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负载型纳米TiO2光催化剂的MOCVD制备、改性及应用研究

2020-11-23阅读(728)

负载型纳米TiO2光催化剂的MOCVD制备、改性及应用研究

论文摘要

纳米TiO2由于其卓越的光催化性能在水处理中被广泛研究。但是,在实际应用中纳米TiO2存在回收困难、易团聚、对废水矿化度低等问题。针对以上问题,本文采用金属有机化学气相沉积（MOCVD）制备了活性炭（AC）负载TiO2光催化剂。为提高负载型TiO2光催化剂的活性,采用共沉积/二次沉积MOCVD技术对其进行了改性。 采用MOCVD将TiO2成功负载到AC表面,并对沉积过程进行了研究。HNO3改性AC可以同时提高TiO2的沉积速率和其在AC外表面的浓度。 将MOCVD与溶胶-凝胶法、分子吸附沉积不同固定化技术进行了比较。结果表明,由MOCVD制备的TiO2比另外两种方法制得的TiO2具有更高的光催化性能。比较了不同载体对负载型TiO2催化性能的影响,结果表明TiO2/AC>TiO2/Al2O3>TiO2/ACF。 制备高活性TiO2/AC光催化剂的MOCVD最佳条件为:沉积温度（873K）、源温度（423K）、载气流速（400ml/min）,煅烧时间（2h）、负载量（12wt%）。得到的锐钛型TiO2粒径在10到50nm之间。由MOCVD制备的TiO2/AC光催化活性与商业化的TiO2（P25）接近,但是,TiO2/AC不仅回收方便且回用10次催化能力基本不变。与P25相比,TiO2/AC可以更有效地矿化废水。 为了提高负载型TiO2的光催化活性（提高光生电子-空穴对分离效率）采用二次沉积MOCVD制备了Ag-TiO2/AC催化剂。Ag颗粒（1-5nm）负载在TiO2薄膜表面。当Ag/Ti原子比率处于0.0198-0.0595时,Ag-TiO2的光催化活性大大高于未改性TiO2。采用共沉积技术制备了可利用可见光的Fe掺杂TiO2薄膜。结果表明,Fe3+进入到了TiO2晶格,而且均匀分散在Fe-TiO2薄膜中。Fe掺杂TiO2薄膜可以在可见光下快速降解甲基橙。 定量研究了光催化反应的表观速率常数与TiO2外表面浓度、TiO2粒径、光强及负载量的关系。制成了TiO2/AC固定膜反应器,避免了催化剂回收的问题,考查了反应器动力学。基于FTIR和GC-MS的结果,对甲基橙光催化降解的机理进行了探讨。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 课题背景
  • 1.2 论文的选题
  • 第二章 研究现状与本论文主要研究内容
  • 2.1 光催化技术研究现状
  • 2光催化降解水中有机物的基本原理'>2.1.1 TiO2光催化降解水中有机物的基本原理
  • 2固定化方法综述'>2.1.2 TiO2固定化方法综述
  • 2的载体'>2.1.3 用于负载纳米TiO2的载体
  • 2催化剂的研究综述'>2.1.4 活性炭负载TiO2催化剂的研究综述
  • 2光催化剂活性的主要因素'>2.1.5 影响负载型TiO2光催化剂活性的主要因素
  • 2光催化活性的改性方法'>2.1.6 提高ZiO2光催化活性的改性方法
  • 2对可见光利用率'>2.1.7 提高TiO2对可见光利用率
  • 2.2 本论文主要研究内容
  • 参考文献
  • 第三章 实验材料、装置及分析测试方法
  • 3.1 实验材料
  • 3.2 试验装置及工艺流程
  • 2催化剂的MOCVD制备'>3.2.1 负载型纳米TiO2催化剂的MOCVD制备
  • 2催化剂的MOCVD制备'>3.2.2 Ag、Fe改性负载型TiO2催化剂的MOCVD制备
  • 2催化剂'>3.2.3 分子吸附沉积法制备负载型TiO2催化剂
  • 2催化剂'>3.2.4 溶胶—凝胶法制备负载型TiO2催化剂
  • 3.2.5 悬浮体系中光催化降解有机物
