褐煤氧化氨解过程的研究

论文摘要

在高压搅拌反应釜中对褐煤氧化氨解气液固三相反应进行了反应动力学研究。分别以颗粒粒径和搅拌速率为研究对象考察了内外扩散对该反应的影响。结果表明在实验条件下,当粒径小于60目和搅拌速率高于750r·min-1时,就可以消除内外扩散对反应的影响。用polymath对动力学数据进行非线性拟合,得到了褐煤氧化氨解经验型本征动力学方程,如下:同时,对腐殖酸的结构特性进行研究,为氧化氨解反应机理的探讨提供参考依据。考察了褐煤氧化氨解过程中,腐殖酸中羧基、羰基、甲氧基及总酸性基等重要官能团随反应时间和反应条件（温度、氧压、氨水浓度）的变化规律。结果表明,氧化氨解过程可引起腐殖酸各官能团含量的显著变化,随着反应的进行,羧基和总酸性基逐渐增加,甲氧基和羰基逐渐减少。反应温度和氧压对氧化氨解反应影响显著,在相同的反应时间内,温度和氧压越高,羧基和总酸性基的含量越多,甲氧基和羰基的含量越少;氨水浓度对氧化氨解反应影响不大,氨水浓度增高,羧基和总酸性基基本不变,甲氧基和羰基略有减少。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 符号说明
• 第一章 文献综述
• 1.1 褐煤的简介
• 1.1.1 我国褐煤的分布及开采情况
• 1.1.2 褐煤的利用途径
• 1.2 腐殖酸
• 1.2.1 腐殖酸简介
• 1.2.2 腐殖酸的组成与分子结构
• 1.2.3 腐殖酸的来源和提取
• 1.2.4 腐殖酸的应用
• 1.2.5 腐殖酸肥料的生产
• 1.3 褐煤氧化氨解的改性研究
• 1.3.1 褐煤的氧化过程
• 1.3.2 褐煤的氧化氨解过程
• 1.3.3 褐煤氧化氨解的研究进展
• 1.4 木素氧化氨解研究现状
• 1.4.1 木素氧化氨解影响因素
• 1.4.2 木素氧化氨解反应的研究
• 1.4.3 木素氧化氨解后结构特性的研究
• 1.5 本论文的研究内容
• 1.5.1 选题背景
• 1.5.2 研究内容
• 第二章 实验
• 2.1 实验装置及流程
• 2.2 实验仪器和药品
• 2.3 分析方法
• 2.3.1 总氮含量的测定
• 2.3.2 铵态氮含量的测定
• 2.3.3 液相中氨浓度的测定
• 2.3.4 腐殖酸的提取
• 2.3.5 官能团的测定
• 第三章 褐煤氧化氨解动力学研究
• 3.1 预实验
• 3.1.1 外扩散的消除
• 3.1.2 内扩散的消除
• 3.2 本征动力学实验条件
• 3.3 本征动力学速率模型的建立
• 3.3.1 动力学模型的分类
• 3.3.2 模型的建立方法
• 3.3.3 褐煤氧化氨解反应本征动力学速率模型的求取
• 3.3.4 褐煤氧化氨解动力学方程的检验
• 第四章 氧化氨解对褐煤腐殖酸结构特性的影响
• 4.1 原料褐煤中腐殖酸各官能团含量的测定
• 4.2 氧化氨解过程对腐殖酸中各官能团含量的影响
• 4.2.1 官能团含量与反应时间的关系
• 4.2.2 官能团相对含量与温度的关系
• 4.2.3 官能团相对含量与氨水浓度的关系
• 4.2.4 官能团相对含量与氧压的关系
• 4.3 反应前后氮含量和形态的变化
• 4.4 反应前后褐煤的红外光谱分析
• 4.5 褐煤氧化氨解机理的探讨
• 第五章 结论和建议
• 5.1 结论
• 5.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文