钒基脱硝催化剂的制备及其性能研究

论文摘要

选择性催化还原NO是近年来国内外的一个研究热点,其关键技术在于开发新型高效的催化剂。本论文采用硅溶胶对堇青石蜂窝陶瓷载体进行改性,在添加不同扩孔剂和使用各种物理方法的条件下进行优化改性工艺的研究。实验结果表明硅溶胶改性使载体比表面积从不到1m2/g提高到46.47m2/g。同时扩孔剂六次甲基四胺和微波法最优的促进了硅溶胶的改性效果。把载体置于3mol/L的六次甲基四胺溶液以体积百分数25%加入硅溶胶制成的涂覆液中,并在微波条件下浸渍30min后,经干燥和焙烧步骤所得的改性载体使比表面积进一步扩大到72.13m2/g。实验中通过对在改性载体表面负载钒氧化物、钨氧化物和钼氧化物等物质制备得到的钒基催化剂进行活性测试,考察了反应条件和组分对催化剂脱硝性能的影响。实验结果表明当反应温度在350～400℃时,V-W-O/SiO2/CC催化剂的NO转化率比较高,达到79.68%;NO转化率随着空速的增大而减小;本实验中,还原剂尿素溶液流速为30.3μL/min时,较符合1:1的最佳氨氮比,催化剂脱硝性能最高。当钒氧化物负载量为2%时为最佳负载量。BET结果显示V-W-O/SiO2/CC催化剂的孔径最大,利于内扩散和增加扩散速率,使分子进入孔结构的数量增多,提高催化剂的脱硝性能。XRD和EDS结果说明了氧化钨的加入能极大地改善氧化钒在改性载体表面的分布,使其分布的更均匀,负载量也更大,提高了催化剂的活性。当氧化钼加入时,覆盖和包裹了活性中心氧化钒,隔绝了与反应气体的接触,降低了反应活性。XPS测试结果也体现了钒做为活性组分负载在SiO2载体上时,也能较好的形成V2O5结构。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 NOx的污染与危害
• 1.3 NOx的治理措施
• 1.3.1 NOx催化分解
• 1.3.2 NOx催化还原
• 1.4 选择性催化还原脱除NOx的现状与发展
• 1.4.1 SCR的反应机理
• 1.4.2 SCR催化剂的研究
• 1.5 课题的研究背景和意义
• 1.6 本论文的主要工作
• 第2章 实验部分
• 2.1 实验试剂和仪器
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 仪器
• 2.2 实验步骤
• 2.2.1 载体的预处理
• 2.2.2 载体的表面改性处理
• 2.2.3 钒基催化剂的制备
• 2.3 活性评价
• 2.4 催化剂表征
• 2.4.1 氮吸附
• 2.4.2 X-射线衍射
• 2.4.3 扫描电子显微镜
• 2.4.4 热分析技术
• 2.4.5 X-射线光电子能谱分析
• 2.5 本章小结
• 第3章 堇青石蜂窝陶瓷的表面改性
• 3.1 改性载体的比表面积及孔径分析
• 3.1.1 扩孔剂对改性载体比表面积影响
• 3.1.2 六次甲基四胺对改性载体比表面积影响
• 3.1.3 六次甲基四胺溶液比例浓度对改性载体比表面积影响
• 3.1.4 物理方法对改性载体比表面积影响
• 3.1.5 扩孔剂和微波法共同作用对改性载体比表面积影响
• 3.1.6 不同焙烧温度对改性载体比表面积影响
• 3.2 改性载体的表面形貌分析
• 3.3 改性载体的差热-热重与结构分析
• 2/CC催化剂活性影响'>3.4 载体的改性对V-W-O/SiO₂/CC催化剂活性影响
• 3.4.1 不同焙烧温度制备的载体对催化剂活性的影响
• 3.4.2 不同制备方法制备的载体对催化剂活性的影响
• 3.5 本章小结
• 第4章 钒基催化剂的脱硝性能评价及性能表征
• 4.1 反应条件对催化剂脱硝性能的影响
• 4.1.1 反应温度对催化剂脱硝性能的影响
• 4.1.2 空速对催化剂脱硝性能的影响
• 4.1.3 氨氮比对催化剂脱硝性能的影响
• 4.2 催化剂组成对催化剂脱硝性能的影响
• 4.2.1 钒氧化物含量对催化剂脱硝性能的影响
• 4.2.2 助剂对催化剂脱硝性能的影响
• 4.3 催化剂的比表面积及孔径分析
• 4.4 催化剂的XRD分析
• 4.5 催化剂的表面形貌及能谱分析
• 4.5.1 催化剂表面形貌分析
• 4.5.2 催化剂表面的元素及含量
• 4.6 催化剂的XPS分析
• 4.7 本章小结
• 结论
• 本文创新点
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表的论文
• 致谢