  • 2/AC固定膜反应器降解污染物'>3.2.6 TiO2/AC固定膜反应器降解污染物
  • 3.2.7 活性炭改性
  • 3.3 分析测试方法
  • 2负载量的测定'>3.3.1 TiO2负载量的测定
  • 3.3.2 催化剂的表征
  • 3.4 甲基橙降解途径分析
  • 3.4.1 中间产物分析
  • 3.4.2 傅立叶红外分析（FT-IR）
  • 3.5 甲基橙模拟废水的矿化度分析
  • 参考文献
  • 2催化剂的MOCVD制备'>第四章 活性炭负载TiO2催化剂的MOCVD制备
  • 2催化剂的制备'>4.1 未处理活性炭负载TiO2催化剂的制备
  • 2在未改性活性炭表面的沉积速率'>4.1.1 ZiO2在未改性活性炭表面的沉积速率
  • 2在未改性活性炭上沉积位置'>4.1.2 ZiO2在未改性活性炭上沉积位置
  • 2沉积速率'>4.2 活性炭载体改性提高TiO2沉积速率
  • 2O2改性活性炭载体对TiO2沉积速率的影响'>4.2.1 H2O2改性活性炭载体对TiO2沉积速率的影响
  • 2+O2改性活性炭载体对TiO2沉积速率的影响'>4.2.2 N2+O2改性活性炭载体对TiO2沉积速率的影响
  • 3改性活性炭载体对TiO2沉积速率的影响'>4.2.3 HNO3改性活性炭载体对TiO2沉积速率的影响
  • 2沉积位置的影响'>4.3 活性炭改性对TiO2沉积位置的影响
  • 2沉积速率以及外表面浓度的原因分析'>4.4 活性炭改性提高TiO2沉积速率以及外表面浓度的原因分析
  • 4.4.1 孔径对沉积速率的影响
  • 2沉积速率及沉积位置的影响'>4.4.2 含氧官能团浓度对TiO2沉积速率及沉积位置的影响
  • 2沉积速率以及性质的影响'>4.5 MOCVD条件对TiO2沉积速率以及性质的影响
  • 2沉积速率的影响'>4.5.1 MOCVD操作参数对TiO2沉积速率的影响
  • 2负载量与沉积时间的关系'>4.5.2 TiO2负载量与沉积时间的关系
  • 2晶型分析'>4.5.3 TiO2晶型分析
  • 2/AC催化剂表面形貌及组成分析'>4.5.4 TiO2/AC催化剂表面形貌及组成分析
  • 4.6 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 MOCVD与Sol-gel、MAD负载方法的比较
  • 5.1 MOCVD与Sol-gel的比较
  • 2形貌比较'>5.1.1 TiO2形貌比较
  • 2在AC载体表面沉积位置的比较'>5.1.2 TiO2在AC载体表面沉积位置的比较
  • 2/AC（MOCVD）与TiO2/AC（Sol-gel）催化能力的比较'>5.1.3 TiO2/AC（MOCVD）与TiO2/AC（Sol-gel）催化能力的比较
  • 2/AC（MOCVD）与TiO2/AC（Sol-gel）矿化污染物能力的比较'>5.1.4 TiO2/AC（MOCVD）与TiO2/AC（Sol-gel）矿化污染物能力的比较
  • 5.2 MOCVD与MAD的比较
  • 2形貌比较'>5.2.1 TiO2形貌比较
  • 2/Al2O3（MOCVD）与TiO2/Al2O3（MAD）结构的比较'>5.2.2 TiO2/Al2O3（MOCVD）与TiO2/Al2O3（MAD）结构的比较
  • 5.2.3 MOCVD与MAD机理比较
  • 2/Al2O3（MOCVD）与TiO2/Al2O3（MAD）光催化性能的比较'>5.2.4 TiO2/Al2O3（MOCVD）与TiO2/Al2O3（MAD）光催化性能的比较
  • 5.3 本章小结
  • 参考文献
  • 2/AC催化剂的光催化性能研究'>第六章 TiO2/AC催化剂的光催化性能研究
  • 6.1 光催化实验干扰因素的影响分析
  • 2/AC催化剂'>6.2 制备高活性TiO2/AC催化剂
