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LaSrCoO4复合材料的改性、表征及催化氧化性能的研究

2020-11-22阅读(1062)

LaSrCoO4复合材料的改性、表征及催化氧化性能的研究

论文摘要

本文用聚丙烯酰胺法制备了LaSrCoO4系列复合材料,较系统深入地研究了不同制备条件、不同金属离子（Mn、Fe、Ni、Cu）的B位掺杂、卤素离子（F-、Cl-）的O位掺杂对LaSrCoO4复合材料结构及其性能的影响,并研究了以LaSrCoO4为载体或活性组分的负载型复合材料,探讨了它们在CO及C3H8催化氧化中的作用。采用TPD、BET、XRD、TEM、XPS、碘量法等方法研究了它们的物化性质和作用机理。 研究表明,950℃和850℃下焙烧的LaSrCoO4复合材料均为四方K2NiF4结构,且前者结晶化程度更高;随着焙烧温度的提高,团聚现象明显,粒子尺寸增大,比表面积减小。TPD结果表明,不同焙烧温度所制备的两种LaSrCoO4复合材料均有3个O2脱附峰和2个CO2脱附中心,与950℃所焙烧的样品比较,850℃焙烧样品的普通化学吸附氧脱附峰及CO2高温脱附峰峰面积相近,但氧空穴处的化学吸附氧的脱附峰、晶格氧脱附峰及低温CO2脱附峰峰面积增大,CO催化氧化的表观活化能较小,催化活性提高。 LaSrCoO4和Ni掺杂后所形成的LaSrCo0.9Ni0.1O4复合材料均为K2NiF4型结构的纳米复合材料,Ni的掺杂提高了LaSrCoO4的催化氧化反应活性、O2吸附量,CO2的脱附量和晶格畸变率,降低了平均晶粒度。 O位卤素离子掺杂的LaSrCoO3.7F0.3和LaSrCoO3.7Cl0.3经XRD证明为K2NiF4结构的类钙钛矿复合材料。Cl-的掺入导致氧空穴处的化学吸附氧与可移动晶格氧及Co3+含量明显增加,Co2+含量减少,Co离子平均价态升高,活性增加,而F-掺入的效果则与之相反。 以LaSrCoO4为载体负载Ni、Pd所形成复合材料对普通化学吸附氧的量没有影响,而氧空穴处的化学吸附氧及晶格氧脱附的量按LaSrCoO4、Ni/LaSrCoO4、Pd/LaSrCoO4顺序依次增大,氧空穴及可移动晶格氧增多,晶格氧更容易移动,表观活化能依次减小,催化氧化活性依次增加。 以ZrO2及TiO2为载体负载LaSrCoO4后,按LaSrCoO4、LaSrCoO4/ZrO2、LaSrCoO4/TiO2的顺序,CO和C3H8催化氧化活性、普通化学吸附氧的脱附峰和氧空穴处的化学吸附氧脱附峰面积均依次增大,同时脱附温度依次降低,这些均有利于反应的进行。

