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长寿命原位制氯DSA阳极制备及研究

2020-12-10阅读(983)

长寿命原位制氯DSA阳极制备及研究

论文摘要

海水冷却水系统都面临腐蚀和生物污损双重挑战,而生物污损相比更难处理。电化学原位制氯是防治海洋生物污损最有效的方法,阳极材料是制氯系统核心部件,阳极的电化学稳定性直接关系到制氯系统的可靠运行,目前使用的阳极存在电化学稳定不足的问题。针对上述问题,本文采用热分解法制备Ti/RuO2-TiO2-SnO2阳极,通过引入中间层改善阳极电化学稳定性。采用扫描电镜（SEM）、电子能谱（EDX）、电化学阻抗谱（EIS）、X射线衍射（XRD）、析氯析氧电位测试、极化曲线、强化寿命试验等研究阳极涂层性能及失效机理,考察引入中间层后电极电化学稳定性,探讨中间层作用机理,研制出一种高电化学稳定性DSA阳极。Ti/RuO2-TiO2-SnO2阳极表现出良好的析氯电化学活性和选择性,析氯电位1.094V,氯氧电位差337mV,但电化学稳定性不足,2A·cm-2电流密度下强化寿命时间7.5h。失效过程研究表明：基体与氧化物涂层之间形成高电阻率TiO2是Ti/RuO2-TiO2-SnO2阳极失效的主要原因,涂层活性组分没有发生明显溶解。制备了IrO2-MnO2中间层并研究了其性能影响因素,热氧化温度影响IrO2-MnO2中间层性能,450℃制备的IrO2-MnO2中间层结晶完全,结构最致密,电化学孔隙率达到最小38.3%。IrO2-MnO2、IrO2-Co3O4中间层具有致密结构,作为中间层加入到Ti/RuO2-TiO2-SnO2阳极可以有效提高阳极电化学稳定性,2A·cm-2电流下强化加速寿命分别达到995h和332h。500℃制备的SnO2-Sb2O3、SnO2-Sb2O3-MnO2中间层表面更致密,但并没有有效提高阳极电化学稳定性,2A·cm-2电流下强化加速寿命分别仅为14.7h和23h。中间层作用机理研究表明：IrO2-MnO2、IrO2-Co3O4电极在较低电位就开始发生析氧反应,而SnO2-Sb2O3系氧化物电极基本不发生析氧反应。Ti/RuO2-TiO2-SnO2电极表面存在水分子竞争吸附,在活性位作用下形成吸附态活性氧,吸附态活性氧进入涂层会导致基体钝化。加入中间层后,活性氧在活性层生成后,当向涂层内迁移时,在中间层发生析氧反应,阻挡了活性氧进一步侵入到基体。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 文献综述
  • 1.1 研究背景
  • 1.1.1 生物污损的危害
  • 1.1.2 生物污损的防治
  • 1.2 电化学原位制氯原理及系统
  • 1.2.1 电化学原位制氯原理
  • 1.2.2 电化学原位制氯系统
  • 1.3 高性能阳极材料的性能特点
  • 1.3.1 铂复合阳极
  • 1.3.2 钛基金属氧化物阳极
  • 1.4 DSA阳极研究进展
  • 1.4.1 阳极制备方法
  • 1.4.2 阳极析氯机理
  • 1.4.3 DSA阳极失效机理
  • 1.5 制氯用DSA阳极的应用及发展前景
  • 1.6 阳极涂层使用寿命的提高途径
  • 1.7 选题目的及研究内容
  • 1.7.1 选题目的
  • 1.7.2 研究内容
  • 2 电极制备与性能测试
  • 2.1 试剂及仪器设备
  • 2.2 电极制备
  • 2.2.1 基体预处理
  • 2.2.2 中间层制备
  • 2.2.3 活性层制备
  • 2.3 阳极涂层的物理表征
  • 2.3.1 阳极涂层形貌及组成分析
  • 2.3.2 阳极涂层物相分析
  • 2.3.3 阳极涂层热历程分析
  • 2.4 阳极涂层的电化学性能表征
  • 2.4.1 电化学催化活性表征
  • 2.4.2 阳极涂层电化学稳定性
  • 2.4.3 电化学表面积及电化学孔隙率测定
  • 2.4.4 电化学阻抗谱测试
  • 2-TiO2-SnO2阳极表征及失效机理'>3 Ti/RuO2-TiO2-SnO2阳极表征及失效机理
  • 2-TiO2-SnO2阳极涂层制备及表征'>3.1 Ti/RuO2-TiO2-SnO2阳极涂层制备及表征
  • 3.1.1 基体表征
  • 2-TiO2-SnO2阳极表征'>3.1.2 Ti/RuO2-TiO2-SnO2阳极表征
  • 2-TiO2-SnO2阳极失效机理'>3.2 Ti/RuO2-TiO2-SnO2阳极失效机理
  • 3.3 本章小结
  • 4 含Ir系氧化物中间层DSA阳极
  • 2-MnO2中间层DSA阳极制备及表征'>4.1 IrO2-MnO2中间层DSA阳极制备及表征
  • 4.1.1 阳极制备
  • 4.1.2 中间层表征
  • 4.1.3 含中间层DSA阳极表征
  • 2-Co3O4中间层DSA阳极制备及表征'>4.2 含IrO2-Co3O4中间层DSA阳极制备及表征
  • 4.2.1 阳极制备
  • 2-Co3O4中间层表征'>4.2.2 IrO2-Co3O4中间层表征
  • 4.2.3 含中间层DSA阳极表征
  • 4.3 本章小结
  • 5 Sn-Sb系氧化物中间层DSA阳极
  • 5.1 电极制备
  • 5.2 中间层表征
  • 5.3 含中间层DSA阳极表征
  • 5.4 本章小结
  • 6 中间层作用机理及阳极应用
  • 6.1 含中间层DSA阳极电催化性能与选择性
  • 6.2 中间层作用机理
  • 2-MnO2中间层DSA阳极应用'>6.3 IrO2-MnO2中间层DSA阳极应用
  • 6.3.1 原位制氯防治生物污损
  • 6.3.2 电化学法防污
  • 6.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢

    • 相关论文文献

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