碳纳米管的制备及加氢应用

论文摘要

碳纳米管是一种一维管状分子结构的新型功能材料，以其特殊的结构显示出了极强的量子效应和奇特的物理化学性能，在催化、复合材料、储能材料和微电子器件等诸多领域表现出了很大的潜在应用前景。目前制备碳纳米管的方法有石墨电弧法、激光法、催化裂解法（CVD）等，其中前两种方法存在产量少，不易实现工业化生产的特点；而CVD法以其设备简单，成本低，反应过程容易控制，产量高等优点成为目前制备碳纳米管的主流。论文选择了共沉淀法制备新型铁钴复合基催化剂，并用于CVD法制备碳纳米管。对比研究了两种催化剂制备方法，考察了制备条件的影响，探索了等离子体、超声波、助剂Mo等对提高碳纳米管产率的作用。共沉淀法简单可行，碳纳米管产率为4.61g.gcat．-1．h-，远高于负载型催化剂的0.74g.gcat．-1．h-1。等离子体、超声波、助剂Mo等均进一步提高碳纳米管的产率，最高达到5.93g.gcat．-1．h-1。催化剂的粒度决定所生长碳纳米管的直径，制备了不同管径的碳纳米管。将本方法获得的碳纳米管作载体制备Co-B基催化剂，用于肉桂醛液相加氢反应，与Co-B／SiO2、Co-B／γ-Al2O3的催化活性作了比较。结果表明，在80℃，4.2MPa下反应1.5h后，Co-B／CNTs对CMA加氢的转化率和对产物肉桂醇（CMO）的选择性都是最高的，分别为42.4％和94.0％。其中转化率分别是Co-B／SiO2和Co-B／γ-Al2O3的2.6倍和2.1倍。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 文献综述
• 1.1 碳纳米管的介绍
• 1.1.1 碳纳米管的结构、性质及用途
• 1.1.2 碳纳米管的制备方法
• 1.2 化学气相沉积法制备碳纳米管的研究现状
• 1.3 化学气相沉淀法制备CNTs的催化剂研究
• 1.3.1 碳纳米管生长所用催化剂体系
• 1.3.2 催化剂的制备方法
• 1.3.3 催化生长的模型
• 1.3.4 决定催化性质的催化剂参数
• 1.4 其它制备影响因素
• 1.5 碳纳米管作催化剂载体的研究
• 1.5.1 碳纳米管的纯化
• 1.5.2 碳纳米管的加氢应用
• 1.6 本论文的研究思路及内容
• 第2章 实验
• 2.1 原料和试剂
• 2.2 实验内容
• 2.2.1 催化剂制备
• 2.2.2 碳纳米管的生长实验
• 2.2.3 碳纳米管的纯化实验
• 2.2.4 碳纳米管的加氢活性评价
• 2.3 样品表征
• 2.3.1 X射线衍射分析（XRD）
• 2.3.2 热重—热分析（TG—DTA）
• 2.3.3 比表面分析（BET）
• 2.3.4 程序还原分析（TPR）
• 2.3.5 透射电镜分析（TEM）
• 第3章 共沉淀制备的催化剂与传统负载型催化剂的催化性能研究
• 3.1 新型催化剂与传统催化剂的催化性能对比研究
• 3.1.1 XRD分析
• 3.1.2 催化活性对比研究
• 3.2 新型催化剂的稳定性考察
• 3.3 小结
• 第4章 反应条件对新型催化剂生长碳纳米管性能的影响
• 4.1 还原温度对于催化剂性能的影响
• 4.1.1 还原温度对产物产量的影响
• 4.1.2 还原温度对碳纳米管形貌的影响
• 4.2 反应温度对于碳纳米管生长的影响
• 4.2.1 反应温度对产物产量的影响
• 4.2.2 反应温度对产物形貌的影响
• 4.3 小结
• 第5章 新型催化剂的性能改善研究
• 5.1 元素配比对催化剂性能的影响
• 5.1.1 XRD分析
• 5.1.2 TPR还原研究
• 5.1.3 催化活性对比研究
• 5.2 等离子体处理对催化剂性能的影响
• 5.2.1 XRD分析
• 5.2.2 TPR还原研究
• 5.2.3 催化活性对比研究
• 5.3 超声波处理对催化剂性能的影响
• 5.3.1 XRD分析
• 5.3.2 催化活性对比研究
• 5.4 助剂对催化剂性能的影响
• 5.4.1 产物的BET研究
• 5.4.2 产物的TEM研究
• 5.5 小结
• 第6章 碳纳米管负载非晶态 Co/B合金的催化性能研究
• 6.1 碳纳米管的纯度研究
• 6.2 催化加氢性能研究
• 6.3 小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