论文目录

  • 第一章 文献综述
  • 2BO4型复合材料概述'>1.1 A2BO4型复合材料概述
  • 2BO4型复合材料的结构缺陷'>1.2 A2BO4型复合材料的结构缺陷
  • 1.2.1 A位阳离子空位
  • 1.2.2 氧离子空位
  • 2BO4型复合材料的制备方法'>1.3 A2BO4型复合材料的制备方法
  • 2BO4型复合材料性能'>1.4 A2BO4型复合材料性能
  • 2BO4型复合材料'>1.4.1 Cu系A2BO4型复合材料
  • 2BO4型复合材料'>1.4.2 Ni系A2BO4型复合材料
  • 2BO4型复合材料'>1.4.3 其它过渡金属A2BO4型复合材料
  • 2BO4型复合材料在催化领域的应用'>1.5 A2BO4型复合材料在催化领域的应用
  • 1.5.1 在尾气净化中的应用
  • x消除'>1.5.2 NOx消除
  • 1.5.3 氧化反应
  • 1.5.4 甲烷氧化偶联
  • 1.6 本课题的意义
  • 1.7 本论文的创新之处
  • 参考文献
  • 第二章 实验方法与数据处理
  • 2.1 主要实验药品与气体
  • 2.2 样品的制备
  • 4复合材料的制备'>2.2.1 LaSrCoO4复合材料的制备
  • 4及LaSrCo0.9B'0.1O4（B'=Mn、Fe、Ni、Cu）复合材料的制备'>2.2.2 LaSrCoO4及LaSrCo0.9B'0.1O4（B'=Mn、Fe、Ni、Cu）复合材料的制备
  • 3.7F0.3和LaSrCoO3.7Cl0.3复合材料的制备'>2.2.3 LaSrCoO3.7F0.3和LaSrCoO3.7Cl0.3复合材料的制备
  • 4及Ni／LaSrCoO4复合材料的制备'>2.2.4 Pd／LaSrCoO4及Ni／LaSrCoO4复合材料的制备
  • 4为活性组分的负载型复合材料的制备'>2.2.5 以LaSrCoO4为活性组分的负载型复合材料的制备
  • 2.3 催化剂活性评价
  • 2.4 催化剂的表征
  • 2.4.1 X-射线衍射（XRD）的测定
  • 2.4.2 比表面积测定（BET）
  • 2.4.3 透射电子显微镜（TEM）
  • 2.4.4 程序升温脱附（TPD）
  • 2.4.5 X射线光电子能谱（XPS）研究
  • 3+实验'>2.4.6 碘量法标定Co3+实验
  • 结果与讨论
  • 4催化剂性能的影响'>第三章 焙烧温度对LaSrCoO4催化剂性能的影响
  • 4物相分析'>3.1 不同焙烧温度所制备的LaSrCoO4物相分析
  • 4脱附性能的研究'>3.2 不同焙烧温度所制备的LaSrCoO4脱附性能的研究
  • 4催化活性研究'>3.3 不同焙烧温度所制备的LaSrCoO4催化活性研究
  • 4催化氧化CO反应的表观活化能的研究'>3.4 LaSrCoO4催化氧化CO反应的表观活化能的研究
  • 3.5 小结
  • 参考文献
  • 0.9B'0.1O4复合材料性能的研究'>第四章 B位掺杂LaSrCo0.9B'0.1O4复合材料性能的研究
  • 4及LaSrCo0.9B'0.1O4复合材料的催化氧化活性'>4.1 LaSrCoO4及LaSrCo0.9B'0.1O4复合材料的催化氧化活性
  • 4及LaSrCo0.9Ni0.1O4的结构'>4.2 LaSrCoO4及LaSrCo0.9Ni0.1O4的结构
  • 4及LaSrCo0.9Ni0.1O4脱附性能的研究'>4.3 LaSrCoO4及LaSrCo0.9Ni0.1O4脱附性能的研究
  • 4.4 小结
  • 参考文献
  • 4复合材料O位卤代改性的研究'>第五章 LaSrCoO4复合材料O位卤代改性的研究
  • 5.1 物相分析
  • 4、LaSrCoO3.7F0.3和LaSrCoO3.7Cl0.3复合材料的O2-TPD性能'>5.2 LaSrCoO4、LaSrCoO3.7F0.3和LaSrCoO3.7Cl0.3复合材料的O2-TPD性能
  • 5.3 钴离子的碘量法价态分析
  • -的掺入对LaSrCoO4复合材料元素价态与表面含量的影响'>5.4 F-的掺入对LaSrCoO4复合材料元素价态与表面含量的影响
  • 4、LaSrCoO3.7F0.3和LaSrCoO3.7Cl0.3复合材料的催化活性研究'>5.5 LaSrCoO4、LaSrCoO3.7F0.3和LaSrCoO3.7Cl0.3复合材料的催化活性研究
  • 5.6 小结
  • 参考文献
  • 4为载体或活性组分制备负载型复合材料的研究'>第六章 以LaSrCoO4为载体或活性组分制备负载型复合材料的研究
  • 4及Ni／LaSrCoO4复合材料性能的研究'>6.1 Pd／LaSrCoO4及Ni／LaSrCoO4复合材料性能的研究
  • 4、Ni／LaSrCoO4及LaSrCoO4的O2-TPD性能'>6.1.1 Pd／LaSrCoO4、Ni／LaSrCoO4及LaSrCoO4的O2-TPD性能
  • 4及Ni／LaSrCoO4复合材料催化性能的研究'>6.1.2 Pd／LaSrCoO4及Ni／LaSrCoO4复合材料催化性能的研究
  • 6.1.3 CO氧化反应表观活化能的研究
  • 6.1.4 小结
  • 4为活性组分的负载型复合材料的研究'>6.2 以LaSrCoO4为活性组分的负载型复合材料的研究
  • 4为活性组分的负载型复合材料的催化活性研究'>6.2.1 以LaSrCoO4为活性组分的负载型复合材料的催化活性研究
  • 4／ZrO2和LaSrCoO4／TiO2以及LaSrCoO4脱附性能的研究'>6.2.2 LaSrCoO4／ZrO2和LaSrCoO4／TiO2以及LaSrCoO4脱附性能的研究
  • 6.2.3 小结
  • 参考文献
  • 论文发表情况
  • 致谢

    • 相关论文文献

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