  • 2/AC催化能力的影响'>6.2.1 载体改性方法对TiO2/AC催化能力的影响
  • 2/AC催化剂条件的优化'>6.2.2 MOCVD制备高活性TiO2/AC催化剂条件的优化
  • 2负载量对TiO2/AC光催化能力的影响'>6.2.3 TiO2负载量对TiO2/AC光催化能力的影响
  • 2催化剂流失问题'>6.3 TiO2催化剂流失问题
  • 2流失量间的关系'>6.3.1 光催化反应时间与TiO2流失量间的关系
  • 2与载体结合牢固程度的影响'>6.3.2 煅烧时间对TiO2与载体结合牢固程度的影响
  • 2与载体结合牢固程度的影响'>6.3.3 沉积温度对TiO2与载体结合牢固程度的影响
  • 2与粉末TiO2的比较'>6.4 负载型TiO2与粉末TiO2的比较
  • 6.4.1 去除目标污染物MO能力的比较
  • 6.4.2 矿化废水能力的比较
  • 2/AC与TiO2/ACF、TiO2/Al2O3的光催化性能比较'>6.5 TiO2/AC与TiO2/ACF、TiO2/Al2O3的光催化性能比较
  • 2的SEM表征'>6.5.1 ACF/TiO2的SEM表征
  • 6.5.2 去除目标污染物能力的比较
  • 6.5.3 矿化废水能力的比较
  • 6.6 本章小结
  • 参考文献
  • 2光催化剂的MOCVD改性'>第七章 负载型TiO2光催化剂的MOCVD改性
  • 2膜的MOCVD制备及光催化性能评价'>7.1 Ag改性TiO2膜的MOCVD制备及光催化性能评价
  • 2光催化能力的影响'>7.1.1 沉积方法对Ag改性TiO2光催化能力的影响
  • 2膜的表征'>7.1.2 Ag-TiO2膜的表征
  • 2的光催化性能评价'>7.1.3 Ag-TiO2的光催化性能评价
  • 2膜结合牢固程度分析'>7.1.4 Ag与TiO2膜结合牢固程度分析
  • 2膜的MOCVD制备及可见光下的催化性能评价'>7.2 Fe改性TiO2膜的MOCVD制备及可见光下的催化性能评价
  • 2光催化能力的影响'>7.2.1 沉积方法对Fe改性TiO2光催化能力的影响
  • 2膜的表征'>7.2.2 由共沉积制备的Fe-TiO2膜的表征
  • 2膜可见光下光催化性能评价'>7.2.3 Fe改性TiO2膜可见光下光催化性能评价
  • 7.3 本章小结
  • 参考文献
  • 2/AC光催化降解污染物的动力学模型及降解机理'>第八章 TiO2/AC光催化降解污染物的动力学模型及降解机理
  • 2/AC颗粒在悬浮体系中降解污染物动力学分析'>8.1 TiO2/AC颗粒在悬浮体系中降解污染物动力学分析
  • 8.1.1 动力学模型的建立
  • 8.1.2 扩散作用的消除
  • 8.1.3 动力学模型参数的求解和模型的验证
  • 2/AC固定膜反应器降解污染物'>8.2 TiO2/AC固定膜反应器降解污染物
  • 2/AC固定对载体孔结构的影响'>8.2.1 TiO2/AC固定对载体孔结构的影响
  • 2/AC固定前后催化能力的比较'>8.2.2 TiO2/AC固定前后催化能力的比较
  • 2/AC固定膜反应器动力学模型的推导与验证'>8.2.3 TiO2/AC固定膜反应器动力学模型的推导与验证
  • 8.3 光催化降解甲基橙的机理分析
  • 8.3.1 FT-IR分析
  • 8.3.2 MO光催化降解中间产物的GC-MS分析
  • 8.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第九章 结论与建议
  • 9.1 取得的主要结果
  • 9.2 解决的主要问题
  • 9.3 主要创新点
  • 9.4 尚存在的问题及建议
  • 致谢
  • 攻读博士期间发表论文
  • 独创性声明
  • 学位论文版权使用授权书

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