本文主要研究内容
作者孙文龙（2019）在《多酸基功能性杂化材料的构筑与光催化》一文中研究指出：多金属氧酸盐(POMs)具有优良的热稳定性、高活性、良好的承载电子能力和释放电子的能力,可以在不改变结构的情况下进行快速电子转移,在催化方面展现了极大的优势。金属有机框架结构(MOFs)作为一种新型的多孔材料,与传统无机材料相比具有独特的优势,如高的孔隙率、良好的热稳定性、和可设计性等优良性质,在催化领域中展现了优异的性能。通过自组装策略,将功能性的POMs以模板单元形式引入到MOFs的孔道中得到多酸基金属-有机框架材料(POMOFs),二者的结合利于结构的稳定性和功能的多样性,不仅能充分发挥各自的优点,又克服了各自的不足。得到的POMOFs复合材料能够产生一些独特的功能性。本论文主要利用POMs和MOFs具有良好的化学稳定性、结构多样性和功能多样性,以配位化学为基础,通过自组装策略,定向制备了一系列POMs和POMOFs催化材料。基于POM催化作用机制,研究了POMs和POMOFs材料的催化性能,并将它们应用于光催化释放氢气和氧气的研究。主要研究内容如下:(1)通过水热合成法,利用4,4’-(1,4-苯基)双-吡啶(PBPY)、草酸、硝酸钴/硝酸锌和[P2W18O62]6-构筑了两例同构的POMOFs材料,分别为Co-POM和Zn-POM,并将其应用于光催化四氢异喹啉氧化脱氢和还原生成氢气,生成二氢异喹啉TON=640和释放氢气TON=630,Co-POM表现出较高的催化效率。研究结果表明,光催化过程中POM实现了两次光电子转移,POM在紫外光激发下获得第一个电子形成杂多蓝,后者又在可见光激发下,并将电子传递给金属有机框架上具有还原性的金属Co离子,从而实现光催化质子还原生成氢气。(2)通过水热合成法,将具有光活性的[P2W18062]6-(POM)作为模板,引入到以双金属Cu2+和Ni2+为节点和4,4’-(1,4-苯基)双-吡啶(PBPY)及草酸配体作为连接单元构筑的MOF内,得到POMOF材料为Cu-Ni-POM。将所制备的框架化合物Cu-Ni-POM应用于光催化释放氢气,释放氢气的TON=550,表现出较高的活性。Cu-Ni-POM骨架中包含Cu、Ni和POM三个活化单元,研究结果表明多金属协同催化比单一金属具有更高的效率,展现了多金属协同催化的机理。(3)通过溶剂热合成法,基于POMs可修饰性,利用Dawson型多金属氧酸盐[P2w18O62]6-为基本单元,金属Co离子作为修饰单元,得到化合物3(POMs材料)。化合物3由化合物1和2两种多酸组成,化合物3通过调变反应中酸和溶剂的种类拆分成化合物1和2。并将三种POMs化合物1-3应用于光催化氧化还原生成氧气和氢气,1和3具有光还原释放氢气的能力,生成氢气的TON值分别为200和214,2不具有释放氢气的能力,化合物1-3具有水氧化释放氧气的能力,释放氧气量分别为122uL、110uL和65uL。
Abstract
duo jin shu yang suan yan (POMs)ju you you liang de re wen ding xing 、gao huo xing 、liang hao de cheng zai dian zi neng li he shi fang dian zi de neng li ,ke yi zai bu gai bian jie gou de qing kuang xia jin hang kuai su dian zi zhuai yi ,zai cui hua fang mian zhan xian le ji da de you shi 。jin shu you ji kuang jia jie gou (MOFs)zuo wei yi chong xin xing de duo kong cai liao ,yu chuan tong mo ji cai liao xiang bi ju you du te de you shi ,ru gao de kong xi lv 、liang hao de re wen ding xing 、he ke she ji xing deng you liang xing zhi ,zai cui hua ling yu zhong zhan xian le you yi de xing neng 。tong guo zi zu zhuang ce lve ,jiang gong neng xing de POMsyi mo ban chan yuan xing shi yin ru dao MOFsde kong dao zhong de dao duo suan ji jin shu -you ji kuang jia cai liao (POMOFs),er zhe de jie ge li yu jie gou de wen ding xing he gong neng de duo yang xing ,bu jin neng chong fen fa hui ge zi de you dian ,you ke fu le ge zi de bu zu 。de dao de POMOFsfu ge cai liao neng gou chan sheng yi xie du te de gong neng xing 。ben lun wen zhu yao li yong POMshe MOFsju you liang hao de hua xue wen ding xing 、jie gou duo yang xing he gong neng duo yang xing ,yi pei wei hua xue wei ji chu ,tong guo zi zu zhuang ce lve ,ding xiang zhi bei le yi ji lie POMshe POMOFscui hua cai liao 。ji yu POMcui hua zuo yong ji zhi ,yan jiu le POMshe POMOFscai liao de cui hua xing neng ,bing jiang ta men ying yong yu guang cui hua shi fang qing qi he yang qi de yan jiu 。