掺杂型纳米TiO2光催化薄膜制备及性能研究

掺杂型纳米TiO2光催化薄膜制备及性能研究

论文摘要

能源问题和环境问题是当今世界面临的两大焦点问题。新型清洁能源的开发和利用、环境污染物的降解和治理是确保社会高速发展的基础。TiO2薄膜在一定光照作用下可以催化降解有机污染物、抗菌杀菌,达到降低能耗、净化环境的目的,具有诱人的应用前景。本论文在文献综述的基础上,通过溶胶凝胶(sol-gel)-浸渍提拉法在无水乙醇-浓盐酸-超纯水系统中,制备了不同摩尔配比的TiO2薄膜。通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-vis)、扫描电镜(SEM)及原子力显微镜(AFM)等分析测试手段,分析研究了无水乙醇、浓盐酸和超纯水对Ti02薄膜性能的影响,得出了不同物料配比下TiO2薄膜的晶粒尺寸、晶胞参数和表面粗糙度等方面的变化规律,最终得到了制备纳米TiO2薄膜的最佳摩尔配比:n(Ti(OBu)4):n(C2H5OH):n(HCl):n(H2O)=1:25:1.0:2.0。在最佳配比下制备的Ti02薄膜稳定性好,表面致密有序,均匀无裂痕,晶粒尺寸较小,表面粗糙度较小,所制的5层膜经过60min光照后,对甲基橙的降解率可达85%左右。研究了Fe/TiO2、V/TiO2和Co/TiO2薄膜的制备工艺,并通过X射线光电子能谱(XPS)、XRD和光催化活性测试对其进行了分析。XPS分析结果表明:在催化剂表面Fe以Fe2O3的形式存在,V以V205的形式存在,而Co则以复杂氧化物的形式存在。XRD分析结果表明:Fe/TiO2、V/TiO2和Co/TiO2薄膜在600℃以下焙烧时均以锐钛矿的形式存在,700℃焙烧时均出现了金红石相;其中低含量Fe的引入(0.1%、0.5%和1%)使得薄膜中TiO2的晶粒尺寸明显减小,而不同含量V和Co的引入则使得Ti02的晶粒尺寸呈不同程度的增加。以高压汞灯模拟紫外光,研究了掺杂TiO2薄膜光催化降解甲基橙的性能,光催化活性大小为:Fe/TiO2>V/TiO2>Co/TiO2。低含量Fe掺杂可以有效地提高薄膜的光催化活性,含量较高时光催化活性减弱,0.1% Fe/TiO2薄膜降解甲基橙的效率最高,可达98.21%。研究了Fe/TiO2薄膜的光催化抗菌活性。采用AFM、Raman、Uv-vis、正电子湮灭技术(PAS)和接触角测试等表征手段,从微观结构上对其进行了详细探讨。并以高压氙灯模拟日光,研究了不同掺Fe含量TiO2薄膜对生理盐水中大肠杆菌的抗菌性能,结果表明:低含量Fe掺杂(0.1%、0.5%和1%)TiO2薄膜具有高于纯TiO2薄膜的抗菌性能,其中0.1% Fe/TiO2薄膜的抗菌性能最佳,可达96.67%。采用0.1% Fe/TiO2薄膜研究了印染废水中大肠杆菌的抗菌性能、印染废水中总细菌的抗菌性能以及地表水中总细菌的抗菌性能,结果表明:0.1% Fe/TiO2薄膜对各种水体中的细菌都具有良好的抗菌性能,其抗菌率分别为96.65%,95.57%和95%。本论文采用过渡金属掺杂的方法对纳米TiO2薄膜进行改性研究,运用多种分析表征手段对其进行宏观和微观分析,通过系统的实验研究,解决了制膜物料配比的关键技术,建立了制备高效光催化活性TiO2薄膜的工艺,为Fe/TiO2薄膜在饮用水净化方面的应用奠定了基础,同时,也为其作为抗菌材料的实际应用提供了技术依据。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文献综述
  • 2的光催化作用原理'>1.1 TiO2的光催化作用原理
  • 2光催化抗菌材料'>1.2 TiO2光催化抗菌材料
  • 2薄膜光催化活性的因素'>1.3 影响TiO2薄膜光催化活性的因素
  • 1.3.1 晶型
  • 1.3.2 缺陷
  • 1.3.3 粒子尺寸
  • 1.3.4 表面积
  • 1.3.5 光照条件
  • 2光催化剂改性的主要途径'>1.4 TiO2光催化剂改性的主要途径
  • 2表面光敏化'>1.4.1 TiO2表面光敏化
  • 1.4.2 非金属掺杂
