基于QSPR研究的有机化合物液相直接化学发光特性的理论预测

论文摘要

化学发光分析法具有分析速度快、灵敏度高、线性范围宽、仪器设备简单、易于实现自动化等优点,已成为当前化学发光分析的主要研究方向之一。然而,化学发光分析体系相对于荧光分析体系和紫外-可见分光吸收体系而言非常的少。因此,化学发光分析新体系的研究对促进化学发光分析法发展,拓宽化学发光分析法的应用范围具有极其重要的意义,已成为了当前化学发光分析的主要研究方向之一。本论文将定量结构-性质相关性（QuantitativeStructure-Property Relationship,QSPR）研究引入到化学发光分析体系中,建立了有机化合物液相直接化学发光特性的QSPR判别模型,并利用该模型理论预测一些化合物的液相直接化学发光特性,提出了一种研究化学发光分析新体系的新方法。主要内容如下:第一部分:综述简单介绍了QSPR的定义、原理、研究依据及研究步骤,重点介绍了QSPR研究中分子结构描述符的分类与计算、变量的分析压缩与选择、判别函数模型的构建方法,并就QSPR研究在分析化学及环境科学等领域中物质理化性质的预测、新型药物的设计及合成方面的研究进展进行了综述。第二部分;研究报告一、有机化合物液相直接化学发光特性理论预测模型的建立本文基于分子结构与性质的相关性,对已知能够在液相产生直接化学发光的典型化合物进行结构分析,提取出与液相直接化学发光特性相关的结构特征参数,用统计分析方法对结构参数进行分析、压缩、选择及优化组合,并用MATLAB编写的程序语言进行参数的计算,最后以化合物分子的结构参数为自变量,以线性判别分析法为判别指标构建了判别函数方程DF（即QSPR判别模型）,并运用该判别函数方程对173种有机化合物的液相直接化学发光特性进行了理论预测,结果证明该判别方程能很好的区分发光物质和不发光物质,正确率达到了94.5%。为了进一步验证该函数方程的判别能力,我们利用该判别方程对2006年报道的26种化学发光物质的化学发光行为进行了理论预测,正确率为88.5%。另一方面,用所建立的判别函数方程,对染料木素、大豆甙元、白杨素和黄岑素四种异黄酮类物质的液相直接化学发光特性进行了理论预测,预测结果显示这四种化合物都具有液相直接化学发光特性;同时,对这四种化合物的液相直接化学发光行为进行了实验验证,实验结果表明在酸性或碱性高锰酸钾体系中染料木素、大豆甙元、白杨素和黄岑素均可以被直接氧化而产生化学发光信号。可见,这四种化合物均具有液相直接化学发光特性,与理论预测结果相吻合。二、碱性高锰酸钾体系中异黄酮类物质化学发光行为的研究大多数的文献都是关于酸性高锰酸钾体系中物质化学发光行为的研究,而对碱性高锰酸钾体系的研究报道甚少。本文研究表明:染料木素、大豆甙元、白杨素和黄岑素四种异黄酮类物质在酸性或碱性介质中均能被高锰酸钾氧化产生化学发光,且它们在碱性高锰酸钾体系中的化学发光信号要比在酸性高锰酸钾体系中高出很多;不论是碱性还是酸性高锰酸钾体系,它们的发光光谱都在同一波长（λ=640nm）范围内。根据文献的报道并结合我们的实验结果,初步探讨高锰酸钾化学发光体系的反应机理。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 QSPR简介及研究进展
• 1.1 QSPR概述
• 1.1.1 QsPR研究的基本依据
• 1.1.2 QSPR研究步骤
• 1.2 分子结构描述符
• 1.2.1 物理化学参数和几何类参数
• 1.2.2 量子化学类参数
• 1.2.3 拓扑类参数
• 1.3 QSPR研究中变量的压缩和选择
• 1.3.1 变量的初选
• 1.3.2 变量的最优组合
• 1.4 QSPR研究中常用的建模方法
• 1.4.1 偏最小二乘法
• 1.4.2 主成分分析
• 1.4.3 判别分析
• 1.4.4 人工神经网络
• 1.5 QSPR的研究进展
• 1.5.1 环境科学
• 1.5.2 分析化学
• 1.5.3 理化性质的预测
• 1.5.4 药物的设计及合成
• 1.6 选题的目的和意义
• 第2章 研究报告
• 2.1 有机化合物液相直接化学发光特性理论预测模型的建立
• 2.1.1 引言
• 2.1.2 判别方程的建立
• 2.1.3 理论预测-实验验证
• 2.1.4 结果与讨论
• 2.1.5 结论
• 2.2 碱性高锰酸钾体系中异黄酮类物质化学发光行为的研究
• 2.2.1 引言
• 2.2.2 实验部分
• 2.2.3 反应机理探讨
• 2.2.4 结果与讨论
• 2.2.5 结论
• 总结
• 参考文献
• 致谢
• 硕士期间研究成果