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复合金属非均相Fenton催化剂制备及其催化活性研究

2020-12-11阅读(850)

复合金属非均相Fenton催化剂制备及其催化活性研究

论文摘要

难降解有机物的处理一直是废水处理的难题。Fenton氧化法对许多难降解有机物具有很高的去除效率。非均相催化剂的开发近年来成为研究热点。本文以介孔分子筛为载体,制备了非均相复合金属催化剂,进行了催化活性研究。添加微量助金属在表征上与CuO-M41-O550催化剂差异不大。制备催化剂表面存在大量的微小孔径,比表面积大,金属分散性较好。添加助金属对主催化剂具有一定的分散作用。负载后分子筛保持了介孔特性,孔道排列有序。分子筛孔道内形成了纳米颗粒。对于还原后再次进行短时控温氧化的催化剂,其中的铜元素以多种价态的形式存在,催化剂发生了部分氧化。中性条件下Fe、Ce金属催化剂降解pCBA的活性极低,而Cu金属催化剂呈现出较好的催化性能,且5wt.%的负载量较合适。与乙酸铜相比,硝酸铜作为前驱体的催化剂降解效果好。研究发现,添加金属Ce、Fe降低了CuO-M41-O550降解pCBA的活性。添加Co使过氧化氢产生无效分解。经过氢气还原的金属催化剂活性显著提高。添加适量的金属Mn才能促进CuO-M41-O550的降解效果。·OH探针实验表明,添加金属Mn和氢气还原处理后的催化剂极大提高了·OH稳态浓度,添加金属Ce降低了·OH稳态浓度。其中催化剂Cu（0）-Mn（0）-M41-O550-H170活性最高,在中性条件下反应1h后pCBA的降解率可达82%,而单金属催化剂CuO-M41-O550降解率仅有37%,前者稳态浓度[·OH]ss是后者的4倍。DMPO捕获-EPR波谱结果进一步证实,反应体系中产生了·OH,是重要的活性因子。催化剂在酸性条件下的降解情况与中性条件下大致相同。氢气还原和添加助金属Mn,增强了催化剂的给电子能力,催化剂表面发生电子迁移,有助于氯代有机物的脱氯反应,产物被进一步氧化去除,但此机理不适用于不含氯原子的苯酚。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题背景
  • 1.1.1 水污染现状
  • 1.1.2 难降解有机物及处理方法
  • 1.2 Fenton体系
  • 1.2.1 传统Fenton体系
  • 1.2.2 非均相Fenton体系
  • 1.2.3 复合金属非均相Fenton体系
  • 1.3 论文主要研究内容
  • 第2章 实验部分
  • 2.1 实验试剂及仪器
  • 2.1.1 实验原料与试剂
  • 2.1.2 介孔分子筛
  • 2.1.3 对氯苯甲酸（pCBA）
  • 2.1.4 实验仪器与设备
  • 2.2 实验方法
  • 2.2.1 过渡金属负载M-41分子筛催化剂的制备
  • 2.2.2 催化剂的表征方法
  • 2.2.3 固载金属测定方法
  • 2.2.4 过氧化氢分析方法
  • 2.2.5 pCBA和苯酚测定方法
  • 2.2.6 羟基自由基浓度测定方法
  • 2.2.7 电子自旋捕获-EPR波谱分析自由基种类
  • 第3章 催化剂的表征
  • 3.1 XRD表征
  • 3.2 SEM表征
  • 3.3 TEM表征
  • 3.4 EDS能谱表征
  • 2吸附/脱附测定催化剂表面特征'>3.5 N2吸附/脱附测定催化剂表面特征
  • 3.6 XPS表征
  • 3.7 本章小结
  • 第4章 单金属催化剂非均相Fenton催化氧化研究
  • 4.1 Cu、Fe单金属催化剂催化活性研究
  • 4.1.1 过氧化氢分解
  • 4.1.2 pCBA降解
  • 4.2 Cu、Ce单金属催化剂催化活性研究
  • 4.2.1 过氧化氢分解
  • 4.2.2 pCBA降解
  • 4.3 Cu单金属催化剂催化氧化性能优化
  • 4.3.1 前驱体影响
  • 4.3.2 Cu金属负载量影响
  • 4.4 本章小结
  • 第5章 中性条件下复合金属催化剂非均相Fenton催化氧化研究
  • 5.1 Cu/Ce复合金属催化剂催化活性研究
  • 5.1.1 复合比例对催化剂活性影响
  • 5.1.2 不同比例铈的添加对铜离子溶出的影响
  • 5.2 Cu/Co复合金属催化剂催化活性研究
  • 5.2.1 焙烧温度对催化剂活性影响
  • 5.2.2 复合比例对催化剂活性影响
  • 5.3 Cu/Fe复合催化剂催化活性研究
  • 5.3.1 氧化还原处理对过氧化氢分解速率影响
  • 5.3.2 氧化还原处理对pCBA降解速率影响
  • 5.4 Cu/Mn复合催化剂催化活性研究
  • 5.4.1 催化剂载体对复合催化剂活性影响
  • 5.4.2 复合比例对复合催化剂活性影响
  • 5.4.3 氧化还原处理及金属Ce对复合Cu/Mn催化剂活性影响
  • 5.4.4 非均相Fenton体系中所产生羟基自由基的EPR波谱分析
  • 5.5 本章小结
  • 第6章 酸性条件下复合金属催化剂非均相Fenton催化氧化研究
  • 6.1 Cu/Mn复合催化剂催化活性研究
  • 6.2 添加助金属Ce后氧化还原处理对复合Cu/Mn催化剂活性影响
  • 6.3 酸性条件对复合催化剂金属离子溶出的影响
  • 6.4 本章小结
  • 第7章 苯酚废水处理应用研究
  • 7.1 不同催化剂降解苯酚活性比较
  • 7.1.1 不同氧化还原态催化剂降解苯酚活性比较
  • 7.1.2 复合催化剂与单金属负载催化剂降解苯酚活性比较
  • 7.2 本章小结
  • 结论与展望
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表的学术论文
  • 致谢

    • 相关论文文献

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