  • 1.4.3 金属离子掺杂
  • 1.4.4 金属/非金属共掺杂
  • 1.4.5 其他方法
  • 2光催化薄膜的制备方法'>1.5 TiO2光催化薄膜的制备方法
  • 1.5.1 载体的影响
  • 1.5.2 负载方法
  • 2光催化剂的应用'>1.6 TiO2光催化剂的应用
  • 1.6.1 污水处理
  • 1.6.2 空气净化
  • 1.6.3 抗菌、杀菌
  • 1.6.4 光催化制氢
  • 1.6.5 自清洁去污与防雾防烟
  • 1.7 论文的选题思路
  • 第二章 光催化剂的制备及表征
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 仪器与设备
  • 2.1.2 实验原料
  • 2.2 结构与性能表征
  • 2.2.1 XRD分析
  • 2.2.2 AFM分析
  • 2.2.3 UV-vis分析
  • 2.2.4 XPS分析
  • 2.2.5 接触角测试分析
  • 2.2.6 Raman分析
  • 2.2.7 PAS分析
  • 2.2.8 SEM分析
  • 2.3 样品的制备
  • 2.3.1 溶胶的制备
  • 2.3.2 薄膜的制备
  • 2.4 光催化活性评价
  • 2.4.1 薄膜的光催化降解实验
  • 2.4.2 薄膜的抗菌性能测试实验
  • 2薄膜制备工艺研究'>第三章 纳米TiO2薄膜制备工艺研究
  • 3.1 溶胶最佳配比条件的确定
  • 2薄膜的UV-Vis结果'>3.1.1 TiO2薄膜的UV-Vis结果
  • 2薄膜的XRD结果'>3.1.2 TiO2薄膜的XRD结果
  • 2薄膜的AFM结果'>3.1.3 TiO2薄膜的AFM结果
  • 3.2 负载层数及焙烧条件的选择
  • 2薄膜的光催化活性'>3.3 最佳工艺下TiO2薄膜的光催化活性
  • 3.4 小结
  • 2薄膜的表征及活性研究'>第四章 过渡金属掺杂TiO2薄膜的表征及活性研究
  • 4.1 掺杂薄膜的XPS结果
  • 4.2 掺杂薄膜的XRD结果
  • 2薄膜的XRD结果'>4.2.1 Fe/TiO2薄膜的XRD结果
  • 2薄膜的XRD结果'>4.2.2 V/TiO2薄膜的XRD结果
  • 2薄膜的XRD结果'>4.2.3 Co/TiO2薄膜的XRD结果
  • 4.3 掺杂薄膜的光催化活性
  • 2薄膜的光催化活性'>4.3.1 Fe/TiO2薄膜的光催化活性
  • 2薄膜的光催化活性'>4.3.2 V/TiO2薄膜的光催化活性
  • 2薄膜的光催化活性'>4.3.3 Co/TiO2薄膜的光催化活性
  • 2薄膜的光催化活性讨论'>4.3.4 过渡金属掺杂TiO2薄膜的光催化活性讨论
  • 4.4 小结
  • 2薄膜的表征及抗菌性能研究'>第五章 Fe/TiO2薄膜的表征及抗菌性能研究
  • 5.1 Raman表征
  • 5.2 紫外可见光谱表征
  • 5.3 亲水性表征
  • 5.4 原子力显微镜表征
  • 5.5 正电子湮灭表征
  • 5.6 抗菌性能研究
  • 2薄膜对生理盐水中引入大肠杆菌的抗菌性能'>5.6.1 Fe/TiO2薄膜对生理盐水中引入大肠杆菌的抗菌性能
  • 2薄膜对印染废水中大肠杆菌的抗菌性能'>5.6.2 Fe/TiO2薄膜对印染废水中大肠杆菌的抗菌性能
  • 2薄膜对印染废水中总细菌的抗菌性能'>5.6.3 Fe/TiO2薄膜对印染废水中总细菌的抗菌性能
  • 2薄膜对地表水中总细菌的抗菌性能'>5.6.4 Fe/TiO2薄膜对地表水中总细菌的抗菌性能
  • 5.6.5 抗菌性能与降解甲基橙性能比较
  • 5.7 小结
  • 第六章 结论
  • 6.1 结论
  • 6.2 论文创新点
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录
  • 相关论文文献

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