论文摘要
本文考查了整体式Ni／Al2O3催化剂经中高温焙烧（300-800℃）后对于甲烷部分氧化反应的催化活性，并对催化剂进行了XRD，TPR表征。实验结果表明，在300-500℃范围内，随着焙烧温度的升高，活性组分同载体间相互作用的增强，这有助于提高活性组分的分散性，从而使得催化剂的活性随焙烧温度的升高而有所提高。但当焙烧温度在500-800℃范围时，焙烧温度的升高使得催化剂越来越难被还原，从而使得催化剂活性随着焙烧温度的升高而依次降低。故而500℃焙烧催化剂催化活性最佳。本文对Ni／Al2O3催化剂进行了超高温焙烧（1200-1400℃），考查了还原温度以及焙烧温度对催化剂催化活性的影响，并对催化剂进行了XRD表征。实验结果表明，催化剂经1200℃焙烧后，催化剂中的Ni物种基本上是以NiAl2O4形式存在，还原温度低于800℃，NiAl2O4不能被还原，催化剂活性很差，当还原温度达到800℃时，有部分NiAl2O4被还原为Ni0，催化剂具有较高活性，当还原温度为900℃，NiAl2O4完全被还原，故而催化剂活性最佳。当焙烧温度在1200-1400℃范围内，随着焙烧温度的升高，NiAl2O4晶粒逐渐增大，使得NiAl2O4越来越难被还原。故催化剂在900℃还原后，其催化活性随焙烧温度的升高而依次下降。同时发现在Ni／Al2O3催化剂中添加La助剂后，可以抑制1200℃焙烧过程中NiAl2O4晶粒的长大，从而有效提高了催化剂的催化活性。本文考查了Ni／CeO2-ZrO2-Al2O3系列催化剂的催化活性及抗积碳性能，并对催化剂进行了BET，XRD，TPR，XPS表征。实验结果表明，由于Ni／CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂具有良好的Ni物种分散性以及大的比表面，从而对于甲烷部分氧化反应表现出良好的催化活性和抗积碳性能。随着Al含量的增加，催化剂中Ni物种同载体之间的相互作用逐渐增强，从而使得催化剂的抗积碳性能依次增强。
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摘要英文摘要第一章 文献综述1.1 前言1.2 甲烷部份氧化制合成气的研究1.2.1 发展概况4+O2体系中存在的反应及其热力学分析'>1.2.2 CH4+O2体系中存在的反应及其热力学分析1.2.3 反应器类型1.2.4 催化剂的研究1.2.5 反应机理1.2.6 论文构想第二章 实验总述2.1 催化剂样品的制备2.1.1 原料与试剂2.1.2 制备方法2.2 催化剂性能的评价2.2.1 气体2.2.2 反应装置2.2.3 积碳测试2.3 相关数据的处理2.4 催化剂的表征2O3催化剂性能的影响'>第三章 中高温焙烧对整体式Ni/Al2O3催化剂性能的影响3.1 焙烧温度对催化剂性能的影响3.2 焙烧温度对催化剂物相的影响3.3 焙烧温度对催化剂还原性能的影响3.4 小结2O3催化剂性能的影响'>第四章 超高温焙烧对Ni/Al2O3催化剂性能的影响4.1 还原温度的影响4.1.1 还原温度对催化剂活性影响4.1.2 不同温度还原后催化剂XRD表征4.2 焙烧温度的影响4.2.1 焙烧温度对催化剂活性影响4.2.2.不同温度焙烧催化剂XRD表征2O3催化剂催化性能影响'>4.3 超高温焙烧La助剂的添加对Ni/Al2O3催化剂催化性能影响4.3.1 催化剂活性测试4.3.2 催化剂XRD表征4.4 小结2-ZrO2-Al2O3催化性能及抗积碳性能研究'>第五章 Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3催化性能及抗积碳性能研究2-ZrO2,Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3,Ni/Al2O3,三者催化性能及抗积碳性能的比较'>5.1 Ni/CeO2-ZrO2,Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3,Ni/Al2O3,三者催化性能及抗积碳性能的比较2-ZrO2,Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3,Ni/Al2O3催化活性及积碳测试'>5.1.1.Ni/CeO2-ZrO2,Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3,Ni/Al2O3催化活性及积碳测试2-ZrO2,Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3,Ni/Al2O3XRD及BET表征'>5.1.2.Ni/CeO2-ZrO2,Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3,Ni/Al2O3XRD及BET表征2-ZrO2,Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3,Ni/Al2O3TPR和XPS表征'>5.1.3.Ni/CeO2-ZrO2,Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3,Ni/Al2O3TPR和XPS表征2-ZrO2-Al2O3催化剂催化性能及抗积碳性能影响'>5.2 Al含量对于Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂催化性能及抗积碳性能影响2-ZrO2-Al2O3催化剂组成及比表面测定'>5.2.1 Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂组成及比表面测定2-ZrO2-Al2O3催化剂活性及积碳测试'>5.2.2 Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂活性及积碳测试2-ZrO2-Al2O3催化剂XRD及TPR表征'>5.2.3.Ni/CeO2-ZrO2-Al2O3催化剂XRD及TPR表征5.3 小结第六章 结论参考文献致谢硕士期间论文发表情况
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