染等显著特点,因此这种方法被公认为是最有可能取代异丙苯合成苯酚的清洁生产方法,也一直是该研究领域的热点。本文采用水热合成方法制备了催化剂钛硅分子筛（TS-1）。通过光谱技术和电镜技术对以上催化剂的组成和结构及形貌进行了表征,结果表明,本文所制得的催化剂具有分子筛的明显特征。提出了以TS-1分子筛为催化剂、十六烷基三甲基溴化铵为相转移催化剂、氨水为调节剂以及双氧水为氧化剂的苯直接羟化制苯酚的新工艺。考察了反应温度、反应时间、氧化剂用量和调节剂种类对苯直接羟化反应的影响,最后,评价了催化剂的活化和循环使用情况。确定了反应的最佳条件,当反应温度为313 K,反应时间为2 h,氨水、催化剂、双氧水、相转移催化剂、苯五者物质的量之比为2.80：0.10：2.52：0.005：1时,苯酚产率可达66.32%。对反应过程生成的不同产物进行了机理分析。对此新工艺,反应条件的变化对生成产物的种类有着显著的影响,在低温的条件下,有利于苯酚的形成；而在高温下,则有利于硝基苯的生成,这是由于过程中形成的苯酚进一步反应所致。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 目录
• 第一章 绪论
• 1.1 本课题的来源及研究意义
• 1.1.1 本课题的来源
• 1.1.2 课题的研究意义
• 1.2 苯酚概述
• 1.2.1 苯酚
• 1.2.2 苯酚生产现状及市场展望
• 1.2.3 苯酚的合成方法
• 1.3 钛硅分子筛催化材料的简介
• 1.4 苯直接羟基化制备苯酚的研究进展
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验药品及仪器
• 2.1.1 实验仪器
• 2.1.2 实验药品
• 2.2 TS-1分子筛的制备
• 2.3 苯羟化实验过程
• 2.4 产物的检测分析
• 2.4.1 XRD检测条件
• 2.4.2 红外条件
• 2.4.3 气质联机条件
• 2.4.4 气相色谱条件
• 2.4.5 目标产物产率、选择性计算
• 第三章 结果与讨论
• 3.1 TS-1分子筛的表征
• 3.1.1 XRD结果
• 3.1.2 FT-IR结果
• 3.1.3 SEM结果
• 3.2 苯羟化反应的工艺研究
• 3.2.1 反应温度
• 3.2.2 反应时间
• 3.2.3 双氧水与苯的摩尔比
• 3.2.4 调节剂种类
• 3.2.5 催化剂的重复使用性
• 3.2.6 反应机理分析
• 第四章 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录
• 作者简介
• 攻读硕士学位期间研究成果