zhu yao yan jiu nei rong ru xia :(1)tong guo shui re ge cheng fa ,li yong 4,4’-(1,4-ben ji )shuang -bi ding (PBPY)、cao suan 、xiao suan gu /xiao suan xin he [P2W18O62]6-gou zhu le liang li tong gou de POMOFscai liao ,fen bie wei Co-POMhe Zn-POM,bing jiang ji ying yong yu guang cui hua si qing yi kui lin yang hua tuo qing he hai yuan sheng cheng qing qi ,sheng cheng er qing yi kui lin TON=640he shi fang qing qi TON=630,Co-POMbiao xian chu jiao gao de cui hua xiao lv 。yan jiu jie guo biao ming ,guang cui hua guo cheng zhong POMshi xian le liang ci guang dian zi zhuai yi ,POMzai zi wai guang ji fa xia huo de di yi ge dian zi xing cheng za duo lan ,hou zhe you zai ke jian guang ji fa xia ,bing jiang dian zi chuan di gei jin shu you ji kuang jia shang ju you hai yuan xing de jin shu Coli zi ,cong er shi xian guang cui hua zhi zi hai yuan sheng cheng qing qi 。(2)tong guo shui re ge cheng fa ,jiang ju you guang huo xing de [P2W18062]6-(POM)zuo wei mo ban ,yin ru dao yi shuang jin shu Cu2+he Ni2+wei jie dian he 4,4’-(1,4-ben ji )shuang -bi ding (PBPY)ji cao suan pei ti zuo wei lian jie chan yuan gou zhu de MOFnei ,de dao POMOFcai liao wei Cu-Ni-POM。jiang suo zhi bei de kuang jia hua ge wu Cu-Ni-POMying yong yu guang cui hua shi fang qing qi ,shi fang qing qi de TON=550,biao xian chu jiao gao de huo xing 。Cu-Ni-POMgu jia zhong bao han Cu、Nihe POMsan ge huo hua chan yuan ,yan jiu jie guo biao ming duo jin shu xie tong cui hua bi chan yi jin shu ju you geng gao de xiao lv ,zhan xian le duo jin shu xie tong cui hua de ji li 。(3)tong guo rong ji re ge cheng fa ,ji yu POMske xiu shi xing ,li yong Dawsonxing duo jin shu yang suan yan [P2w18O62]6-wei ji ben chan yuan ,jin shu Coli zi zuo wei xiu shi chan yuan ,de dao hua ge wu 3(POMscai liao )。hua ge wu 3you hua ge wu 1he 2liang chong duo suan zu cheng ,hua ge wu 3tong guo diao bian fan ying zhong suan he rong ji de chong lei ca fen cheng hua ge wu 1he 2。bing jiang san chong POMshua ge wu 1-3ying yong yu guang cui hua yang hua hai yuan sheng cheng yang qi he qing qi ,1he 3ju you guang hai yuan shi fang qing qi de neng li ,sheng cheng qing qi de TONzhi fen bie wei 200he 214,2bu ju you shi fang qing qi de neng li ,hua ge wu 1-3ju you shui yang hua shi fang yang qi de neng li ,shi fang yang qi liang fen bie wei 122uL、110uLhe 65uL。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自大连理工大学的孙文龙，发表于刊物大连理工大学2019-07-19论文，是一篇关于多金属氧酸盐论文,金属有机框架论文,过渡金属论文,光催化析氢论文,光催化析氧论文,大连理工大学2019-07-19论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自大连理工大学2019-07-19论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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