桑沟湾养殖区和长江口海域砷的分布、季节变化及影响因素研究

论文摘要

砷是自然界普遍存在的一种类金属元素,许多国家将砷列为环境污染的重点监控物质。由于和磷处于同一主族,砷酸盐和磷酸盐具有相似的化学结构,因此砷的海洋生物地球化学行为被广为关注。本文对受人为活动影响较大的海区-桑沟湾和长江口进行了调查,初步研究了海水中的溶解态无机砷、溶解态有机砷、表层沉积物中的总砷在各自海区的分布和季节变化,分析了砷在长江口海区沉积物-水界面的交换通量,对影响砷在上述海区的分布和季节性变化的因素进行了初步探讨。在桑沟湾2006年4月,7月,11月和2007年1月的四个航次中,桑沟湾水体中总溶解态无机砷（TDIAs , tatal dissolved inorganic arsenic, TDIAs=[As3+]+[As5+]）的平均浓度分别为9.3±1.6 nmol/L,8.3±2.2 nmol/L,18.5±0.6 nmol/L,17.9±2.0 nmol/L;溶解态有机砷（DOAs, dissolved organic arsenic）的平均浓度分别为6.1±0.6 nmol/L,6.1±1.0 nmol/L,4.3±1.9 nmol/L,3.6±2.0 nmol/L。沉积物中总砷的平均含量分别为7.7±1.5μg.g-1,9.1±2.2μg.g-1,9.4±1.2μg.g-1,6.8±0.7μg.g-1。研究发现该湾海水中TDIAs的季节性变化受湾内海水养殖以及湾内外水交换的影响显著。春、夏季,湾内养殖的海带、扇贝等均处于快速生长期,而且该湾养殖密度高,严重限制了湾内外的水交换能力,导致湾内春、夏季海水中的TDIAs浓度较低。而在秋、冬季湾内水交换较好,受渤南沿岸流的影响加强,且此时生物活动减弱,因此秋、冬季湾内TDIAs的浓度较高。而在春、夏季浮游生物活动旺盛时DOAs的浓度较高。表层沉积物中的总砷含量在季节上也有变化,具体表现为夏、秋浓度稍高,冬、春稍低。2006年6月,8月和10月分别对长江口邻近海区的海水、沉积物中的砷进行调查,并对砷在沉积物-水界面的交换通量进行了初步研究。结果表明,6、8、10月海水中TDIAs的平均浓度分别为11.8±4.7 nmol/L,27.9±17.1 nmol/L,19.8±3.0 nmol/L;DOAs的平均浓度分别为4.3±3.0 nmol/L、5.2±3.3 nmol/L、2.2±1.3 nmol/L;沉积物中的平均浓度分别为6.7±3.0μg.g-1、4.9±1.6μg.g-1、6.3±3.2μg.g-1。6月水体中TDIAs的水平分布表现为南部高北部低,近岸高离岸低;8月在低氧旺盛地区和部分近岸地区TDIAs浓度较高;10月TDIAs浓度表现为从近岸向离岸降低,底层TDIAs浓度比表层高。DOAs与海区内叶绿素的分布相似,说明海区内DOAs的浓度和分布受浮游生物影响明显。TDIAs的水平分布与海区内水团的混和有关;2006年8月,长江冲淡水对海区内的影响相对于往年较弱,且8月水体层化现象明显,有机质的降解和还原性条件有利于砷的再生,这可能是8月水体中TDIAs浓度较高的原因之一。沉积物中砷的水平分布总体呈现从近岸向离岸递减的趋势,8月表层沉积物中砷的含量比6月、10月低。沉积物-水界面砷的交换通量的初步研究结果表明,8月份水体中高浓度的砷应有一部分来自沉积物向水体的迁移。

论文目录

• 摘要
• 英文摘要
• 0 前言
• 1 文献综述
• 1.1 环境中砷的存在形态
• 1.2 环境中的砷含量
• 1.2.1 岩石和土壤中砷的含量
• 1.2.2 河流、湖泊及地下水中砷的含量
• 1.2.3 大气中的砷含量
• 1.3 砷的海洋生物地球化学循环
• 1.3.1 砷在河口区的海洋生物地球化学行为
• 1.3.2 砷在海水中的生物地球化学行为
• 1.3.3 沉积物中砷的海洋地球化学行为
• 1.3.4 砷在海洋生物中累积和转移
• 1.4 砷的常见分析方法
• 2 实验部分
• 2.1 仪器设备
• 2.2 试剂及溶液配制
• 2.3 TDIAs 的分析步骤
• 2.4 沉积物样品的消化
• 2.5 海水样品中总溶解态砷的紫外消化方法
• 2.5.1 紫外消化的条件
• 2.5.1.1 石英管的吸附解吸
• 2.5.1.2 氧化剂浓度的选择
• 2.5.1.3 不同消化时间的影响
• 2.5.1.4 回收率的测定
• 2.5.2 小结
• 2.6 仪器工作参数
• 3 桑沟湾养殖区海水和沉积物中砷的生物地球化学行为
• 3.1 桑沟湾概况
• 3.2 样品采集和预处理
• 3.2.1 海水样品采集和预处理
• 3.2.2 沉积物样品的采集和预处理
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 桑沟湾海水中TDIAs和DOAs的含量
• 3.3.2 桑沟湾表层沉积物中总砷的含量
• 3.3.3 桑沟湾海水和表层沉积物中砷的分布
• 3.3.3.1 桑沟湾水体中盐度、温度和悬浮颗粒物的水平分布
• 3.3.3.2 桑沟湾水体中TDIAs水平分布和周日变化
• 3.3.3.3 桑沟湾水体中DOAs的水平分布及季节变化
• 3.3.3.4 桑沟湾表层沉积物中总砷的分布
• 3.3.4 桑沟湾养殖区砷分布和季节变化的影响因素
• 3.3.4.1 影响桑沟湾砷分布和变化的生物因素
• 3.3.4.2 桑沟湾海域的水环境特征对湾内砷分布的影响
• 3.3.4.3 桑沟湾海水中TDIAs含量与其他海区的对比
• 3.3.4.4 桑沟湾表层沉积物中砷与其他海区的对比
• 3.5 小结
• 4 长江口海区砷的分布及其影响因素
• 4.1 长江口海区概况
• 4.2 样品采集和预处理
• 4.2.1 水样的采集和预处理
• 4.2.2 沉积物采集和沉积物-水界面交换通量的培养实验
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 长江口海域TDIAs的含量
• 4.3.2 长江口TDIAs和DOAs的水平分布和季节变化
• 4.3.2.1 长江口海域表、底层盐度和温度的水平变化
• 4.3.2.2 底层水体中溶解氧含量的变化
• 4.3.2.3 表底层海水中TDIAs的水平分布
• 4.3.2.4 长江口表、底层水体中DOAs的水平分布
• 4.3.3 TDIAs的断面分布
• 4.3.4 TDIAs的周日变化
• 4.3.5 表层沉积物中砷的分布
• 4.3.6 影响长江口海域砷分布的因素
• 4.3.6.1 长江口海域水团混合对水体中TDIAs分布的影响
• 4.3.6.2 生物活动影响
• 4.3.6.3 低氧环境对长江口海域砷季节变化的影响
• 4.3.7 与其他近岸海区及大洋的比较
• 4.3.8 长江口海区沉积物-水界面砷的交换通量
• 4.4 小结
• 5 结论
• 参考文献
• 致谢