十溴二苯醚在生物体内的富集代谢研究

论文摘要

多溴二苯醚(Polybrominated diphenyl ethers, PBDEs)是溴系阻燃剂(Brominated flame retardants, BFRs)的一组化合物,由于其阻燃性能优异而广泛应用。现在在各种环境介质、生物体内和人体组织中都有检出,因此多溴二苯醚的环境安全问题引起了科学家、政府机构和公众的关注。多溴二苯醚有五溴(penta)、八溴(octa)和十溴(deca)三种商品,由于五溴和八溴的商品中的主要成分在环境中的普遍存在并具有类似PCBs的持久性、亲脂性和生物蓄积性,在人体组织中可普遍检出,现在已经被欧盟禁止生产。十溴的商品现在还在使用,尽管欧盟经过十年的风险评价后确定十溴二苯醚作为阻燃剂不会对人类和环境造成风险,但一直是环境界争议的焦点。因此本文选择十溴二苯醚进行其在生物体内的富集代谢研究。在前人的工作基础上,建立了同时测定环境生物样品中一至十溴二苯醚中的42种同类物的分析方法,具有严格的质量控制和质量保证分析步骤,方法简便、净化效果好、费用低。并运用该方法分析了电子垃圾拆解地区的生物样品中的多溴二苯醚和低剂量BDE209在实验动物非洲爪蟾(Xenopus. laevis)蝌蚪和幼蛙体内的富集和代谢。首先,对电子垃圾拆解地区生物样品中多溴二苯醚的污染状况进行了研究,结果显示该地区有严重的多溴二苯醚污染,且污染特征与电子电气产品以十溴二苯醚做阻燃剂相一致。用主成分分析(Principal component analysis, PCA)法对电子垃圾附近散养鸡的各组织器官中PBDEs的结果进行了进一步的分析,并结合野外蛙各组织器官的污染状况进行研究,结果表明各组织器官对多溴二苯醚均具有富集能力；肌肉中BDE209的含量最高,并和环境介质中的污染特征一致,可用肌肉组织作为生物体内PBDEs污染的指示物。之后,在实验室进行低剂量的BDE209暴露非洲爪蟾蝌蚪的研究,暴露从46／47阶段的蝌蚪开始到完全变态结束；停止加药后,测定其每12小时代谢的情况。结果表明BDE209可以在非洲爪蟾体内富集,实验中还发现BDE209在非洲爪蟾体内代谢成低溴代二苯醚。因此十溴二苯醚的环境安全问题需要更深入的研究。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 多溴二苯醚的研究进展
• 1.1 PBDEs的基本性质和使用现状
• 1.1.1 结构和理化性质
• 1.1.2 使用现状
• 1.1.3 毒性
• 1.2 PBDEs在各种介质中的污染来源、环境行为和污染水平
• 1.2.1 空气中的PBDEs
• 1.2.2 水和底泥中的PBDEs
• 1.2.3 生物体中的PBDEs
• 1.2.4 人体中的PBDEs
• 1.3 控制措施
• 1.4 分析方法
• 1.4.1 样品的预处理
• 1.4.2 样品的提取
• 1.4.3 样品的净化
• 1.4.4 仪器分析方法
• 1.5 小结
• 第2章 多溴二苯醚的气相色谱-负化学电离-质谱（GC/NCI-MS）分析方法的研究
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 仪器与试剂
• 2.1.2 用于净化的色谱柱填料的制备
• 2.1.3 色谱柱的流出曲线实验
• 2.1.4 仪器测试条件
• 2.1.5 质量控制和质量保证
• 2.1.6 化合物的定量与检测限
• 2.2 结果与讨论
• 2.2.1 样品前处理条件的选择
• 2.2.2 方法评价
• 第3章 电子垃圾拆解地区的生物样品中多溴二苯醚的污染状况研究
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 样品的采集和预处理
• 3.1.2 实验材料和分析方法
• 3.2 结果和讨论
• 3.2.1 电子垃圾拆解地区生物样品中PBDEs的污染状况
• 3.2.2 电子垃圾拆解地区散养的母鸡各组织内PBDEs污染主成分分析（PCA）
• 3.2.3 电子垃圾拆解地区牛蛙各组织中PBDEs的污染状况
• 3.2.4 小结
• 第4章 低剂量BDE209在非洲爪蟾蝌蚪和幼蛙体内的富集代谢
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 主要仪器和试剂
• 4.2.2 实验设计
• 4.2.3 样品的测定
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 低剂量BDE209在非洲爪蟾蝌蚪体内的富集
• 4.3.2 低剂量BDE209在非洲爪蟾幼蛙体内的代谢
• 4.3.3 小结
• 第5章 结论与展望
• 参考文献
• 附录
• 致谢