超声强化介孔二氧化钛的制备及光催化性能研究

论文摘要

本实验采用超声强化作用水解制备介孔二氧化钛（TiO2）以及过渡金属（Fe,Ni,Cu,Zn）掺杂和稀土金属（La,Ce,Eu）掺杂介孔二氧化钛的改性研究。采用XRD、FT-IR、UV-VIS、TG-DTA、BET、TEM、EDX表征手段对产物进行分析比较。利用对模型化合物的光催化脱硫实验评价了催化剂的活性,实验还结合了吸附作用、氧化反应和萃取技术,从而达到较高处理效果。实验研究了模板剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）用量、焙烧温度和焙烧时间对催化剂结构及活性的影响,结果表明催化剂的最佳制备条件为:nTi:nCTAB=1:0.04,焙烧温度为450℃,焙烧时间为2h,所得样品紫外光吸收波长为387nm,禁带宽度为3.2eV,粒径为6.9nm,晶格畸变ε=0.0214,平均孔径为3.21nm,比表面积为147.134 m2/g,孔容为0.259cm3/g的锐钛矿型介孔二氧化钛;实验分别以苯并噻吩和二苯并噻吩溶于石油醚为模型化合物,考察反应时间,催化剂TiO2、溶剂甲酸、相转移剂四丁基溴化铵和萃取剂甲醇的用量对脱硫率的影响,确定了最佳反应条件为二氧化钛3g/L,剂油比1:1,四丁基溴化铵0.8g/L,反应时间3h,甲醇与模拟油体积比1:1。此条件下,催化剂对苯并噻吩和二苯并噻吩模型化合物的脱硫率分别为66.25%和62.67%。实验又将光催化技术与氧化技术结合应用,将反应体系中加入氧化剂双氧水,并确定其最佳体积用量为5%,此时催化剂对苯并噻和二苯并噻模型化合物的脱硫率分别为93.68%和90.73%。实验考察过渡金属和稀土金属掺杂介孔二氧化钛的结构及活性,结果表明:过渡金属Ni、Fe、Cu、Zn改性催化剂,对苯并噻吩的处理,最佳掺杂量分别为3.5%、0.6%、7%、2%,其中掺杂3.5%Ni的脱硫率最高为92.79%;对二苯并噻吩的处理,最佳掺杂量分别为5%、0.6%、7%、3%,其中掺杂5%Ni的脱硫率最高为89.02%。稀土金属La、Ce、Eu改性催化剂,对苯并噻吩和二苯并噻吩的处理,最佳掺杂量均为1%、3%、1.5%,其中3%Ce对两模型化合物的脱硫率最高,分别为90.89%和86.93%。改性催化剂的吸收光谱除了Zn以外均向可见光区红移,粒径为7.513.5nm,平均孔径为2.54.5nm,比表面积为110220m2/g。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 创新点摘要
• 前言
• 第一章 文献综述
• 1.1 国内外脱硫现状
• 1.1.1 燃料中硫化物的种类
• 1.1.2 燃料中硫含量指标
• 1.1.3 主要脱硫方法
• 1.2 光催化技术优越性
• 1.2.1 光催化技术简介
• 1.2.2 光催化技术在脱硫方面的应用
• 1.2.3 光催化技术优劣势分析
• 2 理论基础'>1.3 光催化剂TiO₂理论基础
• 2 的性质'>1.3.1 TiO₂的性质
• 2 的制备方法'>1.3.2 TiO₂的制备方法
• 2 的改性研究'>1.3.3 TiO₂的改性研究
• 1.4 立题依据及研究思路
• 第二章 实验材料及方法
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 催化剂的制备方法
• 2.3 催化剂的表征分析
• 2.3.1 XRD 分析
• 2.3.2 TG-DTA 分析
• 2.3.3 FT-IR 分析
• 2.3.4 UV-Vis 分析
• 2.3.5 BET 测定
• 2.3.6 TEM 及EDX 分析
• 2.4 光催化实验
• 2.5 硫含量分析
• 2的制备及光催化性能研究'>第三章 介孔TiO₂的制备及光催化性能研究
• 2 的制备'>3.1 介孔TiO₂的制备
• 2 的表征分析'>3.2 介孔TiO₂的表征分析
• 3.2.1 广角XRD 分析
• 3.2.2 FT-IR 分析
• 3.2.3 UV-VIS 分析
• 3.2.4 TG-DTA 分析
• 3.2.5 TEM 及EDX 分析
• 3.2.6 样品孔结构分析
• 3.3 制备条件对光催化性能的影响
• 3.3.1 模板剂用量对催化剂活性的影响
• 3.3.2 焙烧温度对催化剂活性的影响
• 3.3.3 焙烧时间对催化剂活性的影响
• 3.4 反应条件对光催化性能的影响
• 3.4.1 空白实验
• 3.4.2 催化剂用量对脱硫率的影响
• 3.4.3 剂油比对脱硫率的影响
• 3.4.4 相转移剂用量对脱硫率的影响
• 3.4.5 反应时间对脱硫率的影响
• 3.4.6 萃取剂用量对脱硫率的影响
• 3.4.7 氧化剂用量对脱硫率的影响
• 3.5 小结
• 2的光催化性能研究'>第四章 过渡金属掺杂介孔 TiO₂的光催化性能研究
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 实验试剂
• 4.1.2 催化剂的制备方法
• 4.2 光催化实验结果与讨论分析
• 4.2.1 Fe 掺杂量对光催化性能的影响
• 4.2.2 Ni 掺杂量对光催化性能的影响
• 4.2.3 Zn 掺杂量对光催化性能的影响
• 4.2.4 Cu 掺杂量对光催化性能的影响
• 4.3 催化剂的表征
• 4.3.1 广角XRD 分析
• 4.3.2 FT-IR 分析
• 4.3.3 UV-Vis 分析
• 4.3.4 TEM 及EDX 分析
• 4.3.5 比表面积及孔径分布分析
• 4.4 本章小结
• 2的光催化性能研究'>第五章 稀土元素掺杂介孔 TiO₂的光催化性能研究
• 5.1 实验部分
• 5.1.1 实验试剂
• 5.1.2 催化剂的制备方法
• 5.2 光催化实验结果与讨论分析
• 5.2.1 La 掺杂量对光催化性能的影响
• 5.2.2 Ce 掺杂量对光催化性能的影响
• 5.2.3 Eu 掺杂量对光催化性能的影响
• 5.3 催化剂的表征
• 5.3.1 广角XRD 分析
• 5.3.2 FT-IR 分析
• 5.3.3 UV-Vis 分析
• 5.3.4 TEM 分析
• 5.3.5 比表面积及孔径分布分析
• 5.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 发表文章目录
• 致谢
• 详细摘要